Среди его собственных теолого-философских произведений: «О природе блага» («De natura Ьопі», или «Summa de bono», ок. 1242), «Сумма о творениях» («Summa decreaturis», 1240-1243), включая трактаты «О четырех совечных» («De quattuor coaevis») и «О человеке» («De homine»), «Об интеллекте и интеллигибельном» («De intellectu et intelligibili», ок. 1250), «О судьбе» («De fato», 1256), «О душе» («De anima», 1254—1257), «О природе и происхождении души» («De natura et origine animae», 1258-1264), «Метафизика» («Metaphysica», или «Metaphysicorum libri XIII», 1263-1267), «О причинах и возникновении всеобщего» («De causis et processu universalitatis [a prima causa]», или «De principiis motus processivi», 1263—1267), «Сумма теологии» («Summa theologiae», или «Summa de mirabili scientia Dei», 1270—1280), включая «Восхваления блаженной Девы Марии» («Sum. th.», II, 14: «De laudibus Beatae Mariae Virginis»). Далее следуют: «О таинствах» («De sacramentis»), «О воплощении» («De incarnatione»), «О воскресении» («De resurrectione»), «О теле Господнем» («De corpore Domini»), «О благе» («De Ьопо»), различные проповеди («Sermones XXXII de sacramento Eucharistiae», «Sermones de tempore») и другие сочинения («Liber exercitationis ad viam felicitatis», «De quiditate et esse», «De prophetia»). Помимо перечисленного Альберту атрибутируется труд под названием «Определение» («Determinatio», или «Problemata determinata», «Liber determinativus ad Parisienses»), в котором перечисляются девяносто семь ложных тезисов, восходящих, по мнению автора, к той или иной раннехристианской ереси, и утраченный антиеретический сборник «Руководство» («Liber manualis»). Существует также целый ряд сочинений, как, например, «Зерцало астрономии» («Speculum astronomiae») или «Вопросы о способах обозначения» («Quaestiones de modis significandi»), чья атрибуция Альберту является сомнительной; не принадлежит его перу - написанная позднее Иоанном из Кастелля — работа «О приверженности Богу» («De adhaerendo Deo»), как и некоторые другие трактаты: «Summa naturalium», «Philosophia pauperum», «Paradisus animae sive De virtutibus», «Mariale», «Biblia Mariana».
В отличие от многих других схоластов, Альберт Великий проводит четкое разделение областей теологии и философии, не смешивая и не противопоставляя их, но признавая самодостаточность каждой в сфере своего приложения. Теология, являясь практическим учением, стремящимся к знанию не ради него самого, но как к средству спасения, рассматривает свой предмет с точки зрения его способности вести душу к блаженству (res ut beatificabilis) и руководствуется при этом дарованными нам положениями веры, которые разум судить не может, ибо многие истины Откровения (как, например, тайны Святой Троицы, воплощения Бога Сына и воскресения Христова) ему недоступны: «Philosophi pro propria ducti naturali rationis non potuerunt cognoscere Trinitatem Personarum». Философия же как разумное постижение сущего, или вещей самих по себе (res in se), со своей стороны, не нуждается в процессе обретения знания о них ни в каких иных авторитетах, кроме логического доказательства и опыта, и имеет своей целью само это знание (даже если толкует о первосущем, т.е. Боге): «Философу всегда следует то, что он говорит, говорить на основании разума (Philosophi enim est, id quod dicit, dicere cum ratione)». Философы — и главный из них, «archidoctor philosophiae» Аристотель, - опираются в своей науке (scientia) на низшую, рациональную способность ума, т.е. на общий для всех людей естественный свет интеллекта (lumen generale, lumen connaturale); теологи же — и главный из них, Августин, — будучи вдохновленными Духом Истины (ab inspiratione Spiritus Veritatis), извлекают свою мудрость (sapientia) из сокровенной части ума (abditum mentis), озаряемой светом Божества (lumen infusum, lumen elevatum). Потому теология воистину есть не просто наука наук, но и превосходит своею премудростью всякую науку: «Theologia verissima scientia est et, quod plus est, sapientia» («Sum. th.», I, 1, 1). При этом, так как из логической необходимости принятия первоначала (causa omnium creatorum) выводится косвенное доказательство бытия Божьего («Sum. th.», I, 18), а видимый мир, как учат Святые Отцы и Священное Писание (Рим. 1, 20), сотворен, дабы посредством его изучения осуществлять естественное богопознание, мысленно восходя от творений (ex creaturis) к Творцу («Sum. th.», I, 38b; I, 316b), вера (в известных пределах) может прибегать к услугам разума для своего укрепления и распространения среди людей. Замечая, что «есть невежды, которые всеми средствами готовы бороться против использования философии, и особенно у братьев-проповедников, где им никто не сопротивляется», Альберт сравнивает их с «грубыми животными, которые хулят то, чего не знают (tanquam bruta animalia blasphemantes in iis quae ignorant)». Одновременно он же специально подчеркивает: «Когда между ними [философией и Откровением] нет согласия, то в том, что касается веры и нравственности, нужно больше верить Августину, чем философам. Но если бы речь зашла о медицине, я больше поверил бы Гиппократу и Галену; а если речь идет о физике, то я верю Аристотелю — ведь он лучше всех знал природу».
