В 1959 году Демьяненко закончил институт (на дипломе играл судебного пристава в «Тартюфе») и был приглашен режиссером Андреем Гончаровым в Театр имени Маяковского. Предложение это он принял с радостью, так как не каждому выпускнику выпадало счастье остаться и работать в Москве. В том же году он снялся в небольшой роли в комедии Г. Липшица «Катя-Катюша».
1960 год можно назвать переломным в актерской и личной судьбе Демьяненко. Во-первых, именно тогда он снялся в одной из лучших своих «серьезных» картин и, во-вторых, перебрался жить в Ленинград. Однако расскажем все по порядку.
За несколько месяцев работы в Театре имени Маяковского Демьяненко так и не сумел обрасти серьезными ролями и откровенно скучал. Поэтому, когда хорошо знакомые ему режиссеры А. Алов и В. Наумов предложили ему сняться в очередной своей картине, он согласился не раздумывая, тем более что это была одна из главных ролей — младший лейтенант Ивлев в фильме «Мир входящему».
Картина вышла в 1961 году, можно смело сказать, благодаря случайности. Руководство Госкино в процессе всей работы над фильмом вносило в него всевозможные поправки, резало фильм по-живому, и в какой-то момент вообще хотело его закрыть. Но этого, к счастью, не случилось. Правда, начальники на нем все равно отыгрались. Было сделано всего 370 копий картины, и в основном их прокатывали в провинции. В прессе не было опубликовано ни одного положительного отзыва на нее, зато отрицательных появилось в избытке. В одной из статей, например, фильм обвинили в «экспрессионистической неправде на тему войны».
В то же время на Западе фильм «Мир входящему» получил диаметрально противоположные отзывы. На фестивале в Венеции в 1961 году он получил сразу две награды: «Золотую медаль» и «Золотой кубок» (премия Пазинетти за лучший иностранный фильм). Так имя Александра Демьяненко впервые громко прозвучало на весь кинематографический мир.
Почти одновременно с «Миром входящему» на экраны страны вышли еще две картины с участием нашего героя. На этот раз это были произведения легкого жанра: мелодрама с элементами комедии «Карьера Димы Горина» (реж. Ф. Довлатян и Л. Мирский) и комедия «Взрослые дети» (реж. В. Азаров). В отличие от «Мира…, эти фильмы не имели никаких нареканий со стороны высокого начальства, успешно вышли в прокат и собрали хорошую кассу: первую картину посмотрели 21 млн. зрителей, вторую (в 1962 году) — 28,7 млн. Так имя актера Александра Демьяненко стало широко известно в Советском Союзе.
Тем временем жизнь в столице для нашего героя становилась все более в тягость. Прописки у него так и не появилось, и ему вместе с молодой женой (с нею он познакомился еще в юности, когда играл в драмкружке свердловского Дворца пионеров) приходилось ютиться по чужим углам. Неизвестно сколь долго это могло бы продолжаться, если бы Демьяненко не предложили переехать в Ленинград и работать в штате «Ленфильма». Более того, чтобы у молодого актера не оставалось никаких сомнений, в «колыбели революции» ему выделили квартиру и сразу же предложили главную роль в очередной картине (это был фильм Владимира Венгерова «Порожний рейс»).
За период с 1961 по 1965 год Демьяненко снялся на разных киностудиях в нескольких картинах, однако лишь три из них можно записать в актив его удач: комедия-сказка «Каин XVIII» (1963), приключенческий фильм «Сотрудник ЧК» (1964, 5-е место в прокате — 32,1 млн. зрителей) и политический детектив «Государственный преступник» (1964). Последняя картина в прокате 1965 года заняла 3-е место, собрав на своих сеансах 39,5 млн. зрителей. Ни один фильм с участием Демьяненко до этого не достигал такой отметки. Однако в том же году актера ждал еще более грандиозный успех.
В 1964 году режиссер-комедиограф с «Мосфильма» Леонид Гайдай готовился к постановке своей очередной комедии — «Операция «Ы» и другие приключения Эдика» (именно так в первоначальном варианте звали главного героя комедии). На главную роль — студента Эдика — пробовались около сорока различных актеров, однако ни один из них не подошел режиссеру. И тогда кто-то из группы внезапно сообщил: «В Ленинграде работает прекрасный актер Александр Демьяненко. Он же вылитый Эдик!» Так впервые на горизонте у Л. Гайдая возник наш герой. Буквально в те же дни он сел на «Красную стрелу» и отправился в Ленинград. Как заявляет сам Александр Демьяненко: «Я как прочел сценарий «Операции «Ы», понял, что фильм обречен на успех, — «ничего подобного в нашем кино тогда не было».
