В 1966 году Арнольд демобилизовался, но в родном Тале прожил недолго. В том же году он уехал в Мюнхен, где ему предложили должность тренера в одном из клубов здоровья. Жил он поначалу в спортзале (кроватью служили маты), после чего перебрался в однокомнатную квартирку. Осенью, благодаря помощи экс-»Мистера Вселенная» Рейнхарда Своланы, Арнольд отправился в Англию, где проходил очередной конкурс «Мистер Вселенная». Однако стать победителем не сумел — он довольствовался всего лишь вторым местом. Зато сумел завоевать три других титула: «Самый статный мужчина Европы», «Мистер Европа» и «Международный чемпион по поднятию тяжестей». В 1967 году Арнольд повторил свою попытку покорить турнир «Мистер Вселенная», и это ему удалось. Таким образом, он стал самым молодым обладателем этого титула в истории турнира.
По словам очевидцев, в те годы Арнольд не отличался воздержанностью в сексе. Его первый серьезный роман случился в Англии — с женой владельца спортивного зала Дайаной Беннет. После этого Арнольд окончательно раскрепостился. Как вспоминают его тогдашние приятели, если ему нравилась какая-нибудь девушка, он не тратил времени на «шуры-муры», а прямо спрашивал: «Хочешь со мной переспать?» Большинство соглашались, поскольку внешние данные у парня были что надо. Видимо, и мужские достоинства тоже.
В конце сентября 1968 года Арнольд отправился в Америку для покорения звания «Мистер Олимпия» (турнир проходил во Флориде). Но сделать это с ходу ему не удалось, хотя и второе место можно считать успехом. Кроме этого, основатель Международной федерации бодибилдеров Джозеф И. Уэйдер уговорил его остаться в Америке, чтобы делать свою карьеру здесь. Для начала Уэдер положил ему зарплату в 200 долларов в неделю за то, что Арнольд будет публиковать свои статьи в его журналах. Жил Арнольд в съемной квартире недалеко от центра Майами.
В 1969 году Арнольд вновь стал «Мистером Вселенная», однако покорить вершину турнира «Мистер Олимпия» опять не сумел. Чтобы компенсировать это поражение, он снялся в своем первом фильме — «Геркулес в Нью-Йорке». Фильм, конечно, откровенная лабуда, но почин был сделан. Говорят, сам Арнольд этот фильм ненавидит и даже пытался много позднее выкупить негатив, но ничего не получилось.
К 1971 году Арнольд накопил 28 тысяч долларов, плюс занял еще 10 тысяч у Уэйдера и сумел купить себе шестикомнатную квартиру в Лос-Анджелесе. А в мае того же года с родины Арнольда пришла скорбная весть: в автомобильной катастрофе в городе Китцбухеле погиб его родной брат Мейнхард (выяснилось, что он находился за рулем в нетрезвом виде). Бедняга так и не дождался того счастливого момента, когда его брат стал «Мистером Олимпия». Зато это увидел отец. Правда, и он радовался недолго. Осенью 1972 года Арнольд завоевал долгожданный титул (конкурс проходил в Германии), а спустя два месяца его отец скончался. Однако на похоронах отца Арнольд так и не появился. Почему? Он тогда находился в отпуске и никто не знал где. Потому и не смогли вовремя сообщить ему о случившемся. Арнольд появился на родине только спустя несколько дней после похорон, чтобы утешить мать, которая за год потеряла сразу двух близких мужчин: мужа и сына.
После того как Арнольд завоевал титул «Мистер Олимпия», женщины буквально стали охотиться за ним. Теперь, где бы он не появился, дамы самых разных возрастов атаковали его со всех сторон. Было множество комических случаев. Например, одна экзальтированная дама предложила ему следующую забаву: она обливает его тело шоколадом, а потом слизывает все это языком. Несмотря на заманчивость предложения, Арнольд отказался. Видимо, испугался, что в экстазе дама могла его не только облизать, но и покусать. Другая поклонница прямо на улице подбежала к Арнольду, быстро скинула с себя одежду и попросила немедленно начать «тренировать» ее тело. Третья фанатка — горничная в отеле на Лазурном берегу — не стала много разговаривать, а вцепилась руками за его большую грудную мышцу. Арнольд еле-еле вырвался. Были еще женщины, которые предлагали 1 тысячу долларов только за то, чтобы он провел с ними одну ночь. Короче, первый парень на деревне.
