От дома во все стороны разбегались аллеи векового парка, могучие берёзы обрамляли ту, что служила въездной и вела к Московско-Звенигородской дороге. Другие манили в лесной массив с ухоженными тропами, к разделённым плотинами прудам, где плескалась рыба, к тенистому гроту среди зарослей акаций, к реке, за которой открывался вид на соседнее Архангельское, к старинной церкви... Весной яркая зелень французского сада и напоенный ароматами сирени воздух придавали имению неповторимую прелесть. Но и осенний пейзаж был очаровательным — многообразие лиственных пород создавало настоящее пиршество красок. Новый дом освятили 24 августа 1892 года.

Приезжавшие сюда гости оставляли в Великокняжеском альбоме автографы, забавные надписи, а иногда и незамысловатые стихи, воспевавшие прелести имения и радушие хозяев. Так, побывавший здесь в 1897 году бывший воспитатель Сергея Александровича, Дмитрий Арсеньев, закончил свой восторженный отзыв словами:

Сам же Великий князь иногда подводил пребыванию в Усове шутливый итог, под которым размашисто подписывался — «Хозяин». С неменьшим основанием он мог бы назвать себя и «устроителем», поскольку вложил в новый дом немало собственных идей.

Внутренняя обстановка коттеджа выглядела весьма скромно, однако некоторые вещи были особенно ценны для Сергея, поскольку принадлежали покойной императрице. Лишь в одной из тридцати комнат размещалась часть живописной коллекции Великого князя — итальянские картины религиозных сюжетов, да в зимнем саду красовались привезённые из Италии фрагменты античных сооружений. Впрочем, «скромность» — понятие относительное, и уж тем более, когда речь идёт о великокняжеском жилище. Интерьеры усовского дома украшали антикварные шкафы маркетри, персидские ковры, ампирный гарнитур, золочёная стенная этажерка, русский и европейский фарфор, венецианское стекло, каминные часы, бронза. Но Сергей Александрович приезжал сюда не только любоваться художественными ценностями и красотами природы: в Усове он сочетал отдых с работой больше, чем в Ильинском. Отсюда, вдохнув напоследок ещё один глоток относительной свободы, генерал-губернатор вместе с семьёй возвращался в Москву, где вновь погружался в пучину административных дел.

Дел было много. Должность генерал-губернатора считалась в России очень высокой, важной и ответственной, понимаясь в первую очередь как наместническая. На неё назначались лица, пользующиеся особым доверием императора, и в случае болезни или отлучки полномочия такого руководителя не передавались без разрешения монарха. Генерал-губернатор всегда имел право непосредственно обращаться к Государю, давал заключения при любой попытке изменения в системе управления подведомственного края и был блюстителем неприкосновенности верховных прав самодержавия, государственной пользы и точного исполнения законов.

Московское генерал-губернаторство всегда имело исключительное значение. Включавшее в себя десять губерний, оно представляло собой экономическое и транспортное ядро Империи, требовало повышенного внимания и особого контроля. А нахождение в нём самой Москвы поднимало статус здешнего наместника на несравненную высоту. Заметим в данной связи, что нередко встречающееся именование Сергея Александровича «генерал-губернатором Москвы» в принципе не верно. Слово «Московский» в названии его должности относилось не к городу, а ко всему генерал-губернаторству, административный центр которого находился в Москве. Ещё более ошибочно говорить о Великом князе как о «градоначальнике» — это вообще другая должность.

Впрочем, хотя Первопрестольная управлялась непосредственно гражданским губернатором и местной городской думой, с появлением в ней Великого князя ситуация изменилась. По новому Городовому положению 1892 года вертикаль власти усиливалась на местах и генерал-губернатор получал функции прямого муниципального управления. Без его решений и координации теперь не делалось ничего. Но Сергей Александрович не только «утверждал» и «контролировал». Как настоящий хозяин он лично вникал в городские дела и, проявляя живой интерес ко всему происходящему в Москве, стремился поднять её до уровня европейской столицы.

