Кроули быстро превратил главную комнату виллы в храм и принялся за работу, диктуя Мэри своё очередное магическое произведение. Кроме того, он учил её тому, что в его терминологии называлось «автоматической бдительностью». Это означало, что Мэри должна была следить за тем, чтобы никогда не использовать определённые слова и выражения. Каждый раз, когда Мэри теряла бдительность, Кроули звал её сына, «торжественно извлекал из своей мантии открытый перочинный нож, поднимал руку так, что просторный рукав его мантии падал, обнажая предплечье, а затем при помощи перочинного ножа отрезал маленький кусочек кожи под лесенкой таких же надрезов, уже запечатленных на его предплечье, надрез за надрезом, в честь каждого раза, когда Мать допускала такую же оплошность».
Скоро Мэри устала от исполнения функции магического секретаря при Кроули. Между нею и Кроули постоянно происходили ссоры, и она уехала в Париж, забрав с собой сына. Он последовал за ними, они помирились и вместе вернулись в Лондон. Однако взаимное притяжение между ними исчезло, хотя Мэри продолжала в течение некоторого времени помогать Кроули в его работе в А.˙.А.˙.: мартовское издание «Равноденствия» за 1912 год вышло под редакцией Мэри и Нойбурга. Вскоре после возвращения в Лондон Мэри вышла замуж за турка, которого звали Вели Бей, и Кроули освободился от своей второй Алой Женщины, которая, как он признавал позднее, возможно, была не вполне достойна возложенной на неё ответственности. Вскоре этот брак распался. Турок, который открыто ненавидел её сына и ревновал к нему, бил Мэри, а затем бросил её. Она вновь присоединилась к свите Айседоры Дункан и умерла в 1931 году в Нью-Йорке от лейкемии. Это Мэри подарила Дункан тот шарф, который зацепился за колесо открытого автомобиля, в котором ехала танцовщица, в результате чего она и погибла, поскольку голова её резко дёрнулась назад и шейные позвонки переломились.
Магическое произведение, которое Кроули диктовал Мэри, должно было стать частью одной из книг, благодаря которым он приобрёл — и сохранил — известность в магических кругах. Эта книга называлась «Liber IV» («Книга четвёртая»). Первая и вторая её части вышли в 1912-м и 1913-м и стоили четыре четырёхпенсовика и четыре шестипенсовика соответственно. Во второй части была фотография, изображающая молодого и бородатого Кроули, сидящего в море в обнажённом виде, и подписанная по-гречески «Приветтебе, о Спаситель Мира». Третья часть книги была продиктована Лейле Уаддел весной 1912 года, но в течение последующих десяти лет Кроули постоянно редактировал и перерабатывал её, так что в окончательном виде она была напечатана лишь в 1929 году. В наши дни она известна, как правило, под названием «Теоретическая и практическая магия [магика]». Четвёртая часть, вышедшая в 1936 году, включала в себя «Книгу Закона» в сопровождении автобиографического предисловия и короткого комментария. Все эти произведения выходили в разнообразных видах в течение многих лет, но только после смерти Кроули были собраны в один том. Озаглавленная словом «Магика», эта книга была и остаётся одним из основных столпов магической науки.
Именно в этих книгах Кроули впервые добавил «к» к слову «magical» (магический), что впоследствии делал всегда до самой своей смерти. Целью этого добавления было отделить его магию от магии фокусников и эстрадных артистов, но было у него и эзотерическое значение. Буква «к» была первой буквой в слове kteis, что по-гречески означает «влагалище». Через призму магики Кроули видел человеческое сознание как божественное, а самого себя — возведённым в ранг мага. «Мой уровень как мага, — писал он, — моя миссия как Логоса Вечности, как Пророка, избранного, чтобы проповедовать Закон, который будет определять судьбы этой планеты в течение целой эпохи, в известном смысле выделяют меня, причисляют меня к группе, в которую за всю человеческую историю, кроме меня, вошли только семеро». Среди этих семерых своих собратьев, с которыми Кроули себя объединял, были пророк Мухаммед, Моисей и Лао-цзы, основатель даоизма.