Съемки фильма начались в Москве летом 1964 года. Александр Демьяненко вспоминает: «В Шурике я ничего не играл, просто существовал в предлагаемых обстоятельствах. Мы были похожи в отношении к людям, я и с Алексеем Смирновым, игравшим громилу Федю, избегал общения: он казался мне человеком неуправляемым, капризным, даже завистливым, с очень специфическим пониманием доброты. Не монтировались мы и с Моргуновым. А с Никулиным, Вициным контакта не получалось, потому что они гораздо старше, у них другие интересы, другой взгляд на актерство…
Фильм «Операция «Ы» вышел на экраны страны в 1965 году и мгновенно стал лидером проката — он занял 1-е место, собрав на своих просмотрах 69,6 млн. зрителей. На фестивале в Кракове новелла «Наваждение» из этой картины была награждена главным призом. Как потом признавался сам Л. Гайдай, даже он не ожидал такого оглушительного успеха.
Оглушительный успех этой картины сослужил неплохую службу и нашему герою — в 1965 году ему было присвоено звание заслуженного артиста РСФСР.
Между тем, вдохновленный восторженными откликами на свою картину, Л. Гайдай в 1966 году приступает к съемкам очередных приключений Шурика — теперь уже на Кавказе. И вновь — грандиозный успех. «Кавказская пленница» в прокате 1967 года занимает 1-е место, собрав 76,54 млн. зрителей!
Безусловно, конец 60-х годов в творчестве Демьяненко был самым плодотворным периодом. Ворвавшись благодаря своему Шурику в обойму самых известных советских актеров, он тогда усиленно пожинал плоды огромной зрительской популярности. Все у него спорилось: и поездки с гастролями по стране, и работа в дубляже различных картин (в «Мертвом сезоне» (1968) герой Д. Баниониса говорит голосом Александра Демьяненко), и съемки в новых фильмах. Например, в 1967 году режиссер Ярополк Лапшин пошел на риск и пригласил нашего героя на драматическую роль — приказчик Илья Сохатых — в свою картину «Угрюм-река». Остальные режиссеры, видимо, введенные в заблуждение образом Шурика, приглашать Александра Демьяненко на серьезные роли просто боялись. Как вспоминает сам актер:
«Возникла чудовищная пауза, когда не было никаких предложений, — просто катастрофа. Выпивал. Потом друзья начали вытягивать на эпизоды. В моменты простоя выручали встречи со зрителями (я их не очень люблю, актерских баек у меня нет, не верю, когда коллеги говорят, что такое общение заряжает их творческой энергией, но это заработок) и дубляж.
В 1971 году Демьяненко записывает в свой актив еще один «серьезный» фильм — «Учитель пения» Наума Бирмана. Одним из его партнеров в нем был Е. Евстигнеев, которого Демьяненко называет «эталоном совершенства».
В следующем году наш герой снимается сразу в двух удачных картинах, причем обе — комедии: у старого приятеля Л. Гайдая он вновь играет Шурика (теперь у него, повзрослевшего, появилась фамилия — Тимофеев) в фильме «Иван Васильевич меняет профессию» и у Виталия Мельникова Виктора в «Здравствуй и прощай». Итог этих работ таков: гайдаевская комедия заняла 3-е место (60,7 млн.), мельниковская — 25-е (16,1 млн.).
Так получилось, что после этих работ актера внезапно перестали приглашать на главные роли. Он вновь довольствуется эпизодами, гастролями по стране и дубляжом (из зарубежных «звезд» его голосом говорили Омар Шариф, Бельмондо, Джон Войт, Уго Тоньяцци и др.). Однако в 1976 году режиссер Самсон Самсонов приглашает нашего героя на главную роль — в картине «Журавль в небе» он исполняет роль шофера Андрея Заболотного. Однако фильм не имел большого успеха у зрителей и остался практически незамеченным критикой.