Невозможно найти в московской жизни такого вопроса, на который Великий князь не обратил бы внимания. Строительство, благоустройство, санитарная обстановка, водоснабжение, транспорт, электрификация, общественный порядок... Перемены к лучшему не заставили себя ждать. Причём столь разительные, что вызывали удивление. «Видел моего товарища Нарышкина, — писал состоящий при Великом князе полковник М. П. Степанов, — он был в Москве и очарован превращением Москвы в такой чистый и цивилизованный город. Он говорит, что много слышал о переменах там, но что виденное превзошло его ожидания: он исколесил всю Москву и везде нашёл чистоту, порядок, благоустройство и чудные новые здания».

Однако прежде всего Сергей Александрович видел древнюю столицу истинным сердцем России, неустанно трудясь над превращением её в образец, в неприступную твердыню всего русского и православного, в надёжную опору власти и порядка, в центр науки и культуры. Он активно сотрудничал с духовенством, поддерживал инициативы учёных, помогал художникам и артистам. Большое внимание генерал-губернатор уделял вопросам просвещения, духовно-нравственного воспитания, борьбе с общественными пороками. Руководя Императорским Историческим музеем (ныне Государственный исторический музей), Великий князь содействовал улучшению его материального положения, пополнению коллекции и превращению в крупный научно-просветительский центр, где стали проводиться конгрессы, общественные съезды, художественные выставки и познавательные лекции. Возглавив Комитет по устройству Музея изящных искусств им. Александра III (ныне ГМ ИИ им. А. С. Пушкина), он будет стремиться превратить задуманное учреждение в собрание мирового уровня. Историческое же прошлое самой Москвы Сергею Александровичу было крайне дорого, и потому в поле его зрения всегда оставались вопросы о сохранении её памятников, о реставрационных и археологических работах.

Огромное внимание уделялось социальным задачам. Они включали заботы о детских приютах, о бедных и престарелых, о семьях осуждённых... С 1893 года, когда до Москвы докатилась эпидемия холеры, под попечением Великого князя находился район Хитрова рынка, или знаменитая «Хитровка» — грязные трущобы с ночлежками и с самой подозрительной публикой от криминальных элементов до опустившихся бродяг. В этом мрачном месте, куда рисковал заглянуть не всякий городовой, он побывает не единожды и будет регулярно выделять личные средства на содержание там дешёвых столовых.

Так о существовании «московского дна» узнает Елизавета Фёдоровна. Узнает и о других насущных проблемах Первопрестольной, требующих срочного решения. Оставаться в стороне она, конечно, не сможет. Супруг возглавлял или патронировал множество общественных организаций, стремившихся помочь нуждающимся, и уже летом 1891 года в названии одного из них (Московского приюта для добровольно следующих в Сибирь семейств ссыльных) появляются слова «Сергиево-Елизаветинское». Через некоторое время оба они посетят это учреждение, осмотрев и саму тюрьму вместе с её больницей. Перед Великой княгиней места заключения с их тяжёлой реальностью представали впервые, Сергею Александровичу тюрьмы показывали ещё в детстве, во время обучения, но и он был вынужден признаться: «Вчера были в тюремном приюте, который носит наши имена, и в самой тюрьме; обошли всех и всё. Какое гнетущее впечатление производит звук кандалов!»

Важную часть в обязанностях генерал-губернатора составляли протокольные мероприятия, дополнявшиеся светскими обычаями и традициями. Следовало принимать представлявшихся людей, делать визиты, участвовать в праздниках. «Нас рвут на клочки буквально, — жаловался Сергей младшему брату, — то открывать какой-нибудь съезд, то посетить благотворительный базар, то праздновать 25-летие или 50-л. какой-нибудь школы, то быть на выставке кустарных изделий, то открытие школы ремесленно-художественной, то выставку старинных картин и вещей et ainsi de suite (и так далее. — фр.) и без конца! Признаюсь, это более чем утомительно, а впереди разные акты всевозможных училищ, благотворительный концерт и снова открытие какого-то съезда с неизбежными выставками — право, я ничего не преувеличиваю, всё это нас ожидает. Дела же важные идут и занимают меня очень много».