Два лета, в 1896 и 1897 годах, Кроули провёл в Альпах, причём почти всё время — на Бернском нагорье. Как альпинист он мало изменился. Он по-прежнему кичился перед местными проводниками, высмеивая их робость, лазал по скалам очень проворно, но всё же несколько безрассудно и постоянно важничал. Он проложил несколько новых маршрутов восхождений и первым совершил несколько траверсов, причём в одном из таких случаев он шёл в одиночку по маршруту, на котором поскользнулся и упал его товарищ. В мемуарах Кроули ничего не сказано о том, чем закончилось это падение. О другом альпинисте Кроули сообщает, что поймал его за воротник, когда тот скользил мимо него по склону: последнюю историю не стоит безоговорочно принимать на веру. Несмотря на своё высокомерие и хвастовство, Кроули по-прежнему демонстрировал отсутствие всякой заинтересованности в известности и славе и был готов делиться с другими скалолазами информацией о разведанных им маршрутах, хотя и любил предупредить других, что его маршруты могут показаться им слишком трудными и рискованными. Держась особняком от большинства других скалолазов, Кроули писал, как «удивителен тот факт, что лишь единицы способны сохранять нормальную способность мыслить в горах… Высокий уровень духовного развития, романтический темперамент и глубокие знания, основанные на опытах восхождений в различных условиях, — вот лучшие защитники от безрассудных побуждений, а также истерических ошибок, которым подвержен обычный человек». Нет сомнений в том, что Кроули считал себя исключительным человеком, и это его ощущение стало ещё сильнее в более поздние годы, когда он склонен был утверждать, что его великолепное чувство ориентации в пространстве является скорее следствием его физической силы, чем, как в случае с другими альпинистами, результатом изучения топографии и геологии. Сущность его умений, как он считал, заключалась в том, что его подсознание фиксировало положения, которые его тело принимало в течение дня. В дополнение к этому он утверждал, что способен запомнить мельчайшие особенности рельефа скалы, а также может чувствовать запах снега и воды. Последнее маловероятно: обоняние Кроули, так же как и его слух, было ниже среднего уровня. Тем не менее первое утверждение вполне может быть правдой в отношении человека, который способен одновременно в уме вести три шахматных игры.
На одну неделю в августе 1896 года Кроули объединился с Моррисом Траверсом и ассистентом Джона Нормана Колли из Лондонского университета. Вместе они занимались скалолазанием и провели неделю, путешествуя по альпийским горам. При этом они не раз опускались ниже летнего уровня снежного покрова этих гор. Проделав этот путь, они прибыли к леднику Вуибе-Сера (считалось, что его нельзя покорить без сопровождения проводников) и пересекли его, первые за всю историю альпинизма. Вскоре после этого, ближе к концу месяца, они совершили первый траверс на Эгий Руж. Во время своих занятий скалолазанием вместе с Трэверсом и его братом Кроули получил травму. Ночуя на скале, он был вынужден так вжаться в расселину, что повредил себе коленный хрящ, в результате чего многие годы испытывал приступы боли.
Когда Трэверсу, которого Кроули уважал за силу и смелость (во время одного из восхождений Трэверс соединил своим телом расселину в леднике, чтобы Кроули мог перейти, а в другой раз более получаса держал его на своих плечах, пока тот вырубал в скале зацепки для рук), настало время возвращаться в Лондон, к Кроули присоединился Грегор Грант. Вместе со своим кузеном, о котором Кроули с характерным для него женоненавистничеством заметил, что тот «к этому времени женился и обнаружил, что жизнь не стоит того, чтобы её беречь», он совершил второе восхождение на Монт-Коллон по северо-северо-восточному маршруту. По мнению Гранта, восхождение было трудным, а маршрут, выбранный для спуска, почти непроходимым. Вынужденные провести ночь в горах, они встретили команду спасателей, высланную утром на их поиски.