В 1973 году Арнольд снялся в своем втором фильме — «Долгое прощай» Роберта Олтмена. Там он сыграл злодея, нанятого гангстерами, чтобы терроризировать главного героя. Самому Арнольду роль нравилась, чего нельзя было сказать о его тогдашней возлюбленной — студентке Барбаре Аутлэнд (они познакомились в ресторане «Зуки» в Санта-Монике, где Барбара подрабатывала официанткой). Девушка считала, что киношная среда — средоточие всех возможных пороков, и требовала, чтобы Арнольд бросил это занятие. Он же имел на этот счет иное мнение. В итоге в конце 1974 года она ушла от него. Арнольд сильно переживал этот разрыв, поскольку успел по-настоящему привязаться к девушке.
К середине 70-х, успев шесть раз стать «Мистером Олимпия», Арнольд решил завязать с бодибилдингом и целиком сосредоточиться на кино. Первое время ему не везло. Везде, куда бы он ни обращался, ему говорили: «Парень, и думать забудь про карьеру артиста. С твоим чудовищным телом и таким же акцентом тебя и близко не подпустят к съемочной площадке». Но Арнольд был парень упрямый. Он продолжал свои попытки и наконец-то вытянул счастливый билет. Все началось с того, что однажды ему удалось попасть на телевидение в передачу «Игра в свидания», которую вела Люсиль Болл. В ней Арнольд предстал в образе наивного иностранца, приехавшего в Америку пять лет назад и так и не научившегося ни хорошо говорить по-английски, ни понимать американский образ жизни. Эту передачу увидел режиссер Боб Рафелсон, который собирался снимать фильм о бодибилдинге «Оставайся голодным». Он и предложил Арнольду второстепенную роль в своем творении — друга главного героя. Фильм вышел в 1976 году и принес Арнольду неожиданный успех: премию «Золотой Глобус» за самый многообещающий дебют. А следующим фильмом Арнольда стала лента Д. Батлера «Качая железо». Это была экранизация одноименной книги, которую написал… сам Арнольд Шварценеггер. После выхода ленты на экран критики писали, что открыли для себя необычайное обаяние Арнольда.
«Качая железо» изменил и личную жизнь Арнольда. Его посмотрел один из представителей клана Кеннеди — Бобби Кеннеди — и пригласил Шварценеггера посетить в качестве гостя теннисный турнир Роберта Ф. Кеннеди, который проходил в Форест Хиллз в штате Нью-Йорк. Арнольд приехал туда 28 августа 1977 года, и там состоялось его знакомство с сестрой Бобби Кеннеди Марией Оуингс Шрайвер, которая в то время училась репортерской работе на телевидении в Филадельфии и работала телережиссером в Балтиморе. Молодые люди понравились друг другу, и вскоре между ними вспыхнул роман. Причем у Арнольда на тот момент была девушка — 25-летняя ассистентка парикмахера Сью Морэй, но он тут же с ней расстался, едва на горизонте появилась Шрайвер. Как будет вспоминать позднее сам актер: «Мария всегда говорит, что я ей действительно сразу понравился, что это была любовь с первого взгляда. Я в таких делах не спешу. Со временем, больше общаясь с ней и чаще видясь, я полюбил ее».
В том же 1977 году Арнольд подписал договор с компанией «Парамаунт» договор на пять фильмов сериала о воине-богатыре Конане. Однако этот фильм начнут снимать только в начале 80-х, а пока Арнольду приходилось довольствоваться ролями более мелкого масштаба. Например, в том же 77-м он сыграл крохотную роль европейца-бодибилдера в телефильме «Улицы Сан-Франциско». Правда, ему повезло на другом поприще — литературном. Его книга «Арнольд. Воспитание бодибилдера» сразу после выхода стала бестселлером.
В начале 1978 года Арнольд имел шанс вновь выйти на съемочную площадку, да еще в одной из главных ролей. Но он отказался. Дело в том, что ему предложили сыграть молодого любовника 85-летней звезды Голливуда 30-х годов Мэй Уэст в фильме «Секстет». Это предложение его не обрадовало. А вот роль Красивого Незнакомца в вестерне Хола Нидхэма «Негодяй» Арнольда вполне устроила. Он снялся в ней в конце того же 78-го. Затем был эпизод в комедии «Охота на стервятника» (1979) и роль второго плана — бодибилдер и бывший «Мистер Вселенная» — в телефильме «История Джейн Мэнсфилд». Единственным утешением для актера в то время была его любовная связь с Марией Шрайвер да новая победа на поприще бодибилдинга, куда он временно вернулся — в 1980 году Арнольд был провозглашен «Мистером Олимпия» (турнир проходил в Сиднее). Причем, эта победа досталась ему на удивление легко: он тренировался всего лишь три месяца, но сумел обставить даже тех, кто готовился к турниру в течение всего года. Порох в пороховницах у парня еще был.