Делам человеколюбия Елизавета Фёдоровна уделит немало времени и сил. С первых же лет своего пребывания в Москве она активно включилась в благотворительность, постепенно расширяя и совершенствуя эту деятельность. В её письмах бабушке периодически звучат упоминания: «Здесь много дел и много людей, которых надо принять... Есть люди, которые приходят просто представиться, но есть и много членов благотворительных организаций, которые желают, чтобы я им помогала»; «Я очень занята. Целое утро занимает приём людей и различные более важные дела, касающиеся благотворительных учреждений... Мы все рисуем и выжигаем для базара, который я собираюсь устроить постом». За короткими фразами — большая работа, определявшаяся массой проблем, которых немало скопилось в Первопрестольной.
Одна из них — незаконнорождённые дети и подкидыши. Знаменитый Воспитательный дом, переполненный отпрысками беднейших семей, давно перестал справляться с вопросом. Требовалась срочная помощь, и она пришла. В первый же год своего генерал-губернаторства Сергей Александрович приехал вместе с женой в этот крупнейший московский приют и внимательно ознакомился с положением дел. Впечатление было тяжёлым. Особенно у Елизаветы, да и Сергей с щемящим сердцем мучился от вопроса: зачем рождаются эти несчастные? «Мы долго ходили повсюду, — напишет он Павлу, — при нас приняли, взвесили, обмыли и дали кормилице 2-х дневного мальчика — такой миленький, с большими чёрными глазами и длинными такими же волосами — так хотелось его взять». Столь знакомое нам в Сергее нежное родительское чувство пришлось в тот раз, конечно, подавить. Однако всё увиденное супругами в Воспитательном доме и прошедшее через их души подвигнет обоих к решительному исправлению ситуации.
За дело при поддержке почётного опекуна Б. Нейдгардта взялась Великая княгиня. «Я виделась с Нейдгардтом, — информировала она императрицу Марию Фёдоровну, — по поводу того дела, о котором говорила тебе в Петергофе, и ты одобрила. Ужасно, что бедные малютки, которых теперь не имеют права усыновлять, продолжают выбрасывать на улицу, а матерям нечем их кормить. П(ротасов) Бахметев пришлёт тебе устав, будь добра, напрямую передай его Саше (императору Александру III. — Д. Г.) на резолюцию, чтобы быстро mettre tout en train (всё запустить. — фр.), я была бы тебе так благодарна».
Поскольку Императорская чета была в курсе проблемы, Государь быстро утвердил Устав Елизаветинского общества по оказанию помощи детям неимущих родителей. Его открытие состоялось в доме генерал-губернатора 18 апреля 1892 года, и уже через неделю в Столешниковом переулке заработали первые ясли для грудных младенцев. Дальше — больше. По благословению митрополита Леонтия Елизавета Фёдоровна разделила город на 11 благочиний, в которых образовалось более двухсот Елизаветинских комитетов, а ещё 14 таковых возникло на территории Московской губернии. Новым организациям поручалось создавать приюты, ясли, выплачивать пособия матерям-вдовам. Когда будет подводиться итог деятельности Общества за 25 лет, выяснится, что оно приняло участие в судьбе более девяти тысяч детей! Крошечный след былого можно увидеть в Москве и сегодня — здания по адресам Успенский переулок, 3 (строения 4 и 5) и Архангельский переулок, 17, не что иное, как бывшие Елизаветинские приюты.
Помимо приютов и яслей появились Елизаветинские очаги (для детей «интеллигентных тружеников и тружениц»), Елизаветинские временные убежища (для помещения на срок не более трёх месяцев детей, чьи родители были в отъезде, заболели или потеряли заработок) и Елизаветинские вакансии (большинство при монастырях). Все эти учреждения были тщательно организованы, располагаясь в просторных и отапливаемых помещениях и обслуживаясь добрым отзывчивым персоналом. Дети обеспечивались ежедневным четырёхразовым питанием, занимались пением, рисованием, лепкой, физическими упражнениями. В тёплое время они подолгу находились на свежем воздухе, некоторых на лето вывозили за город. И при каждом заведении обязательно работал врач, снабжённый всеми необходимыми медикаментами.
