Стремясь поддержать духовные силы трудившихся в общине и находившихся на её попечении, Великая княгиня организовала на той же территории строительство церкви великомученика и целителя Пантелеймона. За два года по проекту архитектора Н. Ф. Пащенко был возведён храм в русском стиле, но с убранством, напоминающим итальянскую базилику, и с иконостасом из искусственного мрамора. Половину средств на строительство собрал Комитет общины. 14 июня 1901 года в присутствии Елизаветы Фёдоровны и пятидесяти сестёр церковь, вмещавшая более тысячи прихожан, была торжественно освящена митрополитом Антонием.
В ряде вопросов Елизаветинской общине подчинялся работавший под председательством Великой княгини Московский Иверский комитет. Он относился к учреждениям РОКК, в состав которых вошла и одноимённая община сестёр милосердия, учреждённая при Московском дамском комитете общества в декабре 1894 года. Получившая своё название в честь столь любимого москвичами Богородичного образа, Иверская община состояла под покровительством Сергея Александровича и Елизаветы Фёдоровны. «Радуемся открытию нового учреждения на пользу страждущего человечества, — телеграфировал Великий князь в ответ на такое предложение, — и с удовольствием Великая княгиня и я принимаем звание попечителей Иверской общины».
Созданное по идее председательницы Дамского комитета Агафоклии Александровны Констанда, это заведение не было ни первым, ни единственным среди подобных учреждений в Москве. Но необходимость в увеличении их числа являлась очевидной, да и организационный опыт попечительницы общины, Елизаветы Павловны Ивановой-Луцевиной, мог принести немало пользы. Имена же Великокняжеской четы сразу привлекли к общине большое внимание, что позволяло надеяться на приток пожертвований и привлечение квалифицированных кадров. Такая практика давно сложилась во всей благотворительной деятельности, включая и медицинскую сферу. Среди почётных членов почти всех московских общин сестёр милосердия значились великие князья и великие княгини, сразу нескольким покровительствовала императрица, а Александровской («Утоли моя печали») император Николай II. Когда же в 1916 году группа энтузиастов попытается создать ещё одну, святого Пантелеймона, отклонивший проект Красный Крест укажет, в частности, на отсутствие среди намеченных руководителей «лиц, широко известных в Москве». Нет высокого или знаменитого покровителя — нет серьёзных возможностей.
Почётное покровительство со стороны Елизаветы Фёдоровны никогда не было формальностью, и случай с Иверской общиной не исключение. Считая её «своей», Великая княгиня сразу же задействовала сестёр в греко-турецкой войне, направив их на фронт с отрядом врачей и санитаров. Там, в районе боевых действий, в условиях тропической жары и вспыхнувшей эпидемии тифа, они трудились почти круглосуточно, ассистируя хирургам и перевязывая раненых. Это за них так волновалась Елизавета Фёдоровна летом 1897 года, это о их самоотверженном труде она поведала вдовствующей императрице, прося Марию Фёдоровну так же поблагодарить девушек. Через три года Иверские сёстры милосердия вновь оказались в военно-полевых условиях в связи с подавлением восстания на территории Китая. Их лазарет разместился в Благовещенске, куда поступали многочисленные раненые, причём одновременно санитарный отряд, снискавший большую популярность, вёл и амбулаторный приём местного населения. Справившись с задачей, лазарет переместился в переполненный ранеными и больными солдатами Хабаровск, посвятив военной миссии в обшей сложности полгода.
Общине в Москве принадлежал дом на Малой Якиманке. При ней работали аптека, хирургическая и терапевтическая клиника (с лучшими врачами города), а также вёлся амбулаторный приём. Бесплатная амбулаторная помощь в Москве была весьма распространена, к началу XX века число таких заведений достигло двадцати одного (из них четыре — при общинах сестёр милосердия). Сложнее дело обстояло с бесплатным лечением в стационаре, здесь требовались серьёзные денежные средства, которые шли в основном в городские больницы. К 1900 году эти клиники совокупно могли обеспечить бесплатными местами 1800 человек, но общинам сестёр милосердия подобная практика была не под силу. Иверская община оказалась исключением, выделив для пациентов четыре бесплатные кровати. За всеми без исключения больными был налажен квалифицированный уход, отличавшийся ещё и чутким отношением.
