Несмотря на свадьбу и рождение ребенка, отношения Делона и Натали нельзя было назвать идеальными. Делон тогда много снимался (а также организовал собственную продюсерскую компанию), и молодые практически не виделись друг с другом. Натали, которая в Америке никого не знала, вынуждена была целыми днями не выходить из дома, и эта скучная жизнь ее чрезвычайно напрягала. Про Делона этого сказать было нельзя. Во-первых, он был занят любимым делом, во-вторых — периодически позволял себе мимолетные романы на стороне. Натали надеялась, что с рождением ребенка их отношения изменятся — Делон хотя бы станет брать ее с собой на различные вечеринки. Но этого не произошло. Однажды, когда Делон в очередной раз собрался в одиночку посетить какой-то прием, Натали не выдержала и стала у него на глазах рвать свои платья: дескать, все равно уже не понадобятся. Делону с трудом удалось ее успокоить.
В 1965 году Делон снялся в трех голливудских фильмах: «Рожден вором», «Потерянная команда» и «Техас за рекой». Ни один из них не имел большого успеха в Америке, что стало поводом для насмешек над Делоном во французской прессе, которая не могла простить актеру его отъезда в Америку. Однако американский период имел для актера и свои ощутимые плюсы: он принес Делону признание международной общественности. Например, в Японии в 1964 году Делон был признан лучшей европейской звездой. Как заявил сам Делон: «Это был период, когда я мог оглядеться, мог учиться, искать. Сделать карьеру в Америке в тридцать пять лет, разумеется, невозможно, поскольку в таком возрасте там не предлагают значительных ролей. Для меня же это явилось своего рода тренировкой, у меня была прекрасная возможность попробовать себя». В августе 1965 года Делон и Натали вернулись в Париж. Причем не одни: по рекомендации своего давнего приятеля Милоша Милошевича Делон взял к себе на работу в качестве секретаря еще одного югослава — Штефана Марковича, которого поселил в своей квартире на авеню де Мессине и определил ему жалованье в 2 тысячи франков.
Даже возвращение в Париж не смогло в полной мере удовлетворить Натали. Она по-прежнему редко видела своего мужа. Поскольку друзей и в этом городе у нее было немного (самой лучшей подругой была жена Жана-Поля Бельмондо), она продолжала коротать дни в компании своего малолетнего сына. Делон же частенько уезжал из дома (иногда на целый месяц), и единственным средством общения между супругами становился телефон.
31 января 1966 года из Америки Делону пришло прискорбное сообщение — погиб его друг Милош Милошевич. Обстоятельства его гибели оказались весьма скандальными. Поступив на работу в качестве телохранителя к жене знаменитого голливудского актера Микки Руни Барбаре, Милош вскоре стал ее любовником. Однако после года знакомства женщина решила расстаться с югославом, поскольку устала от его ревнивого нрава. Но едва Барбара сообщила Милошу о своем намерении, тот в пылу гнева схватился за свой «Смит-и-Вессон». Итог: два выстрела — два трупа. В те дни Делон как раз находился в Америке, поэтому, узнав о трагедии, он взял на себя все расходы по перевозке тела друга на его родину в Югославию.
В один из весенних дней того же года Делон взял Натали с собой на киностудию. Пока он улаживал свои дела, девушка бродила по киностудии, и тут ее заметил один из статистов. Это был молодой и симпатиченый юноша, который с первых же секунд привлек ее внимание. Они познакомились, и молодой человек, назвавшийся Клодом, написал ей на клочке бумаги номер своего домашнего телефона. А уже на следующий день Натали встретилась с ним в более располагающей к интиму обстановке. Сначала они сходили в театр, а затем Клод привел ее к себе на квартиру. Там, без долгих разговоров, они оказались в постели. С этого дня у Натали тоже началась двойная жизнь.
В октябре 1967 года на экраны французских кинотеатров вышел очередной фильм с участием Алена Делона — «Самурай» Жана-Пьера Мельвиля. В нем Делон сыграл профессионального убийцу Джефа Костелло, а его жена Натали — его экранную подружку по имени Джейн. Как писали критики, этот фильм стал заметной вехой в карьере актера: он выявил поразительные актерские способности Делона. Газеты назвали этот фильм вершиной Делона и высказали мнение, что после такого успеха зрителю вряд ли удастся отыскать что-либо новое в артистических дарованиях актера. Так оно и вышло, поскольку подавляющее большинство последующих фильмов Делона были уже повторением пройденного.
