Вернувшись в Москву, Горький начал публикацию своих «Заметок о мещанстве» (1905) в большевистской газете «Новая жизнь», в которых осуждал «достоевщину» и «толстовство», называя проповедь непротивления злу и нравственного совершенствования мещанской. Во время декабрьского восстания 1905 года московская квартира Горького, охраняемая кавказской дружиной, стала центром, куда свозилось оружие для боевых отрядов и доставлялась вся информация.
После подавления московского восстания из-за угрозы нового ареста в начале 1906 года Горький и Андреева эмигрировали в Америку, где занялись сбором денег для большевиков. Горький протестовал против предоставления царскому правительству иностранных займов для борьбы с революцией, опубликовав воззвание «Не давайте денег русскому правительству». Соединенные Штаты, не позволяющие себе никакого либерализма, когда дело касается защиты своей государственности, развернули газетную кампанию против Горького как носителя «революционной заразы». Поводом послужил его неофициальный брак с Андреевой. Ни один отель не согласился принять Горького и сопровождающих его людей, он поселился благодаря рекомендательному письму Исполнительного комитета РСДРП и личной записке Ленина у частных лиц.
Во время своего турне по Америке Горький выступал на митингах, давал интервью, познакомился с Марком Твеном, Гербертом Уэллсом, другими известными деятелями, с помощью которых создавалось общественное мнение о царском правительстве… На революционные нужды удалось собрать всего 10 тысяч долларов, зато более серьезным результатом его поездки стал отказ США предоставить России заем в полмиллиарда долларов. Там же Горьким были написаны публицистические работы «Мои интервью» и «В Америке» (которую он назвал страной «желтого дьявола»), а также пьеса «Враги» и повесть «Мать» (1906). В последних двух вещах (их называют «художественными уроками первой русской революции») многие русские литераторы увидели «конец Горького». «Какая уж это литература! — писала Зинаида Гиппиус. — Даже не революция, а русская социал-демократическая партия сжевала Горького без остатка». Александр Блок называл «Мать» слабой, а «Мои интервью» — плоскими.
Через полгода Максим Горький покинул США и поселился на основе Капри (Италия), где прожил до 1913 года. Итальянский дом Горького стал прибежищем для многих русских политэмигрантов и местом паломничества для его почитателей. В 1909 году на Капри была организована партийная школа для рабочих, присылаемых из России партийными организациями. Горький читал здесь лекции по истории русской литературы. Приезжал в гости к Горькому и Ленин, с которым писатель познакомился на 5-м (Лондонском) съезде РСДРП и с тех пор вел переписку, хотя в то время Горький был ближе к Плеханову и Луначарскому, представлявшими марксизм как новую религию с откровением о «реальном боге» — пролетарском коллективе. В этом они расходились с Лениным, у которого слово «Бог» в любых интерпретациях вызывало ярость.
На Капри, помимо огромного количества публицистических работ, Горьким были написаны повести «Жизнь ненужного человека», «Исповедь» (1908), «Лето» (1909), «Городок Окуров», «Жизнь Матвея Кожемякина» (1910), пьесы «Последние» (1908), «Встреча» (1910), «Чудаки», «Васса Железнова» (1910), цикл рассказов «Жалобы», автобиографическая проза «Детство» (1912–1913), а также рассказы, которые позже войдут в цикл «По Руси» (1923). В 1911 году Горький начал работать над сатирой «Русские сказки» (закончил в 1917-м), в которых разоблачал черносотенство, шовинизм, декадентство.
В 1913 году в связи с 300-летием Дома Романовых была объявлена политическая амнистия и Горький вернулся в Россию. Поселившись в Петербурге, он начинает большую издательскую деятельность, что отодвинуло художественное творчество на второй план. Издает «Сборник пролетарских писателей» (1914), организует издательство «Парус», выпускает журнал «Летопись», который с самого начала Первой мировой войны занял антимилитаристскую позицию и выступал против «мировой бойни» — здесь Горький сходился с большевиками.