Сёстрам выдавалось жалованье от двух до пяти рублей в месяц, они могли пользоваться общим столом, получали бесплатную одежду и необходимые вещи. Многих привлекала возможность приобрести таким путём медицинское образование вместе с практическими навыками. Так в общине оказалась Мария Александровна Цветаева (урождённая Мейн), вторая жена профессора Ивана Цветаева и мать поэтессы Марины Цветаевой. Её младшая дочь Анастасия напишет в воспоминаниях: «И были мирные часы сидения возле мамы, читавшей томики немецких стихов или разбиравшей лекарства, взвешивавшей их на крошечных весах с роговыми чашечками (мама страстно интересовалась медициной, работала сестрой милосердия в Иверской общине). Пустые пузырьки (из-под лекарств) с заострённым носиком сбоку, чтобы капать, круглые и овальные коробочки с узором цветочков, аккуратные и изящные веера рецептов, гофрированные зонтики бумажных колпачков пузырьков, от которых пахло таинственно, нежно, и хотелось сохранить их навеки».
Следующим шагом Елизаветы Фёдоровны на пути милосердия стало создание в феврале 1899 года Дамского благотворительного общества попечения о приёмных покоях при полицейских домах Москвы. В задачи организации входила забота об облегчении участи попавших в эти покои больных и о правильной организации оказания первой медицинской помощи (включая доставку в больницу) в тех случаях, когда требовалось участие полиции. В сферу внимания общества попали также заблудившиеся или нуждающиеся в защите дети, старики или душевнобольные, оказавшиеся в полиции и ожидающие своей дальнейшей участи. Кроме того, благотворители обустраивали приёмные покои и арестантские помещения, следили за размещением больных соответственно их полу, званию и возрасту, проверяли качество их питания, обеспечивали нуждающихся бельём и одеждой, пеклись о скорейшем решении их вопроса, старались нравственно поддерживать страдающих.
Члены общества платили ежегодные взносы, принимали пожертвования и устраивали благотворительные мероприятия. Покровительство же Великой княгини способствовало уважительному отношению к организации со стороны властей. Однако Елизавета Фёдоровна принимала в работе общества и личное активное участие. Она знакомилась со всеми возникавшими по ходу деятельности проблемами, стараясь найти их решение. Как добиться новых финансовых поступлений и не объявить ли новый кружечный сбор? Не преобразовать ли Центральный приёмный покой, куда уже приглашён врач-психиатр, в специализированный для душевнобольных? Не приобрести ли обществу собственный экипаж для перевозки больных, чтобы не пересаживать их из кареты в карету, причиняя неудобства? Почему бы не создать при покоях библиотеку для больных и не снабдить персонал медицинской литературой? Все указанные вопросы будут благополучно претворены в жизнь.
Одновременно (с 1895 года) Великая княгиня занималась важной проблемой реабилитации бывших заключённых, возглавляя Дамский благотворительно-тюремный комитет. Это было давнее и традиционное направление в российской благотворительности. Ещё с двадцатых годов XIX века в обеих столицах существовали Попечительные о тюрьмах общества, находившиеся под покровительством императора и императрицы. В середине девяностых они были реорганизованы в благотворительно-тюремные комитеты (мужские и дамские), взявшие на себя заботы о вышедших на свободу осуждённых.
Московский дамский комитет содействовал женщинам, высылаемым после освобождения из тюрем Москвы, а также опекал детей, чьи матери отбывали наказание. Организация создала приют и швейные мастерские для освобождённых из-под стражи женщин, где они получали жалованье и могли обеспечить одеждой себя и своих детей, а позднее открыло школу тюремных надзирательниц для воспитания большей гуманности к арестанткам. Выражавшим добровольное желание Комитет оказывал юридическую помощь, устраивал подопечных на работу, в больницы, приюты, убежища, дома трудолюбия. Елизавета Фёдоровна помнила о том впечатлении, что оставило совместное с мужем посещение Пересыльной тюрьмы, помнила, как Сергей Александрович здоровался с каторжниками, как расстроился, увидев там бывшего моряка-гвардейца. Теперь важно было удержать оступившихся людей от рецидива, помочь им выйти на правильный жизненный путь, показать, что от них вовсе не отвернулись, как от потерянных элементов. Направленную на это деятельность Комитет отмечал знаком в виде синего эмалевого креста, в который был вставлен металлический круг с надписью: «Человеколюбием исправлять».