Обосновавшись в Рум-Кла, Григорий усилил общение с Римской церковью, а также с Сирийской церковью, обладавшей большим влиянием в этих краях.

Именно в эту эпоху в атмосфере культурной открытости армянской Киликии совершает свое служение святой католикос Нерсес Благодатный (по-армянски Шнорали, род. ок. 1098, католикос с 1166 по 1173), из рода Пахлавуни, младший брат и преемник Григория III. Нерсес — одна из крупнейших фигур в истории Армянской церкви. Это был человек приветливого и мирного нрава, широко образованный и глубокий молитвенник. Он прекрасно знал традиции других Церквей, поскольку воспитывался в области, где находились храмы всех ветвей христианства, и в то же время унаследовал духовную традицию католикоса Григория Мартирофила и эрудицию Григора Магистроса.

Богослов, ученый, философ, поэт, Нерсес обладал не только обширными знаниями и большой богословской глубиной, но и широким для своего времени миросозерцанием. Его творчество необычайно многогранно. Он автор многих поэтических гимнов и прозаических сочинений как светского, так и духовного содержания. Ему принадлежат популярные и исторические произведения, среди которых поэтическое переложение Истории Армении Мовсеса Хоренаци, поэмы Иисус Единородный Сын Отца — житие Христа, и Слово о вере.

Шнорали — предтеча экуменизма. Уже в 1165 году, незадолго до избрания католикосом, епископ Нерсес начал общаться с византийским императором Мануилом Комнином. По просьбе нескольких греческих архимандритов он написал Изложение веры Армянской церкви, в котором объяснял главные истины веры и литургические особенности своей Церкви.

В эту эпоху и в течение еще многих последующих веков как Римская, так и Константинопольская церковь готовы признать армян правоверными лишь при условии, что они примут учение Халкидонского и последующих Вселенских соборов, а также откажутся от некоторых своих литургических обычаев: армяне не примешивают воду к вину, используемому в евхаристии, празднуют Рождество вместе с Крещением Христовым 6 января и при пении Трисвятого, после слов «Святый Боже, Святый Крепкий, Святый Бессмертный» добавляют «Распныйся за ны» (то есть «Ты, распявшийся за нас»). Кроме того, византийцы требуют, чтобы армяне употребляли за евхаристией квасной хлеб, а католики пытаются навязать им доктрину о Filioque.

В своем Изложении веры Нерсес необычайно ясно истолковывает учение собственной Церкви, доказывая, что и христологию армянских отцов, и христологию халкидонских Церквей следует считать православными. Что касается различий в литургических обычаях, он не видит в этом реального препятствия для единства Церкви Христовой, которое всегда следует хранить и питать, пусть и при существовании многообразия традиций.

Став католикосом вслед за старшим братом, Нерсес из своей резиденции в Рум-Кла (по названию замка Рум-Кла его стали именовать Клаенским, по-армянски — Клаеци) ведет переписку исключительного экуменического значения с императором Мануилом Комнином, а также с патриархами Константинопольскими Лукой (1156-1169) и Михаилом III (1169-1177).

В 1169 и в 1172 годах Нерсес устраивает в Рум-Кла два богословских диспута с греческим богословом, представителем императора Мануила, пытаясь прояснить позиции обеих Церквей. На его призыв к полному единству греки в 1172 году выставили ряд условий, практически означавших полную замену армянских обычаев на византийские, что могло привести к поглощению Армянской церкви Константинопольской.

Несмотря на разочарование, Нерсес ответил константинопольскому посланцу, что для обсуждения этих условий ему необходимо созвать общенациональный Собор. Однако в следующем году он умирает.

После кончины Нерсеса Шнорали византийский император Мануил Комнин продолжил экуменический диалог с его преемником и племянником Григорием IV (католикос с 1173 по 1193), сближение которого с Константинополем встретило сопротивление монастырей Великой Армении. Тем не менее, в 1179 году Григорий IV созвал в Рум-Кла Собор, задуманный Нерсесом.

