Во время пребывания за границей, еще будучи студентом, Цертелев близко сошелся с А. К. Толстым, имевшим на молодого философа и поэта большое влияние. Цертелев увлекался поэзией А. К. Толстого, отчасти подражал ему, а после его смерти издал сочинения А. К. Толстого с обширным очерком о его творчестве.

Зиму 1875 года Цертелев провел в Египте и Италии; там он имел возможность непосредственно ознакомиться с культурой древнего Востока и европейского Возрождения. Свое образование Цертелев завершил в Лейпциге, где слушал лекции известных профессоров права и философии. В 1879 году он представил в Лейпцигский университет диссертацию на немецком языке «О теории познания Шопенгауэра», успешно защитил ее и был удостоен степени доктора философии.

По возвращении в Россию Цертелев выступил с серией философских работ, развивавших идеалистические взгляды Шопенгауэра и Гартмана. С позиций философского идеализма и агностицизма оценивал он проблемы развития современной науки, права и нравственности. Его философско-религиозные идеи изложены в работах: «Границы религии, философии и естествознания» (1879), «Философия Шопенгауэра. Теория познания и метафизика» (1880), «Современный пессимизм в Германии. Очерк нравственной философии Шопенгауэра и Гартмана» (1885), «Спиритизм с точки зрения философии» (1885), «Эстетика Шопенгауэра» (1888), «Свобода и либерализм» (1888), «Нравственная философия графа Л. Н. Толстого» (1889).

В лице Вл. Соловьева и Цертелева русская идеалистическая мысль приобрела в 80-е годы наиболее деятельных пропагандистов. Друзья по гимназии и университету, союзники в философии, Вл. Соловьев и Цертелев расходились, однако, в общественно-политической области. В противоположность либерально-оппозиционным настроениям Вл. Соловьева, заявлявшего себя резким критиком правительственной бюрократии и официальной церкви, Цертелев держался вполне консервативных взглядов и последовательно проводил их в своей общественно-публицистической деятельности. После смерти редактора «Русского вестника» М. Н. Каткова Цертелев в течение нескольких месяцев редактировал этот журнал, считавшийся традиционным оплотом русского политического консерватизма[44]. Как публицист он сотрудничал в том же «Русском вестнике», «Московских ведомостях», «Журнале Министерства народного просвещения» и других изданиях. Но Цертелев свои стихотворения и общественно-литературные статьи довольно часто печатал и на страницах либеральных журналов — в «Вестнике Европы», «Русской мысли» и других. Цертелев недолгое время был причастен к изданию журнала «Дело», а в 1890 году основал новый ежемесячный журнал «Русское обозрение», которым руководил на протяжении трех лет.

С 1887 по 1890 год Цертелев состоял председателем съезда мировых судей Спасского уезда Тамбовской губернии. К этому времени относится его брошюра «Нужна ли реформа местного управления?» (1889); в 90-е годы он опубликовал ряд статей по вопросам судопроизводства и права, связанных с пересмотром судебных уставов, принятых во времена Александра II. В 1899 году Цертелев выступил со статьей, оправдывавшей по существу цензурные установления, направленные против оппозиционной печати[45]. В 1904 году он вошел в сенатскую комиссию Д. Ф. Кобеко, занимавшуюся разработкой нового закона о печати. Комиссия похоронила все либеральные законопроекты, внесенные на ее рассмотрение, и лишь революционные события 1905 года сдвинули обсуждение наболевшего вопроса с мертвой точки.

Дебют Цертелева-поэта относится к 1875 году, когда в журнале «Русский вестник» было опубликовано первое его стихотворение. Поэтическая репутация Цертелева складывается в 80-е годы, после выхода первого сборника «Стихотворений» (СПб., 1883), посвященного памяти А. К. Толстого. В 1892 году вышел второй сборник «Стихотворений кн. Д. Н. Цертелева 1883–1891» (М., 1892), за который он был удостоен Пушкинской премии. Оценивая этот сборник, А. А. Голенищев-Кутузов заключал: «Цертелев, как поэт, является в русской литературе прямым последователем и учеником графа А. К. Толстого. Подобно своему учителю, князь Цертелев равнодушен к окружающей его русской современной жизни и вдохновляется почти исключительно событиями и героями времен, давно минувших. Особенную склонность он питает к древнеарийским и буддийским преданиям и мифам, олицетворяющим религиозно-философское миросозерцание древнего Востока»[46]. Большую часть сборника составляли поэтические переложения буддийских, древневосточных и древнегерманских легенд и мифов, в их числе — «Отречение Кира», «Смерть Иреджа», «Ананда и Прокрити», «Царевич», «Молот», «Метель» и др.

Лирика Цертелева тесно связана с его философскими размышлениями и нередко является их прямым поэтическим экстрактом. Сам Цертелев относил себя к школе «чистого искусства». Кроме А. К. Толстого, он числил своими ближайшими учителями Баратынского, Фета, Майкова, хотя далеко уступал каждому по силе лирического дарования. О поэзии А. Н. Майкова Цертелев написал специальную статью[47]. В феврале 1899 года на литературном вечере Общества любителей российской словесности он прочитал доклад «Фет как человек и художник»[48], а в октябре 1900 года на публичном заседании общества выступил с речью «Граф А. К. Толстой в его стихотворениях». После смерти Вл. Соловьева Цертелев несколько раз выступал в Соловьевском кружке с воспоминаниями о своем друге[49].

Совершенное знание немецкого языка, обширная философская эрудиция позволили Цертелеву осуществить перевод первой части «Фауста» Гете, помещенный им в сборнике «Почин» (1891). Его переводы из Гете должны быть отнесены к числу наиболее значительных для своего времени попыток поэтической интерпретации великого немецкого поэта.

В 1902 году вышел в свет третий и последний сборник «Стихотворений кн. Д. Н. Цертелева» (СПб., 1902), объединивший его избранные произведения за двадцать лет (1881–1901).

На фоне новейших достижений русской поэзии конца XIX — начала XX века это собрание представлялось уже достаточно анахроничным и не вызвало особого интереса в критике.

Некоторые лирические стихотворения Цертелева («Мне снился сон, лучами золотыми…», «Море широкое, даль бесконечная…», «Мы долго шли рядом одною дорогой…», «Туча промчалась и землю дождем напоила…») были положены на музыку известными русскими композиторами М. М. Ипполитовым-Ивановым, А. С. Танеевым, А. А. Балабановым и другими.

Д. Н. Цертелев умер 15 августа 1911 года в своем имении — селе Липяги Спасского уезда Тамбовской губернии.