Кроме этого, одной из близких связей Бёрджесса был известный профессор по литературе Оксфордского университета Морис Бур. Его знали в Кембридже практически все, и особенно в тайном обществе гомосексуалистов в колледжах Кинг и Тринити. С точки зрения интересов разведки Морис Бур был кладезю информации о самых различных слухах, интригах и скандалах в среде политической элиты Великобритании.
Став агентом советской разведки, Бёрджесс очень быстро включился в вербовочную работу лондонской резидентуры ИНО НКВД, занимаясь, по ее заданию, поиском подходящих кандидатов на вербовку и затем привлекая их к сотрудничеству. Считается, что именно Бёрджесс, по заданию советской разведки, завербовал своего преподавателя Энтони Бланта, с которым поддерживал дружеские отношения еще со времен совместной учебы в Тринити-колледже Кембриджа, где Блант в 1936 году вступил в то же, ставшее впоследствии знаменитым, тайное общество «Апостолы», члены которого уже тогда находились одновременно «под колпаком» НКВД и, естественно, британской контрразведки. Следует сказать, что, являясь обаятельным человеком, Гай Бёрджесс во время войны приобрел множество друзей во всех важных английских учреждениях и практически создал для себя такие разведывательные возможности, которые позволяли освещать практически любые вопросы, интересующие Москву. Советский разведчик Юрий Модин, которому в лондонской резидентуре была поручена работа с «кембриджской пятеркой», считал Бёрджесса «самым важным агентом, который был в состоянии выполнить любые, подчас чрезвычайно тяжелые задания Центра».
Бывший резидент КГБ в Австралии и перебежчик Владимир Петров, работавший в отделе внешней контрразведки КГБ, где накапливались материалы «кембриджской пятерки», в одном из интервью в 1955 году сказал, что «объем материалов, поставляющихся Бёрджессом, особенно в период войны, был столь велик, что все шифровальщики советского посольства в Лондоне по временам были заняты лишь тем, что готовили сообщения Бёрджесса для передачи по каналам радиосвязи в Москву».
В своей среде Бёрджесс считался душой общества и неизменно пользовался безоговорочным уважением своих товарищей, которые были всегда готовы прийти на помощь другу. Влиятельных знакомых Бёрджесс довольно часто использовал в своих личных интересах, особенно если такая необходимость возникала. Так, находясь в Ирландии во время одного из отпусков, Бёрджесс насмерть задавил человека, но сумел за счет своих связей избежать наказания. Во время другого отпуска он поехал в Гибралтар, где встретился с бывшими друзьями, сотрудниками резидентуры британской разведки. Приятели оказались, по его мнению, слишком «проамерикански» настроенными, и он с ними устроил драку, после которой в Лондон ушла жалоба. Высокопоставленные друзья Бёрджесса и в этот раз сумели ее замять.
Лондонская резидентура НКВД часто использовала Бёрджесса в качестве связника со своими ценными источниками информации. Так, известно, что во время Мюнхенского соглашения 1938 года Кернкросс добывал и передавал разведке НКВД через Бёрджесса «весьма ценную информацию о секретных планах британских и французских политиков, толкавших Германию к агрессии против СССР». Филби, который в этот период находился в Испании в качестве военного корреспондента, тоже поддерживал связь с Центром через Бёрджесса, который для этого периодически выезжал во Францию. При этом Бёрджесс одновременно выполнял функции связника и для британской разведки, с которой через свои широкие связи сумел к этому времени установить довольно «дружественные отношения». В течение 1938 года Бёрджесс часто в качестве курьера банкирского дома Ротшильдов, куда он перешел на работу сразу после окончания Кембриджа, бывал в Париже, где поддерживал связь с Эдуардом Пфайфером, шефом кабинета премьер-министра Франции (с апреля 1938 по май 1940 года) Эдуарда Даладье. Эти поездки выполнялись под контролем заместителя начальника отдела МИ-6 Дэвида Футмена, являвшегося «другом» гомосексуалиста Пфайфера. Фактически в этот период Бёрджесс был связным между Даладье и Чемберленом. Естественно, что содержание этих контактов незамедлительно становилось достоянием и лондонской резидентуры ИНО НКВД.
Бёрджессу первому из «кембриджской пятерки» удалось проникнуть в английскую разведку. До этого момента (15 января 1939 г.) Бёрджесс некоторое время работал в МИ-5, но затем по рекомендации Дэвида Футмена был принят на работу в управление «Д» (пропаганда и подрывная деятельность) МИ-6, где начал карьеру разведчика под крышей сотрудника Объединенного комитета по радиовещанию (Джойнт Бродкастинг Комити). Руководителем управления, занимавшегося «изучением возможных действий по уничтожению потенциального противника», тогда был генерал-майор Лоуренс Дуглас Гранд (мистер «Д»). Бёрджесс проработал в МИ-6 под его началом два года.
