Еще до нового назначения Грейг оказал стране огромную услугу. В конце июля 1833 года морской министр направил ему на рассмотрение проект соединения всей морской части флота в Севастополе. Адмирал ответил, что проект основан «на ошибочных соображениях сочинителя с упущением из вида самых важных обстоятельств, со вредом государству сопряженных… а потому проект этот в существе своем ничего не обещает, кроме величайших и невознаградимых пожертвований многолетними издержками и попечением правительства, разорением одного из лучших городов в Новороссийском крае с большей частью его жителей, необычных и даже отяготительных для казны расходов на возведение того в Севастополе, что в Николаеве уже существует, на тот только конец, дабы в будущем навсегда увеличить государственный расход и что всего важнее подвергнуть опасности разорения господствующий ныне на Черном море флот наш, со всеми имеющимися теперь способами к возобновлению и поддержанию оного, одним из неотразимых ударов сильного и предприимчивого неприятеля.

Впрочем, как соединение всех частей черноморского управления и верфи в Севастополе будет сопровождено теми же выгодами и невыгодами, какое имело бы подобное соединение главного управления Балтийского флота со всеми оного частями и кораблестроением в Ревеле, то из сего ваше высокопревосходительство заключит, как об удобстве и пользе, так и о благоразумии оного».

Такое образное объяснение, разъясняющее ситуацию людям, мало знакомым с условиями Черного моря, сыграло свою роль: главное управление Черноморского флота осталось в Николаеве. Как известно, в годы Крымской войны Черноморский флот погиб в осажденном Севастополе, однако сохранилась та кораблестроительная база, которая позволила его со временем восстановить.

Оставляя Николаев, в приказе 7 октября A. C. Грейг обратился с благодарностью ко всем чинам флота и обещал при необходимости свою помощь. Действительно, он не раз являлся ходатаем по делам черноморцев, которые обращались к нему. На прощальном обеде жители Николаева вручили Грейгу адрес, в котором перечислили заслуги адмирала в развитии города и в ярких выражениях высказали свою благодарность. При отъезде многие николаевцы собрались у дома адмирала и проводили его до заставы.

И в новом качестве Грейг активно работал, готовил документы и выступал по различным вопросам, состоял председателем комиссий военных и морских дел, законов и законодательства, экономики, гражданских дел, польских дел и других. В частности, в 1834–1835 годах он был членом Комиссии по сокращению расходов при Государственном совете. В 1834 году Грейга назначили состоять при особе Императора; в 1841 году его вторично наградили украшенной бриллиантами табакеркой с императорским портретом, в 1843 году — 2000 золотых единовременно и орденом Святого Андрея Первозванного.

После переезда в столицу обязанности адмирала по сравнению с обязанностями главного командира значительно уменьшились. Это облегчение обязанностей позволило адмиралу больше внимания уделить любимому делу — астрономии и другим отраслям науки.

Грейг не только принимал решения в области кораблестроения и готовил эскизы. Хорошо владея математикой, он производил расчеты, в частности, большое внимание моряк уделял определению парусности судов.

До того как адмирал при помощи К. Х. Кнорре предложил усовершенствованный способ математического описания подводной части судна, основанный на работах Чапмана, параболический способ проектирования России не был известен. Грейг отмечал позднее, что предложенный способ составлять чертежи «по точности и простоте своей несравненно удобнее и легче доселе употребляемого и который притом подводной части судна дает строго математическую фигуру вместо произвольного и никаким правилам не подходящего прежнего вида».

Академия наук рассмотрела в мае 1826-го и сентябре 1827 года записки A. C. Грейга «Исследования о составлении чертежей корабля по параболической методе» и «Определение указателей грузовой ватерлинии» и высоко оценила их. Академики отмечали: «Сия теория имеет ту математическую общность, ясность и строгость, которых доселе недоставало в сей части корабельной архитектуры. Посему сей труд может быть почитаем важным обогащением науки и, следовательно, вполне заслуживает одобрения академии».

В 1832 году, незадолго до отъезда Грейга с Черного моря, в Николаеве вышла книга адмирала «Краткое описание способа, по которому корпуса судов образуются на математических основаниях». В ней Грейг отмечал, что применение параболического метода составления чертежей судов на Черном море началось с 1824 года, а в 1826 году был заложен первый спроектированный этим методом 84-пушечный корабль «Императрица Мария». Всего по этому методу под руководством Грейга были построены 53 судна, включая 7 кораблей и 6 больших фрегатов. Автор писал о методе:

Параболический метод проектирования по методу Чапмана — Грейга использовали, пропагандировали и развивали известные кораблестроители С. Бурачек, A. A. Попов и другие ученые.

Грейг особо занимался вопросами остойчивости корабля. Используя формулу начальной остойчивости Л. Эйлера и опытное кренование судов, адмирал предложил метод расчета крена на случай сильного ветра и стрельбы пушек одного борта. По этому методу в 1817 году контр-адмирал Мессер провел испытания остойчивости кораблей «Париж» и «Николай». Затем подобные испытания проводили на всех новопостроенных кораблях и фрегатах.

Грейг разработал метод практического определения центра тяжести корабля, что до того в России не делали. Метод был изложен в правилах, которые объявил флагман 17 мая 1824 года. Однако еще сорок лет и гибель корабля «Лефорт» потребовались, чтобы на флоте начали понимать важность определения центра тяжести корабля.

Адмирал, проведя статистическую обработку размерений судов, приказом от марта 1828 года ввел расчет стандартной грузоподъемности судов, что упростило определение их стоимости при заказе и финансово-экономические расчеты, устранило разнобой в подсчете грузоподъемности.

Астрономией Грейг не прекращал заниматься всю жизнь. За границей моряк приобретал астрономические инструменты и литературу, которых не было в России, и постоянно пользовался ими в плаваниях. Вступив в командование флотом, Грейг приказал оборудовать в доме главного командира в Николаеве вместо башенки обсерваторию, в которой часто занимался астрономическими наблюдениями. Одновременно на окраине Николаева в загородном имении Г. А. Потемкина Спасское урочище по его приказу был оборудован для нужд флота «деревянный обсервационный домик». Однако для растущего флота его было недостаточно, и Грейг в письме морскому министру от 29 мая 1820 года обосновал необходимость постройки Морской астрономической обсерватории.

Первые обсерватории появились в России на рубеже XVII и XVIII веков для целей учебных и мореходных в Архангельске и Московской школе арифметических и навигацких наук. В 1726 году была основана обсерватория при Академии наук в Петербурге, в основном для целей картографии. В 1809 году В. Я. Струве основал обсерваторию при Дерптском университете. Но лишь в 1819 году была выстроена обсерватория в Або специально для целей мореходных. На Черном море обсерватории не было. Получив разрешение Александра I, в следующем году главный командир утвердил проект, составленный по типу обсерватории под Або. Началась постройка на Спасском кургане под Николаевом. В 1827 году обсерватория, крупнейшая в России и оборудованная на уровне лучших обсерваторий мира, была достроена. На роль «морского астронома» Грейг пригласил ученика Струве К. Х. Кнорре, который возглавлял обсерваторию полвека, до конца жизни. Позднее, описывая устройство обсерватории, Кнорре писал: