В начале 1811 года Сульт двинулся на помощь маршалу М. Массене, оказавшемуся в трудном положении в Португалии. Во время этого похода он нанес ряд поражений испанцам, овладел крепостью Оливенса, осадил сильную крепость Бадахос и 11 марта 1811 года принудил ее к капитуляции. Узнав вскоре, что Массена уже оставил Португалию, Сульт возвратился в Андалусию.
В мае он принудил англичан снять осаду Бадахоса, но в сражении с ними при Альбуэро (16 мая 1811 года) потерпел неудачу, не сумев овладеть их сильной позицией. После этого Сульт поспешил в Севилью, на которую развернули наступление испанцы, разбил их и предпринял поход на Гранаду, где попал в критическое положение один из его корпусов. Выручив его, снова двинулся к Бадахосу, вновь осажденному противником. Но по дороге Сульт узнал, что крепость уже пала — англичане взяли ее штурмом.
К середине 1812 года положение французов в Испании стало критическим. В связи с походом Наполеона в Россию численность французских войск в Испании значительно сократилась. Этим воспользовался противник, чтобы активизировать свои действия. Армия Сульта с трудом сдерживала англо-испано-португальские войска в провинции Эстремадура, долго и тщетно продолжала осаждать приморскую крепость Кадис, вся Андалусия снова оказалась охваченной пожаром восстания. Более того, союзные войска под командованием Веллингтона в сражении при Аропилисе (близ Саламанки) разгромили французскую Португальскую армию маршала О. Мармона (22 июля 1812 года), овладели рядом занимаемых французами крепостей (в т. ч. Сьюдад-Родриго) и 12 августа заняли Мадрид. Испанский король Иосиф Бонапарт бежал из своей столицы, а армия Сульта в Южной Испании оказалась отрезанной от Франции. В этой обстановке Сульт снимает осаду Кадиса, сосредоточивает свои разбросанные на большом пространстве войска в один кулак, соединяется в провинции Мурсия с французской армией маршала Л. Сюше, объединяет под своим командованием обе армии и в октябре 1812 года предпринимает поход на Мадрид. 14 ноября предводимые Сультом французские войска взяли Мадрид. Сульт принимает главное командование над всеми тремя французским армиями в Испании и к концу года отбрасывает союзную армию Веллингтона в Португалию. Положение в Испании было восстановлено. Но это был последний крупный успех французов на Пиренейском полуострове.
Гибель Великой армии в России заставила Наполеона вызвать в начале 1813 года из Испании в Германию лучшие войска и многих генералов во главе с Сультом. Место его в Испании занял маршал Ж. Журдан. Сульт участвовал в первой половине кампании 1813 года в Германии. Наполеон держал его при себе как бы в резерве.
В сражении под Лютценом [20 апреля (2 мая) 1813 года] Сульт командовал Старой гвардией, а в сражении под Бауценом [8—9 (20—21) мая 1813 года] — центром французской армии. Во время Плесвицкого перемирия [23 мая (4 июня) — 29 июля (10 августа) 1813 года] он работал непосредственно с Наполеоном, занимаясь вопросами оперативно-стратегического планирования.
Между тем французская армия в Испании, потерпев поражение в сражении при Витории (21 июня 1813 года), была вынужден очистить почти весь Пиренейский полуостров, за исключением Каталонии. Союзные войска под командованием Веллингтона угрожали вторжением во Францию с юга. В создавшейся на Пиренейском фронте критической обстановке Наполеон направляет туда Сульта в звании своего наместника с неограниченными полномочиями. Перед ним была поставлена задача во что бы то ни стало не допустить вторжения союзников во Францию через Пиренеи.
12 июля 1813 года Сульт прибыл из Дрездена в Байонну (Южная Франция) и сразу же развернул активную деятельность по выполнению указаний своего императора. Находившаяся в его распоряжении французская армия едва насчитывала 60 тыс. человек и состояла большей частью из новобранцев. Череда непрерывных поражений привела к ее деморализации, морально-боевой дух войск был основательно подорван, боеспособность вплотную приблизилась к критической черте, тыл и снабжение войск находились в запущенном состоянии. По существу, перед Сультом стояла задача восстановить разгромленную противником армию, вдохнуть в нее уверенность в своих силах и попытаться исправить то катастрофическое положение, в котором оказалась французская Испанская армия летом 1813 года.
