В 1809 году Бонплан стал интендантом императорских садов Мальмезона. Он исподволь и ненавязчиво подогревал страсть Жозефины к тропической флоре, вместо того чтобы следовать воле императора и удерживать свою повелительницу от опрометчивых шагов и дорогостоящих капризов. Вряд ли стоит после этого удивляться, что ботаник императрицы все больше и больше впадал в немилость у императора; ко всему прочему Наполеон видел в нем доверенное лицо женщины, которая, как видно, не собиралась дарить императору французов законного наследника и из-за этого теперь, когда он достиг вершив славы, стала казаться ему неравной партией. Вскоре брак их был расторгнут, и место Жозефины заняла австрийская эрцгерцогиня Марня Луиза, дочь Франца I, претерпевшего от Наполеона массу унижений. Бонплан сопровождал Жозефину Богарне в изгнание и оставался при ней до самой ее кончины, имевшей место в мае 1814 года, а спустя некоторое время он женился на одной из ее честолюбивых питомиц. В течение последующих двух лет он не раз наведывался к Джозефу Банксу и другим английским ботаникам, пока у него окончательно не созрел давно вынашиваемый им план возвращения в Новый Свет.

Бонплана манила не только флора Южной Америки, но и неповторимая атмосфера возрождающегося континента, где на девственных землях молодых государств, казалось, становилось политической реальностью то, за что боролись французы еще в 1789 году. В конце 1816 года он отправляется с женой в Буэнос-Айрес навстречу жизни, полной всяческих испытаний и невзгод, полукочевой и вечно неустроенной. Над отчетом об американской экспедиции вместо него теперь трудился главным образом Карл Сигизмунд Кунт, сначала под руководством Внлльденова, а после смерти последнего (в 1812 г.) — под присмотром самого Гумбольдта.

Чем дальше продвигалась вперед разработка научной части отчета, тем все яснее и яснее становилось Александру, что публикуемые им материалы носят, увы, сугубо специальный характер, что они ориентированы на крайне узкий круг ученых и что из богатейших россыпей его записок и дневников слишком многое оставалось неиспользованным, причем именно то, что могло бы как раз заинтересовать широкую общественность. Например, его путевые впечатления, разного рода наблюдения или «мысли мимоходом» по поводу природы, климата, почвы, условий жизни людей в Новом Свете, их быта и нравов. Поэтому вслед за «Картинами природы» от решает выпустить книгу путевых заметок, рассчитанную именно на широкого читателя. Забегая вперед, можно сказать, что работа над путевыми заметками тоже затянулась надолго и в конце концов осталась незавершенной.

Он уже начал работать над новой книгой, когда ему представилась возможность занять видную должность в Берлине. Его брат Вильгельм в феврале 1809 года — отчасти против своей воли — стал тайным государственным советником и директором управления культуры и образования в министерстве внутренних дел: несмотря на происки придворной юнкерской камарильи, поддерживаемый лишь считанными единомышленниками-чиновниками, сторонниками отправленного в изгнание барона фон Штейна, он начал осуществлять широкую реформу системы школьного образования и ценой упорных усилий добился высочайшего постановления об учреждении в Берлине университета. Вильгельм очень хотел и надеялся привлечь младшего брата к числу ученых-основателей этого университета. Однако Александр никак не мог решиться бросить свой отчет на полдороге.

В первые дни января 1810 года он посылает Гёте экземпляр только что вышедших в свет «Живописных видов Кордильер и памятников культуры американских народов» — очередную часть своего многотомного отчета. «В этой трезвой стране, — пишет Гумбольдт в сопроводительном письме в Веймар, — посреди шумной и пустой суеты я веду полную трудов однообразную отшельническую жизнь. Меня мучает ощущение собственной неспособности быстрее закончить то, что я считаю своим долгом перед самим собой. Мир людей представляется мне мрачным. Картины же большой природы, таинственная уединенность лесов и непобедимая тяга в голубые манящие дали усиливают во мне настроение, которое нельзя назвать бодрым, но которое никогда не мешает моей работе и не лишает меня мужества. Мое здоровье, разные ревматические недуга (последствия лесной сырости), плохо слушающаяся рука — всем этим я уже не стану Вам докучать. Мое самочувствие непременно улучшится, как только я снова окажусь в жарких странах. У меня зреет проект сесть на корабль и отправиться на мыс [Доброй Надежды], пробыть с год в этой южной точке Африки, изучить южные течения, а потом отплыть на Цейлон или в Калькутту; в Бенаресе, куда приходят караваны из Лассы [Лхасы], снарядиться для перехода через Тибет и двинуться на север. Хорошо бы только ситуация в мире благоприятствовала скорейшему осуществлению моих планов».

Несмотря на невероятную занятость, Гумбольдт не стал ограничиваться пустыми мечтаниями о новом путешествии, а вскоре действительно начал методично готовиться к нему.