Ради достижения этой высокой цели Раймунд Луллий оставил ок. 1265 г. двор и семью и, совершив паломничество по святым местам (в том числе в Сантьяго-де-Компостела), вместо того чтобы ехать учиться в Париж, как он первоначально хотел, удалился на гору Мирамар (Мальорка) — по совету являвшегося с 1239 г. третьим генералом доминиканского ордена св. Раймунда из Пеньяфорта («Summa juris сапопісі», 1218—1221), который также, согласно одной из версий, побудил другого доминиканца, Фому Аквинского, к написанию «Суммы против язычников» («Summa contra gentiles», или «Liber de veritate catholicae fidei contra errores infidelium», 1261-1264 или 1270-1273). Там Раймунд, пользуясь книгами из библиотеки близлежащего цистерцианского монастыря Св. Марии де ла Реаль (Santa Maria de la Real, Monasterium Sanctae Mariae Regalis, Мальорка), с помощью его монахов около десяти лет изучал свободные искусства, латынь и философию. В то же время он изучал, кроме того, арабский язык и культуру, используя в качестве наставника купленного им арабского раба-мусульманина (для раба, впрочем, дело закончилось печально: он покончил с собой в тюрьме, куда был помещен после того, как попытался убить своего хозяина в отместку за то, что тот ударил его, услышав из уст учителя хулу на Христа). В 1275 г. в пещере на горе Ранда (Мальорка) Раймунду путем озарения открылся новый способ обращения неверных — «комбинаторное искусство» (ars combinatoria), как позднее назовет его Г.В. Лейбниц, представляющее собою особый метод, посредством которого можно с логической необходимостью вывести из исходных понятий любые истины и, прежде всего, истины христианского вероучения. Вследствие этого он убедил в 1276 г. Хайме II основать в находящемся на склоне одноименной горы местечке Мирамар монастырскую школу, где тринадцать миссионеров-францисканцев могли бы изучать арабский язык и Разработанное им «великое искусство» (ars magna); 17 октября 1276 г. основание этой школы было утверждено специальной буллой Иоанна XXI (Петра Испанского, 1276-1277).
До 1287 г. Раймунд Луллий преподает в Мирамаре и Монпелье, а в дальнейшем, не имея ученой степени, посещает с лекциями по пропаганде своего метода университеты Европы: Парижский (1287-1289, 1297-1299, 1304-1306, 1309-1311), Неаполитанский (1293-1294) и др. Будучи, вероятно, с 1292/95 г. членом образовавшегося в 1221 г. Третьего ордена св. Франциска, Раймунд навещает королевские (Франция, Арагон) и папский (Рим) дворы, призывая к повсеместному открытию миссионерских школ, где бы преподавались восточные языки. После выступления с этой идеей на Вьеннском соборе (1311-1312) он добивается, наконец, его постановления об организации изучения арабского, еврейского и халдейского (арамейского) языков в пяти университетах: Парижском, Оксфордском, Болонском, Саламанкском и при переехавшей к тому времени в Авиньон Папской курии. На том же соборе он предлагал также преобразовать — в рамках проекта «Rex Bellator» — все монашеско-рыцарские ордена в единый миссионерский орден, возобновить Крестовые походы и окончательно запретить аверроизм. При этом одновременно Раймунд полемизирует с иудеями — одним из его оппонентов был барселонский раввин, талмудист и галахист Шломо бен Адерет - и совершает самостоятельные миссионерские экспедиции в Северную Африку (Тунис: 1292/93, Беджая, или Бужи: 1307; Тунис: 1314-1315), а также на Кипр и в Киликию, или Малую Армению (1301—1302), на Сицилию (1313/14) и др., периодически подвергаясь насилию, заточению и изгнанию из страны. Согласно легенде, он умер мученической смертью 29 июня 1315 г., будучи побитым камнями за проповедь Евангелия мусульманам на городской площади в Тунисе (по другой, еще менее правдоподобной, версии — в Беджае), и его тело было перевезено на Мальорку генуэзским купцом Стефаном Колумбом (Stephanus Columbus), предком Христофора Колумба. Однако ныне считается, что Раймунд скончался уже на корабле или в Пальме-де-Мальорка, где и был похоронен 25 марта 1316 г.; в результате могила его находится в местной церкви Св. Франциска (Сан-Франсиско, Ecclesia Sancti Francisci), окончательно достроенной в 1317 г.