Летом 1968 года Делон дал согласие сняться в фильме «Бассейн» режиссера Жака Дерея. Еще на стадии съемок лента вызвала к себе повышенный интерес публики, поскольку партнершей Делона в нем стала… его бывшая возлюбленная Роми Шнайдер. На тот момент она была замужем за немецким режиссером, однако с удовольствием согласилась участвовать в этой картине, едва Делон позвонил ей домой. Согласно легенде, в течение двух дней бывшие любовники сохраняли некоторую дистанцию между собой, а на третий день дали волю своим чувствам. В номере Делона предались бурному сексу, как в былые времена. Но, согласно слухам, Роми оказалась не единственной любовницей Делона в тот период: периодически он пользовал еще артисток массовки, а также изредка наведывался к своей бывшей любовнице Брижитт Бардо, вилла которой находилась неподалеку от места съемок «Бассейна». Натали, которая оставалась в Париже, благодаря газетам имела возможность следить за любовными приключениями своего благоверного, но они ее уже мало трогали — к тому времени их брак давно превратился в чистую формальность. В конце концов 25 августа все завершилось официальным разводом.
1 октября того же года Делон оказался втянут в очередной громкий скандал. В тот день в одном из оврагов в Ивелине, недалеко от парижского предместья Эланкур, был найден труп секретаря Делона Штефана Марковича. Как установила полиция, 31-летний югослав был убит выстрелом в голову. Делон узнал об этом происшествии на съемках «Бассейна», а 7 октября его вызвали на первый допрос. Поначалу актер почему-то пытался убедить полицию, что практически не знает убитого (дескать, видел его несколько раз), но когда его приперли к стенке многочисленными свидетельскими показаниями, рассказал всю правду: да, погибший жил в моем доме на авеню де Мессине, 22.
Все дни, пока шло следствие, газеты соревновались между собой в поисках версий случившегося. Версии выдвигались самые разные. Например, писалось, что Маркович был связан с торговцами наркотиками и его гибель могла стать местью с их стороны за какую-то провинность. Еще одна версия основывалась на предположении, что в гибели югослава был заинтересован… сам Ален Делон. Якобы у его жены Натали и Марковича была интимная связь, которая и вынудила актера найти киллера для устранения ненавистного любовника. Еще одна версия базировалась на том, что Маркович устраивал богемные приемы для представителей высших парижских кругов в тайном заведении мадам Клод и мог найти смерть от рук кого-то из посетителей.
Практически весь период следствия Делону пришлось пережить немало горьких минут, поскольку его имя трепали в прессе чуть ли не каждый день. Ему припомнили таинственную гибель его друга Милоша Милошевича в Америке, а также связь с известным гангстером Франсуа Маркантони, которого тоже допросили в связи с гибелью Марковича (после допроса Маркантони арестовали, но спустя три года отпустили, так и не сумев доказать его вину). Изрядно подпортила настроение Делону и его бывшая любовница Брижитт Бардо, которая дала интервью одному уважаемому изданию, где весьма нелестно отозвалась об Алене. Она назвала его «холодным человеком, который кичится своей внешностью и не способен думать ни о ком, кроме себя».
В разгар «дела Марковича» — в середине октября — Делон был замечен в ресторане «Максим» в компании 30-летней актрисы Мирей Дарк (настоящее имя Мирей Айгро, ее карьера в кино началась в 1960 году). Газеты предположили, что она является новой пассией актера, и не ошиблись. Делон и Мирей познакомились за месяц до этого в аэропорту, по дороге со съемок в Париж. Очень скоро после этого они стали любовниками и практически каждый день проводили вместе. А чуть позже Делон и вовсе переехал жить к Мирей. Правда, как в случаях с другими возлюбленными, это не мешало Делону продолжать заводить мимолетные романы на стороне. Причем, как писали газеты, он не чурался и гомосексуальных связей. В одном из интервью в 1969 году его специально попросили прокомментировать эти слухи, на что Делон ответил резко: «Даже если у меня и было желание вступать в любовные связи с мужчинами, то почему я должен быть в этом виноват? В любви все дозволено. А что подумают люди, мне наплевать…»