Приняв под своё покровительство ещё одно учреждение, Общество попечения о неимущих и нуждающихся детях, Великая княгиня вдохнула в него новую жизнь. Задача давно существовавшей организации состояла в обучении детей профессиям, но теперь она дополнилась и защитой малолетних от жестокого обращения на производстве. Боль и несчастье другого человека Елизавета Фёдоровна всегда была готова понять, как собственные. Боль ребёнка рождала в ней стремление прийти на помощь, спасти слабое и беззащитное создание, уберечь его от страданий. Ни она, ни её супруг не искали на данном поприще чьей-либо благодарности. Для них это было естественным, само собой разумеющимся делом, хотя Москва и оценила такие труды весьма высоко. Но простые искренние чувства самих детей не могли их не тронуть. Однажды при посещении патронируемого приюта Великий князь получил от воспитанников стихотворное приветствие, несколько незамысловатых строф, растрогавших его и Елизавету Фёдоровну. Великокняжеская семья бережно сохранит у себя листочек с этим стихотворением.
В июле 1894 года под покровительство Великой княгини перешла женская гимназия при Доме воспитания сирот убитых воинов, получившая название Елизаветинской. Дом и гимназия появились в связи с жертвами Русско-турецкой войны 1877—1878 годов, относясь к Императорскому человеколюбивому обществу и к Обществу поощрения трудолюбия в Москве. В новых условиях, когда в эти учреждения поступали ученицы, уже никак не связанные с событиями той войны, главной задачей стала благотворительная направленность. Гимназия была в основном платной, но учредители и попечители старались увеличить число бесплатных мест, заодно выискивая средства на стипендии для бедных учениц и сирот.
Деньги вообще требовались постоянно. Многочисленные приюты, очаги, убежища, приёмные покои, учебные заведения, комитеты и общины нуждались в персонале, новых зданиях, оборудовании и в храмах. Конечно, поступали пожертвования от благодетелей (сама Великая княгиня только на Елизаветинскую гимназию единовременно пожертвовала пять тысяч рублей), проводились благотворительные концерты и лотереи. Среди многочисленных жертвователей можно найти имена московских дворян, купцов, интеллигентов. Что и говорить, традиции благотворительности в России и тем более в Москве были сильны испокон веков. Любая беда неизменно воскрешала дух соборности, сопричастности, рождая стремление справиться с ней «всем миром». Но здесь оказалось, что успеху Елизаветы Фёдоровны во многом содействует и какая-то необъяснимая притягательность. «Её личность, — вспоминала графиня А. А. Олсуфьева, — была столь вдохновенной, что даже очень холодные люди загорались от контакта с её пылкой душой и посвящали себя делу благотворения».
Самым же популярным способом привлечения средств оказались благотворительные базары, регулярно проводившиеся супругой московского генерал-губернатора. Они привлекали своей яркостью, праздничностью и возможностью соучастия в делах высочайших особ. «Наберусь нескромности, — писала Елизавета вдовствующей императрице в феврале 1903 года, — и попрошу у тебя прислать мне подарочки или деньги на сувениры для моего базара. Он будет 28-го; каждые четыре года я устраиваю это большое мероприятие, и ты всякий раз любезно жертвовала что-нибудь».
Тот последний в её жизни базар вышел «на славу». Среди вещей, лично пожертвованных Великой княгиней, выделялся ларчик для женских перчаток, выполненный из сибирских камней, а Великий князь помимо четырёх ваз в помпейском стиле предложил серебряную трость и фарфоровое блюдо с рисунками. Оба они выступили и как покупатели, поощряя других дарителей, после чего сами встали за прилавки. «У Великой княгини Елизаветы Фёдоровны, — вспоминала графиня В. В. Клейнмихель, — был свой громадный стол, весь сплошь заставленный вещами её собственного производства. В запасе хранились вещи, которые она привозила из-за границы, пожертвованные её сёстрами и другими родственниками. Все вещи были красивы и практичны. Стол стоял во всю длину стены, и за столом находились два стула — для неё и её помощницы. На некотором расстоянии от её стола стоял большой садовый стол с открытым над ним зонтиком. На этом столе были разложены красивые мужские и дамские зонтики, которыми бойко торговал сам Великий князь. Он весьма быстро распродавал свои товары, так как привозимые им зонтики из Вены и Лондона были очень высокого качества и красивы. На этот базар пускали поголовно всех, до крестьян включительно. Толпа так наседала на стол Великой княгини Елизаветы Фёдоровны, что иногда прижимала её к стене. Иногда этот стол не без труда надо было отодвигать. Я предложила двум-трём девушкам стать впереди стола, чтобы сдерживать людские волны. Так как мы были очень рослые и крепкие, то нам это удавалось, но зато к вечеру наши бока и спины были похожи на битки. Базар обычно длился три дня, но, конечно, первый день был самым бойким...»