Когда Мэри перестала играть активную магическую роль в его жизни, Кроули в течение первой половины 1912 года жил то в Париже, то в Лондоне, занимаясь написанием «Книги лжи», которую он задумал как изложение содержания своего собственного сознания. В некоторых местах она написана с юмором, в других — может считаться предвестником авангардной поэзии 1960-х. Один из разделов книги, включённый в первый выпуск журнала «Равноденствие», состоял только из восклицательного знака, другой — только из вопросительного: они были озаглавлены соответственно «Солдат» и «Горбун». Кроме того, Кроули написал рассказ под названием «Завещание Магдалены Блэр», основанный на идее, которую задолго до этого подал ему Аллан Беннет. Однако эта писательская деятельность имела для него второстепенное значение. По-настоящему мысли Кроули занимала организация, которая называлась по-разному: Орденом
Восточных Тамплиеров, Орденом Восточного Храма, Орденом Тамплиеров Востока или Ordo Templi Orientis. В виде сокращения она была (и остаётся) известной как ОТО.
Кроули заинтересовался ОТО после появления Мазер-са на слушании дела, возбуждённого на основании иска, поданного The Looking Glass. Во время своего выступления Мазере заявил, что является главой Ордена Розенкрейцеров к большому сожалению для тех, кто считает таковыми себя. То есть на самом деле Кроули знал об ОТО, но не проявлял к этой организации большого любопытства. Тем не менее, поскольку Кроули был известен как соперник Мазерса, с ним пытались связаться разнообразные сочувствующие ему оккультисты и масоны, на которых у него, как правило, не хватало времени. Он утверждал, что со времён своего посвящения, имевшего место в Мексике, является масоном шотландского обряда, но в целом пренебрежительно относился к масонству, говоря, что оно представляет собой «или самодовольное притворство, шутовство и оправдание пьяному хулиганству, или мрачную ассоциацию для плетения политических интриг и мошенничества в коммерческих делах». Теперь они начали писать ему, выказывая, по словам Кроули, такое уважение к его способностям, что в какой-то момент «стало подразумеваться, будто я знаю больше секретных символов, заклинаний, волшебных слов и магических формул, чем я мог бы выучить, будь у меня двенадцать жизней, а не одна. Даже слон не выдержал бы под тяжестью таких знаков отличия, какими меня наделили».
Вся эта лесть вновь пробудила в Кроули интерес к масонству, и он написал гроссмейстеру масонской ложи в Лондон, с тем чтобы прояснить свою позицию в отношении этой организации. 17 декабря 1904 года, как утверждал Кроули, он прошёл обряд посвящения в качестве мастера англосаксонской ложи 343 (ныне имеющей номер 103), входящей в состав французского масонского общества в Париже. Теперь он желал узнать, значит ли это, что он может считаться масоном и в Британии. Оказалось, что нет: в те времена Объединённая Великая ложа Британии не признавала французской Великой ложи.
Была и другая причина, по которой Кроули хотел узнать, признан л и он масоном в Британии. Она была связана с Джоном Яркером, являвшимся членом Quatuor Coronati Lodge № 2076, одной из значительных лож, в которой проводились масонские исследования. Яркер учредил независимый масонский Великий совет в Манчестере, но он не получил признания со стороны Высшего совета в Лондоне, который исключил Яркера за превышение им масонских полномочий. По какой-то причине Яркер решил, что Кроули должен стать его преемником в деле его раскольнического Великого совета, хотя сомнительно даже то, встречались ли эти двое когда-нибудь. После смерти Яркера в 1913 году Кроули созвал собрание, на котором назначил себя Великим генеральным администратором совета, но больше не сделал почти ничего, хотя, как он утверждал, ряд масонских организаций обратился к нему с неофициальными просьбами обратить внимание на рационализацию ритуалов и правил, а также на необходимость пересмотра основ масонства, с тем чтобы придать ему, по. выражению Кроули, форму цельной, стройной и лаконичной системы, соединяющей в себе религиозные, философские, магические и мистические истины. Как бы то ни было, официальные масонские организации никогда не считали Кроули настоящим масоном, а он никогда не считал себя причастным к основному направлению масонства.