В списке сотрудников журнала числились писатели самых разных направлений: Бунин, Тренев, Пришвин, Луначарский, Эйхенбаум, Маяковский, Есенин, Бабель и др. В это же время написана вторая часть его автобиографической прозы «В людях» (1916).
В 1917 году взгляды Горького резко разошлись с большевистскими. Октябрьский переворот он считал политической авантюрой и опубликовал в газете «Новая жизнь» цикл очерков о событиях 1917–1918 годов, где нарисовал страшные картины одичания нравов в охваченном красным террором Петрограде; в 1918 году очерки вышли отдельным изданием «Несвоевременные мысли. Заметки о революции и культуре». В этом же году газета «Новая жизнь» была закрыта как контрреволюционная.
Пытаясь перевести разрушительные революционные стихии в созидательную сферу, в августе 1918 года Горький организует издательство «Всемирная литература», которое в самые голодные годы кормило многих русских писателей переводами и редакторской работой. По инициативе Горького была создана и Комиссия по улучшению быта ученых. По свидетельству Владислава Ходасевича, в эти трудные времена в квартире Горького с утра до ночи шла толчея. «У него просили заступничества за арестованных, через него добывали пайки, квартиры, одежду, лекарства, жиры, железнодорожные билеты, командировки, табак, писчую бумагу, чернила, вставные зубы для стариков и молоко для новорожденных…» Только однажды мемуарист видел, как Горький отказал в просьбе — это был клоун Дельвари, который просил писателя стать крестным его ребенка. «Горький вышел весь красный, долго тряс руку, откашливался и наконец сказал: „…Глубочайше польщен, понимаете, но, к глубочайшему сожалению, понимаете, никак не могу. Как-то оно, понимаете, не выходит, так что вы уже простите великодушно“». Это, видимо, относилось к тому, о чем Горький говорил: «Нельзя, биографию испортишь», — по наблюдениям того же Ходасевича.
На фоне растущего красного террора все более углублялось скептическое отношение писателя к возможности «строительства социализма и коммунизма» в России. Его авторитет среди политбоссов начал падать, особенно после ссоры с всесильным комиссаром Северной столицы Г. Е. Зиновьевым. Против него была направлена драматическая сатира Горького «Работяга Словотеков», поставленная в петроградском Театре народной комедии в 1920 году и сразу же запрещенная прототипом главного героя.
16 октября 1921 года Максим Горький покинул Россию, сначала жил в Германии и Чехословакии, а в 1924 году поселился на вилле в Сорренто (Италия). Положение у него было двойственное: с одной стороны, он неоднократно и довольно резко критиковал советскую власть за нарушение свободы слова и запреты на инакомыслие, с другой — противостоял русской эмиграции своей приверженностью к идее социализма.
В это время полновластной хозяйкой горьковского дома стала «русская Мата-Хари» — Мария Игнатьевна Бенкендорф (впоследствии баронесса Будберг, о ней Нина Берберова написала любопытнейшую книгу «Железная женщина»). К примирению с Советской Россией, по утверждению Ходасевича, Горького склоняла Мария Игнатьевна. При Горьком жил со своей семьей его сын Максим (которого за беспечную жизнь прозвали советским принцем), кроме домочадцев, непременно кто-то гостил — русские эмигранты и советские вожди, именитые иностранцы и почитатели таланта, просители и начинающие литераторы, беглецы из России и просто странники. Судя по многим воспоминаниям, в денежной помощи Горький никогда никому не отказывал. Достаточные средства для содержания дома Горькому могли дать только большие тиражи российских изданий.
В период своей второй эмиграции ведущим жанром Горького стала художественная мемуаристика. Он написал третью часть своей автобиографии «Мои университеты», воспоминания о В. Г. Короленко, Л. Н. Толстом, Л. Н. Андрееве, А. П. Чехове, Н. Г. Гарине-Михайловском и др. В 1925 году Горький закончил роман «Дело Артамоновых» и начал работу над грандиозной эпопеей «Жизнь Клима Самгина» — о русской интеллигенции в переломный период русской истории. Несмотря на то, что это произведение осталось незавершенным, многие критики считают его центральным в творчестве писателя.