3 сентября 1939 г. Чемберлен сформировал военное правительство Великобритании, где в ранге первого лорда Адмиралтейства был Черчилль. При этом ввиду подписанного между Германией и СССР пакта о ненападении в Великобритании и Франции многие сочли, что СССР вместе с Германией воюет против них, что в результате явилось одной из причин поражения Франции. В этой связи многие интеллектуалы из числа британских коммунистов и лейбористов, ранее сочувствовавших СССР, теперь стали открыто осуждать Москву и рассматривать всех коммунистов как предателей, что создавало серьезную угрозу разоблачения членов «кембриджской пятерки», которые не раз активно использовали свои многочисленные связи в качестве источников разведывательной информации.
В этот период самым безопасным местом для них могла стать работа в самих спецслужбах, что в определенной степени могло вывести их из числа рядовых подозреваемых подданных королевства. Итак, в 1940 году Бёрджесс, используя свои связи, сумел, по заданию НКВД, устроить на работу в МИ-6 Филби, где тот, являясь незаурядным специалистом, возглавил в отделе внешней контрразведки так называемый Пиренейский подотдел.
В начале 40-х годов лондонская резидентура НКВД порекомендовала холостому Бёрджессу начать ухаживать за Клариссой Черчилль, племянницей британского премьера Уинстона Черчилля, которого Гай довольно хорошо знал лично. Это, по соображениям Москвы, должно было обеспечить ему надежное прикрытие в его разведывательной деятельности. Но, несмотря на категорическое указание Центра, Бёрджесс не очень старался преуспеть в роли Ромео, и в результате, это задание так и не было выполнено. Дело в том, что Бёрджесс не интересовался женщинами, даже такими как Кларисса. К тому же он знал, что ею серьезно увлечен Джеймс Поуп-Хеннесси, будущий выдающийся писатель. Джеймс Поуп очень ревновал Клариссу к Бёрджессу и однажды явился в квартиру на Бентинк-стрит с револьвером в кармане, угрожая застрелить обоих и покончить жизнь самоубийством. Соперничество благополучно разрешилось, поскольку Кларисса Черчилль предпочла обоим Энтони Идена и вскоре вышла за него замуж, став леди Эвон.
Во время войны Бёрджесс работал в спецслужбе, которая называлась Управление специальных операций (УСО), и, являясь начальником Филби, поручил ему подготовить для руководства секции «Д» предложение, в котором тот сумел доказать необходимость создания школы по подготовке агентов. Разведшколы в Англии существовали еще в период Первой мировой войны. Известно, в частности, что одна из них располагалась в Девоншире. Ничего удивительного не было в том, что идея Филби вскоре была реализована руководством УСО - в Хартфорде, неподалеку от Лондона, было приобретено старое школьное здание с большим участком земли. На этой базе и было создано учебное подразделение МИ-6 по переподготовке и обучению сотрудников и спецагентов разведки методам подрывной работы. Первый набор слушателей состоял из 25 мужчин и женщин из оккупированных Германией стран Европы. Здесь квалифицированные инструктора, в основном специалисты-подрывники и мастера по взрывчатым веществам, обучали их приемам саботажа и подрывных действий. В числе преподавателей был кадровый разведчик с практическим опытом работы в России, друг Сиднея Рейли — Джордж Хилл, который входил в состав группы Локкарта, готовившей знаменитый «заговор послов» в Петрограде в 1918 году. Ставшие на время преподавателями спецшколы, Бёрджесс и Филби обучали будущих диверсантов приемам саботажа и подрывных действий, однако школа не прижилась, и ее стали покидать лучшие кадры, а вскоре и неразлучные члены «кембриджской пятерки» были отозваны в распоряжение центрального аппарата Управления специальных операций, где Бёрджессу было объявлено об увольнении. Английской разведке было известно коммунистическое прошлое Бёрджесса, и риск утечки информации о спецагентах был явно нежелателен. К тому же в этот период умер начальник МИ-6 Синклер, после чего был уволен его протеже Гранд. Начиналась обычная и как всегда болезненная ротация кадров. Бёрджесс чувствовал, что ему оказано молчаливое и скрытое недоверие, раздражающее гораздо больше, чем недоверие, высказанное вслух.