Впоследствии неоднократно делались попытки канонизации Раймунда Луллия, но в виду того что он — как терциарий францисканского ордена в противоположность доминиканцам - отстаивал не признаваемое тогда официально всею католической церковью учение о непорочном зачатии Девы Марии и, соответственно, о Ее свободе от первородного греха («Liber de immaculata Beatissimae Virginis conceptione»), попытки эти встречали противодействие. Указанное учение, однако, отстаивал и францисканец Иоанн Дунс Скот (за что и получил прозвище «doctor marianus»), с которым Раймунд встречался в Париже в 1297 г.; позднее оно было провозглашено на Базельском соборе (1431 — 1437): «Nunquam actualiter subjacuisse originali peccato, sed immune simper fuisse ab omni originali et actuali culpa»; в 1497 г. в его зашиту открыто и резко выступила профессура Парижского университета; но окончательно данный догмат был утвержден лишь в булле Пия IX (1846—1878) «Ineffabilis Deus» от 8 декабря 1854 г. В 1372 г. генеральный инквизитор Арагонского королевства (с 1357) доминиканец Николай Эймерик («Directorium inquisitorum», 1376; «Tractatus de potestate papali», 1383) возбудил против давно покойного уже Раймунда обвинение в ста тридцати пяти ересях и тридцати восьми заблуждениях. В своих сочинениях «Трактат против учения Раймунда Луллия» («Tractatus contra doctrinam Raymundi Lulli») и «Диалог против луллистов» («Dialogus contra lullistas») он утверждал, что луллизм есть дьявольское наущение, ибо согласно нему «все положения веры и таинств, а также власть папы могут быть разумно доказаны, обязательны, наглядно явлены и очевидны»; в контексте же ложно приписываемой Раймунду славы знатока алхимического искусства имеет значение и работа Николая «Против алхимиков» («Contra alchimistas»), осуждающая всех тех, кто стремится, подражая природе, сравняться с нею в своих знаниях и возможностях.
Благодаря письменным трудам и организационным усилиям Николая Эймерика взгляды Раймунда Луллия были осуждены также в булле Григория XI (1370—1378) от 1376 г., которая впоследствии, однако, была объявлена подложной ввиду резкого неприятия ее каталонцами (1419). В 1559 г. работы Раймунда включаются Павлом IV (1555-1559) в «Индекс запрещенных книг» («Index librorum prohibitorum»), но затем постановлением Тридентского собора (1545-1563) они были оттуда изъяты: причем отдельные экземпляры некоторых из этих работ сохранились в библиотеке воздвигнутого в 1584 г. Эскориала (Monasterium Sancti Laurentii Scorialensis, Новая Кастилия), будучи снабженными пометками испанского короля Филиппа II (1556—1598). Решением Святого престола от 1619 г. луллизм вновь был запрещен как вызывающий опасения, что было подтверждено также в |750 г. Бенедиктом XIV (1740—1758). Однако в итоге Пий IX (1846—1878) не только одобрил местное почитание Раймунда на Балеарских островах и в Каталонии, но и беатифицировал его в 1847 г. Днями памяти бл. Раймунда Луллия в католической церкви являются 27 ноября и - во францисканском ордене (особенно у терциариев) — 30 июня; в 2007 г. был инициирован процесс его канонизации как христианского миссионера-мученика.
Перу Раймунда Луллия - одного из первых авторов средневековой Европы, чьи основные сочинения были написаны на национальном языке, — принадлежит ок. двухсот девяноста работ на каталанском, латинском и арабском, из которых до нас дошло порядка двухсот сорока (при этом все арабские версии были утеряны, а ок. ста девяноста работ сохранились лишь в латинском варианте). Являясь фактическим родоначальником каталанской литературы, Раймунд написал на своем родном языке целый ряд любовно-эротических стихов и куртуазных поэм, но наибольшую известность как писателю принес ему философский роман «Бланкерна» («Blanquerna», или «Книга об Эвасте и Аломе и об их сыне Блакерне»: «Llibre [Roman?] d’Evast е d’Aloma е de Blanquerna son fill», 1283), в рамках которого им, помимо прочего, была намечена программа объединения человечества на основе единой христианской религии и под главенством римского папы (план Pax Christiana). Самой известной частью этого романа является «Книга о Любящем и Возлюбленном» («Llibre d’Amic е Amat»), состоящая из трехсот шестидесяти шести — по числу дней в году - «духовных метафор» и повествующая о взаимной любви человека и Бога; другая его часть, «Искусство созерцания» («Art de contemplaci6»), говорит о созерцании человеком божественных совершенств, которое достигается посредством очищения его памяти, разума и воли. Созданный под заметным влиянием исламской мистической традиции (суфизма), роман «Бланкерна», впоследствии соперничавший по популярности с «О подражании Христу» («Imitatio Christi», до 1471) Фомы Кемпийского, отчасти предвосхитил выдающиеся достижения испанской мистики, такие, как сочинения св. Терезы Авильской («Внутренний замок»: «Еl castillo interior о Las moradas», 1577) и св. Иоанна Креста («Восхождение на гору Кармель»: «Subida al monte Carmelo», 1578—1583). Среди других литературных произведений Раймунда можно выделить роман «Felix» (или «Еl Felix о Llibre de meravelles», ок. 1288), частью которого является «Libre de les besties», и автобиографию «Vita coaetanea» (или «Vida coetania», 1311).
