P = cE + cE² + JE³ + …. (2)

  Коэффициенты c, J и т.д. называются нелинейными восприимчивостями (по порядку величины c ~ 1/Е_a ; J ~ 1/E_a² ). Материальное уравнение (2) является основой Н. о. Если на поверхность среды падает монохроматическая световая волна Е = А cos (wt — kx ), где А — амплитуда, w — частота, k — волновое число , х — координата точки вдоль направления распространения волны, t — время, то, согласно (2), поляризация среды наряду с линейным членом P ^(л) = cA cos (wt — kx ) (линейная поляризация) содержит еще и нелинейный член второго порядка:

  Последнее слагаемое в (3) описывает поляризацию, изменяющуюся с частотой 2w, т. е. генерацию 2-й гармоники. Генерация 3-й гармоники, а также зависимость показателя преломления от интенсивности описываются членом JE³ в (2) и т.д.

  Нелинейный отклик атомного осциллятора на сильное световое поле — наиболее универсальная причина нелинейных оптических эффектов. Существуют, однако, и др. причины: например, изменение показателя преломления n может быть вызвано нагревом среды лазерным излучением . Изменение температуры DT = aE₂ (a — коэффициент поглощения света) приводит к тому, что

Во многих случаях существенным оказывается также эффект электрострикции (сжатие среды в световом поле Е ). В сильном световом поле Е лазера электрострикционное давление, пропорциональное E² , изменяет плотность среды, что может привести к генерации звуковых волн. С тепловыми эффектами и электрострикцией иногда связана самофокусировка света.

  Оптические гармоники . На рис. 1 показано, как интенсивное монохроматическое излучение лазера на неодимовом стекле (l₁ = 1,06 мкм ), проходя через оптически прозрачный кристалл ниобата бария, преобразуется в излучение с длиной волны ровно вдвое меньшей, т. е. во 2-ю гармонику (l₂ = 0,53 мкм ). При некоторых условиях во 2-ю гармонику переходит более 60% энергии падающего излучения. Удвоение частоты наблюдается для излучения др. лазеров видимого и инфракрасного диапазонов. В ряде кристаллов и жидкостей зарегистрировано утроение частоты света — 3-я гармоника. Более сложные эффекты возникают, если в среде распространяются две или несколько интенсивных волн с различающимися частотами, например w₁ и w₂ . Тогда наряду с гармониками каждой из волн (2w₁ , 2w₂ и т.п.) возникают волны комбинационных частот (w₁ + w₂ ; w₁ — w₂ и т.п.).

  Описанное явление, называется генерацией оптических гармоник, имеет много общего с широко известным умножением частоты в нелинейных элементах радиоустройств. Вместе с тем есть и существенное различие: в оптике эти эффекты являются результатом взаимодействия не колебаний, а волн. В сильном световом поле, согласно (2), каждый атомный осциллятор переизлучает не только на частоте падающей волны, но и на её гармониках. Однако так как свет распространяется в среде, размеры L которой существенно превышают длину волны l (для видимого света l~ 10^-4 см ), суммарный эффект генерации гармоник на выходе зависит от фазовых соотношений между основной волной и гармониками внутри среды; возникает своеобразная интерференция, способная либо усилить, либо ослабить эффект. Оказалось, что взаимодействие двух волн, различающихся частотами, например w и 2w, максимально, а, следовательно, максимальна и перекачка энергии от основной волны к гармоникам, если их фазовые скорости равны (условие фазового синхронизма). К условиям фазового синхронизма можно прийти и из квантовых соображений, они соответствуют закону сохранения импульса при слиянии или распаде фотонов. Для трёх волн условия синхронизма: k₃ = k₁ + k₂ , где k₁ , k₂ и k₃ — импульсы фотонов (в единицах Планка постоянной

).

  Условия синхронизма основной волны и гармоник в реальной диспергирующей среде на первый взгляд кажутся неосуществимыми. Равенство фазовых скоростей волн на разных частотах имеет место лишь в среде без дисперсии. Однако оказалось, что отсутствие дисперсии можно имитировать, используя взаимодействие волн разной поляризации в анизотропной среде (рис. 1 ). Этот метод резко повысил эффективность нелинейных волновых взаимодействий. Если в 1961 кпд оптических удвоителей частоты составлял ~10^-10 —10^-12, то в 1963 он достиг значения 0,2—0,3, а к 1973 приблизился к 0,8.

  Оптические умножители частоты позволили существенно расширить область применения лазеров. Эффект генерации оптических гармоник широко используется для преобразования излучения длинноволновых лазеров в излучение коротковолновых диапазонов. Промышленность многих стран выпускает оптические умножители частоты на неодимовом стекле или на алюмоиттриевом гранате с примесью неодима (l = 1,06 мкм ), позволяющие получить мощное когерентное излучение на волнах l = 0,53 мкм (2-я гармоника), l = 0,35 мкм (3-я гармоника) и l = 0,26 мкм (4-я гармоника). Для этой цели были подобраны кристаллы, обладающие высокой нелинейностью (большими значениями c) и позволяющие удовлетворить условиям фазового синхронизма. Иллюстрациями современных возможностей в этой области являются генератор 5-й оптической гармоники (рис. 2 ) и получение 9-й гармоники излучения неодимового лазера (l₉ = 1189

). В 1972 было экспериментально осуществлено умножение частоты в области вакуумного ультрафиолета; в качестве нелинейной среды здесь использовались некоторые газы и пары металлов.

  Самофокусировка света. Самовоздействия. При достаточно большой (но вполне умеренной для современной лазерной техники) мощности светового пучка, превышающей некоторое критическое значение Р_кр , в среде вместо обычной дифракционной расходимости первоначально параллельного пучка наблюдается его самосжатие (рис. 3 ). Величина Р_кр различна для разных сред; для ряда органических жидкостей Р_кр ~ 10—50 квт, в некоторых кристаллах и оптических стеклах Р_кр не превышает нескольких вт.

  Иногда, например, при распространении излучения мощных импульсных лазеров в жидкостях, это самосжатие носит характер «схлопывания» пучка, которое сопровождается настолько быстрым нарастанием светового поля, что это может вызвать световой пробой (см. Лазерное излучение ), фазовые переходы и др. изменения состояния вещества. В др. случаях, например при распространении излучения газовых лазеров непрерывного действия в стеклах, нарастание поля также заметно, хотя и не является столь быстрым. Самосжатие в некотором смысле похоже на фокусировку пучка обычной линзой. Однако существенные различия наблюдаются за фокальной точкой; самосфокусированный пучок может образовывать квазистационарные нити («волноводное» распространение), последовательность фокальных точек и т.п.

  Явление самофокусировки обусловлено тем, что в сильном световом поле изменяется показатель преломления среды (в опыте, изображенном на рис. 3 , это происходит за счёт нагрева стекла лазерным излучением). Если знак изменения показателя преломления таков, что в области, занятой пучком, он возрастает, эта область становится оптически более плотной, и периферийные лучи отклоняются к центру пучка. На рис. 2 изображены фазовые фронты и ход лучей в ограниченном пучке, распространяющемся в среде, с показателем преломления: n = n + n₂ E² , где n — постоянная составляющая, не зависящая от Е, n₂ > 0. Поскольку фазовая скорость света v = c/n = с/ (n + n₂ E² ), то фазовые фронты изгибаются (поле Е на оси больше, чем на периферии) и лучи отклоняются к оси пучка. Такая нелинейная рефракция может быть столь существенной (её «сила» нарастает вместе с концентрацией поля), что практически полностью подавляет дифракционные эффекты.