Впечатлённый альпинистскими способностями Кроули, Джон Норман Колли предложил его кандидатуру на вступление в привилегированный Альпийский клуб в Лондоне, первое в мире общество альпийских скалолазов. Это был знак признания и чести, но у Кроули не хватало времени на членство в клубе, куда, по его мнению, входили несведущие люди, которые не столько занимались скалолазанием, как это делал он, сколько ходили в горы в сопровождении проводников. Он также был убеждён, что они завидуют его успехам, достигнутым или в одиночку, или в компании с одним-двумя друзьями — и без проводников. Это было его мнение, но, по справедливости, были и другие, кто его разделял. Многие считали, что члены Альпийского клуба, отказывающиеся признавать настоящих скалолазов и обвиняющие их в фальсификации своих достижений ради славы, тормозят развитие альпинизма.
На самом деле Кроули не сразу отклонил предложение о вступлении в клуб. Возможно, он не хотел обижать Джона Нормана Колли, а также полагал, что в рамках клуба может получить влияние и способствовать развитию скалолазания. Как бы то ни было, он всё-таки пришёл к убеждению, что его попытка вступления в клуб встретит сопротивление, потому что, как ему казалось, его альпинистские достижения слишком высоки, чтобы им поверили. Когда весть об этом дошла до Кембриджа, кто-то распространил слух, что Кроули просто не приняли в клуб. Кроули, зная студента, распространившего этот слух, и будучи президентом университетского шахматного клуба, не принял его на пост секретаря клуба. В автобиографии Кроули с гордостью отмечает, что поставил сплетника на место.
Несмотря на то что Кроули избегал церковных служб в колледже и сохранял в высшей степени критическое отношение к традиционному христианству, будь то англиканство, католицизм или Плимутское братство, нельзя сказать, что вопросы религии вовсе не затрагивали его. Он считал себя религиозным реакционером-консерватором, ему удалось примириться с христианством при помощи того, что он называл Кельтской церковью. Эта церковь не была собственно религиозным движением, но некоторым сводом идей, основанным на легенде о короле Артуре, интерес к которой в то время возобновился. Образная сторона этого вероучения была взята из рыцарских времён и эпохи романтизма, нравственные устои в нём определялись магией, большое значение придавалось таинствам. К греху здесь не питали ни страха, ни отвращения. Невинность считалась добродетелью. Здесь не существовало ни священников, ни храмов: священными местами были горы и леса, как в религиях Востока. Кроу-ли нравилась сама идея этого движения, но он никогда не поддерживал исповедуемых им норм и принципов. Он всё ещё страстно желал отделаться от христианства при помощи сознательно совершаемых грехов и жил в основном ради удовольствия.
И вот он на короткое время присоединился к тайному обществу, действовавшему под управлением преподавателя из Пемброук-колледжа, священника по имени Херитц-Смит. Те, кто не входил в это сообщество, иронически называли его «людьми в корсетах», поскольку во время церемоний посвящения они оборачивали себя широкими поясами. Существовало семь степеней посвящения, из которых Кроули прошёл лишь первую, причём по большей части из любопытства. Ему не хотелось тратить время и силы на прохождение оставшихся степеней, и вскоре он покинул общество.
Однако вскоре как в духовной, так и в материальной жизни Кроули произошли серьёзные перемены. Всё началось в Стокгольме около полуночи 31 декабря 1896 года.
«Я осознал, — писал Кроули в своих мемуарах, — что обладаю магическими силами, присутствие которых могу почувствовать и удовлетворить ту часть своего существа, которая до сего момента была скрыта от меня. Это был моментужасаиболи, а в определённой степени и духовного насилия, и в то же время это был ключ к самому чистому и самому благочестивому духовному экстазу, который только может существовать». В тот момент он ещё не знал, насколько важным окажется это понимание для его дальнейшей жизни, но ровно год спустя, почти в ту же минуту, ощущение повторилось. Он писал: «Моя животная натура чувствовала себя виноватой и хранила молчание в присутствии непреходящей божественности Святого Духа; всемогущего, всеведущего и вездесущего, цветущего в моей душе, как будто все извечно существовавшие силы вселенной проявили себя в этом цветении».