Собор в Рум-Кла осудил монофизитов, но вновь подтвердил учение Армянской церкви о соединении Божественной природы и человеческой в единую природу Христа после воплощения.

Впрочем, конец экуменическому диалогу, начатому Нерсесом Шнорали, положили не столько решения Собора, сколько кончина Мануила Комнина в 1180 году. Преемникам императора не будет свойственна та открытость, которая способствовала общению между двумя Церквами. Нетерпимость Константинополя по отношению к Армянской церкви вынудит армян ориентироваться в большей степени на Церковь Рима.

Однако дело Нерсеса Шнорали получит достойного продолжателя в лице его внучатого племянника, тезки и, как и он, святого, Нерсеса Ламбронаци (1153-1198), епископа Тарса. Нерсес родился в 1153 году в семье, принадлежавшей к двум знаменитым армянским родам: со стороны матери — Пахлавуни, со стороны отца — Хетумянов (от которых произойдет следующая царская династия). Еще будучи молодым, он стал священником; его рукоположил дядя матери, Нерсес Шнорали, который дал ему собственное монашеское имя и послал учиться в край Черной Горы, где, помимо армянской монашеской традиции, он мог познакомиться также с традициями греков, латинян и сирийцев.

В 25 лет Нерсес Ламбронаци стал епископом. Его отличали аскетическая и молитвенная жизнь, а также усердные научные занятия. Как знаток многих языков, переводчик, литератор и писатель он оставил глубокий след в литературе серебряного века. Кроме того, он проявил себя как незаурядный дипломат, выполнив ряд поручений киликийского двора.

В 1179 году на Соборе в Рум-Кла, созванном благодаря усилиям покойного Нерсеса Шнорали, Ламбронаци, по заданию католикоса Григория, прочел замечательное Синодальное слово. Эта речь — шедевр ораторского искусства — прозвучала как горячий призыв к преодолению всех препятствий, воздвигаемых человеческой немощью на пути к полноценному достижению единства Церквей, единства, в котором Нерсес видел долг всех христиан и которое считал осуществимым, несмотря на все литургические различия.

Страстное стремление к единству и открытость по отношению к другим Церквам навлекут на Нерсеса Ламбронаци со стороны некоторых представителей духовенства Великой Армении подозрения и обвинения в неверности традициям Армянской церкви. Защищаясь от этих измышлений, он напишет князю (впоследствии — царю) Левону Великолепному письмо, в котором будет с мужеством и дальновидностью говорить о равном достоинстве всех христианских традиций.

Левон окажет ему поддержку и, чтобы подчеркнуть свое доверие, в 1197 году направит его в Константинополь для продолжения переговоров с императором Алексеем III о возможном объединении двух Церквей. Однако здесь он столкнется с провинциализмом и закрытостью греческого духовенства и переживет тот же горький опыт разочарования, который в конце жизни испытал Нерсес Шнорали. «Переговорив с ними, — напишет Ламбронаци о византийских священнослужителях в отчете князю Левону, — мы нашли их невежественными, грубыми и неотесанными. [...] Уязвленные в своей доброй духовной воле, мы вернулись в смущении и разочаровании в своей разумной надежде».

После этого, на следующий год три требования Рима, касавшиеся исключительно литургических особенностей, должны были показаться Нерсесу приемлемыми. Они были поставлены Римом как условие объединения и последующей коронации Левона. Впрочем, требования латинян приняла лишь группа из 12 епископов, чье согласие Левон вырвал заверением: «Ни о чем не беспокойтесь, я удовольствую их лишь в настоящее время мнимой покорностью».

Как бы там ни было, одобрение епископов в глазах Рима выглядело присоединением всей Армянской церкви к престолу св. Петра, и дорога к коронации была расчищена. Нерсес по этому случаю перевел с латинского на армянский язык обряд помазания на царство, который должен был совершить католикос.