Важнейшее место в онтологической структуре реальности занимает у Альберта Великого бытие, являющееся первым сотворенным сущим (ens), а следовательно, и основой всех сотворенных вещей (omne creatum), композиция каждой из которых образована из «того, что есть» (id quod est), т.е. сущности вещи, и отличного от сущности «бытия, которым есть» (esse quo est) вещь («Sum. th.», I, 46b). Бытие, таким образом, метафизически предшествует конкретизирующим и ограничивающим его определениям, благодаря которым просто бытие (esse simpliciter) становится бытием чем-либо (aliquid esse). А так как порядок нашего мышления параллелен указанной онтологической структуре, бытие является и предельным основанием всякого умопостижения, будучи простейшим понятием (концептом), на знании которого останавливается анализирующий интеллект (intellectus resolvens), ибо уже не может произвести от него никакую дальнейшую абстракцию. Однако несмотря на то что бытие это — наипростейшее из всего сотворенного, оно все же обладает (также наипростейшей) композицией, поскольку может быть рассматриваемо как существующее по отношению к Творцу и как существующее по отношению ко всем своим частным детерминациям. Абсолютно же чистое и простое первое бытие, т.е. несотворенное первосущее (ens primum), находится по ту сторону этого абстрагированного бытия как его причина. Это есть бытие Бога, в Котором нет и не может быть никакой композиции, так как в Нем и «то, что есть», и Его бытие совершенно тождественны: Бог актуально есть все, что Он есть, и чем может быть. Непосредственным следствием из указанного совпадения в Боге сущности и бытия являются такие Его атрибуты, как единство, простота, неизменность, вечность — качественно разнящаяся не только со временем, но и с тем нескончаемым веком (aeon), в коем пребывают нетленные творения, — истинность (поскольку в божественной сущности нет ничего иного, отличного от нее, она есть то, что есть) и благость (Бог не испытывает никакой лишенности и не может ничего утратить). И как Сущий, как Истина и как Благо Бог выступает причиной всего прочего существующего, истинного и благого («Sum. th.», I, 45b; «Sum. de creat.», II, 328b).
Всему сотворенному, помимо обладания вышеописанной композицией, присуща причастность определенной форме, соединенной или же не соединенной, как у отделенных интеллигенций (intelligentiae separatae), т.е. ангелов, - с материей, качественно различной в надлунном и подлунном мирах («Sum. de creat.», I, 52a). При этом формы имеют природу умопостигаемого света, являющегося, таким образом, универсальной природой (natura universalis) и формой целого (forma totius), излучаемой Первой Причиной (causa prima) существования всего того, что есть: «Forma omnium lux est», «illius enim lumen causa est existendi omni ei quod est» («De caus. et proc. univ.», I, 2, 1). Однако множественность и разнообразие вещей нельзя, исходя из этого, объяснять исключительно спецификой процесса погружения света форм во тьму материи («Phys.», VIII, 1, 13) и, как следствие, возрастающей отдаленностью твари от Бога, — ибо бытие всякой вещи изначально имеет свое основание непосредственно в замысле Бога о мире (in mente Dei, in Dei sapientia) («Sum. th.», I, 317a; 335b). Притом что, определяя характер отношения между различными уровнями нисходящей иерархии сущностей, Альберт Великий активно использует неоплатоническую по духу терминологию метафизики света и даже такие выражения как «эманация» (emanatio) и «истечение бытия» (fluxus entis), это не означает, что он имел отличную от догматической трактовку происхождения универсума. Согласно Альберту, мы должны верить в факт творения мира Богом «из ничего» (ex nihilo), поскольку Сам Бог сообщил нам об этом в Книге Бытия; доказанной же средствами естественного разума (naturaliter loquendo) невечность мира быть не может: «Начало мира путем творения не относится к физике и не может быть доказано физически (Inceptio mundi per creationem nec physica est, nec probari potest physice)». Впрочем, разум не может убедить нас и в обратном: Аристотель, по мнению Альберта, не доказал вечности мира, но лишь показал, что тот не может возникнуть или исчезнуть посредством естественных причин. Существование же причин сверхъестественных, опровергающих справедливое лишь по отношению к природной каузальности положение «из ничего ничего не бывает (ex nihilo nihil fit)», Философ, не будучи христианином, не допускал.