Уже через 2 недели после своего прибытия в Испанскую армию Сульт перешел в наступление. Но союзники, обладавшие более чем двукратным превосходством в силах, отбили все атаки французов (сражение при Ронсевале и др.) и принудили их отступить. Столь же неудачна была и повторная попытка Сульта перейти в наступление в августе 1813 года. Потерпев поражение в сражении под Ируном, он вынужден был отступить на французскую территорию.
8 октября 1813 года союзные войска перешли пограничную реку Бидассоа и вторглись во Францию. Сульт мужественно и с большим искусством защищал каждую пядь французской земли, сражаясь против превосходящих сил противника (сражения на реке Нивель, при Байонне и др.). Но вынужденный постоянно отсылать к Наполеону свои лучшие полки и заменять их новобранцами, он с большим трудом сдерживал натиск врага. Так прошло несколько месяцев.
Кроме борьбы с внешним врагом, Сульту в этот период пришлось вести тяжелую борьбу с происками и частыми мятежами в своем тылу французских роялистов, которые резко активизировали свою подрывную деятельность после вторжения вражеских войск на территорию Франции. Серьезно осложняли организацию эффективной обороны ненастная погода и плохое тыловое обеспечение войск.
В середине февраля 1814 года внезапно ударили сильные морозы, многочисленные ручьи, речки и каналы замерзли. Веллингтон воспользовался этим и возобновил наступление. 27 февраля 1814 года Сульт был разбит в сражении при Ортезе, 1 марта — при Эре. Тогда он решил, пожертвовав Бордо, на который наступали союзники и который он до сих пор прикрывал, двинуться к Пиренеям, создать угрозу тылу противника и этим смелым, но рискованным маневром сорвать его дальнейшее продвижение в глубь Франции. Замысел Сульта в основном оправдался: 90-тысячная армия Веллингтона прекратила наступление на бордосском направлении и двинулась наперерез 40-тысячной армии Сульта. 10 апреля произошло сражение под Тулузой. В нем Сульт, хотя и был побежден, но покрыл себя славой. Через несколько дней, получив известие о падении Парижа и отречении Наполеона, он заключил перемирие с Веллингтоном.
С реставрацией Бурбонов Сульт, как и все остальные маршалы Наполеона, перешел на службу новому режиму. Король Людовик XVIII принял его милостиво: назначил командующим (военным губернатором) 13-го военного округа (Ренн), наградил командорским крестом ордена Св. Людовика, а в декабре 1814 года назначил военным министром. Однако эта высокая должность была в то время очень неблагодарная и крайне щекотливая. Дело в том, что действия Бурбонов и возвратившихся с ними во Францию многочисленных эмигрантов оскорбляли армию и народ, пришедшие к власти на иностранных штыках роялисты ненавидели Сульта и не доверяли ему. В их глазах новый военный министр был прежде всего враг, сражавшийся почти четверть века против них сначала под революционными знаменами, а затем — под императорскими орлами «узурпатора» Наполеона. После нескольких тщетных и даже унизительных попыток добиться расположения как роялистов, так и бонапартистов, Сульт подал в отставку, когда в марте 1815 года узнал о возвращении Наполеона с острова Эльбы. Получив ее, он удалился в свое поместье близ Сен-Клу.
Уже на 3-й день после своего триумфального вступления в Париж Наполеон вызвал Сульта к себе. 9 мая он был назначен начальником Главного штаба армии. Эту должность при Наполеоне почти 20 лет, начиная с Итальянского похода 1796—1797 годов, бессменно занимал маршал Л. Бертье. Одновременно Наполеон назначил Сульта также и членом палаты пэров. Сульт энергично взялся за выполнение своих новых обязанностей. Он проинспектировал войска и крепости на севере Франции, издал враждебные Бурбонам прокламации и развернул активную подготовку к предстоящей войне.
