Между тем это был не последний совместный фильм в творческой карьере Рязанова и Папанова. Буквально в том же, 1961 году, вышла их новая работа — десятиминутная короткометражка по рассказу И. Ильфа и Е. Петрова «Как создавался Робинзон», в котором наш герой играл Редактора — душителя прекрасных порывов.
В 1961 году Папанов также снялся в фильме режиссеров А. Митты и А. Салтыкова «Бей, барабан» в роли поэта Безлошадных и в картине Татьяны Лукашевич «Ход конем» — в роли Фонарева. Однако обе эти роли не принесли актеру творческого удовлетворения.
В 1962 году на Папанова обратили внимание три режиссера — Евгений Ташков, работавший тогда на Одесской киностудии, Владимир Венгеров и Михаил Ершов (оба — с «Ленфильма»). Первый предложил нашему герою исполнить положительную роль скульптора в своем фильме «Приходите завтра» (в нем нашего героя озвучивал другой актер, так как голос Папанова считался некиногеничным), второй в картине «Порожний рейс» — отрицательную роль директора леспромхоза и третий — в фильме «Родная кровь» эпизодическую роль бывшего мужа главной героини картины (ее играла Вия Артмане). Все три фильма вышли в прокат в 1963–1964 годах и имели разный успех у зрителей: «Приходите завтра» собрал 15,4 млн. зрителей, «Порожний рейс» — 23 млн. и приз на Московском кинофестивале, «Родная кровь» — 34,94 млн. (занял 4-е место). Критика отметила прекрасную игру Папанова во всех этих картинах, однако попасть в первую шеренгу тогдашних советских кинозвезд актеру так и не удалось. Зрители его знали, но о всенародной любви тогда говорить было еще рано.
Настоящий успех пришел к нашему герою годом спустя — в 1964 году. Произошло это при следующих обстоятельствах. В начале 60-х годов на спектакле Театра сатиры «Дамоклов меч» побывал писатель Константин Симонов. Игра Папанова в нем настолько поразила его, что он предложил кинорежиссеру А. Столперу, который в 1963 году решил экранизировать его роман «Живые и мертвые», взять этого актера на роль генерала Федора Серпилина. Поначалу Столпер сомневался, так как знал Папанова как исполнителя в основном отрицательных, комедийных ролей (тот же Боксер был ролью резко отрицательной). Здесь же предстояло сыграть роль положительную, даже героическую. Однако К. Симонов настаивал на своем выборе, и режиссер в конце концов согласился.
Между тем долго сомневался в своих способностях сыграть положительного героя и сам Папанов. Как вспоминает Н. Каратаева: «У нас в общежитии был длинный коридор, и в нем стоял общий телефон. Ему несколько раз звонили, уговаривали, а мы все стояли и слушали, как он отказывался играть Серпилина: «Ну какой я генерал? Да нет, ну что вы, я не могу… И уже после выхода картины он мне часто говорил: «Что это все восторгаются? Чего там особенного я сыграл?»
Действительно, после выхода этого фильма на широкий экран к Папанову пришла всесоюзная слава. Роль генерала Серпилина опрокинула довольно прочно устоявшееся мнение о Папанове как об актере комедийно-сатирического направления с некоторыми драматическими задатками. В прокате 1964 года «Живые и мертвые» заняли 1-е место, собрав на своих просмотрах 41,5 млн. зрителей. В том же году картина получила призы на фестивалях в Москве, Карловых Варах и Акапулько. В 1966 году фильм был удостоен Государственной премии РСФСР.
Как вспоминает исполнитель главной роли в этом фильме К. Лавров: «Столпер с огромным уважением относился к Папанову. С самого начала чувствовалось, что этот актер — лидер в картине. О Симонове и говорить нечего: Константин Михайлович не однажды рассказывал мне, как ему нравится Толя и точным попаданием в самую сердцевину образа Серпилина, и в других ролях, и просто по-человечески. Забегая вперед, скажу, что к Папанову устремлялись душой сразу, без обычной в человеческих отношениях разведки и приглядывания. Так, в Звездном городке, куда мы привезли только что смонтированный фильм «Живые и мертвые» в сопровождении Столпера, Папанова и моем, Юрий Гагарин улучил минуту, чтобы остаться наедине с Толей и со мной, увел нас в какую-то из дальних комнат клуба космонавтов, и мы незабываемо пообщались за бутылкой кубинского рома».
После успеха «Живых и мертвых» спрос на актера Папанова среди режиссеров возрос неимоверно. Например, в 1964 году на «Ленфильме» были запущены в производство десять картин, и в восьми (!) из них пригласили пробоваться нашего героя. Он в ответ принял все предложения и был утвержден на все восемь фильмов одновременно, что было довольно редким случаем в советском кинематографе. Позднее он через дирекцию своего театра дал всем вежливый отбой: мол, не могу, занят в спектаклях.
Однако от предложений режиссеров с «Мосфильма» — Василия Пронина и Евгения Карелова, поступивших в том же году, Папанов не отказался. Оба режиссера предложили ему главные роли: первый — в картине «Наш дом», второй — в фильме «Дети Дон-Кихота». Съемки обеих картин проходили в Москве, и нашего героя это устраивало. Партнер нашего героя по первому фильму — Нина Сазонова — вспоминает: «Папанов был моложе меня, и мне подумалось, что на экране эта разница в возрасте будет слишком очевидной. Волнуясь, пришла на «Мосфильм» подписывать договор, увидела там Папанова и не выдержала — честно поделилась с ним и режиссером-постановщиком Прониным своими сомнениями. Анатолий Дмитриевич обрушил на меня град опровержений. Мягко, своим проникновенным, мелодичным голосом он говорил: «Вы посмотрите на меня. Я же страшон! У меня тяжелое лицо — для всех возрастов, до самых древних! Вы же выглядите намного моложе — неужели это не видно?!» Он так сурово расправлялся со своей внешностью в пользу моей, что спорить было просто неприлично. И он оказался прав: никто никогда не усомнился в том, что мы — нормальная, естественным путем сложившаяся семья…
Такие актеры, как Папанов, сразу же цементируют всю киногруппу, становятся не только ее творческим центром, но и ее совестью, что всегда важнее.
Папанов это блистательно доказал. Случилось так, что актеры, игравшие наших сыновей, молодые, но уже известные и много занятые в театре, на радио, в концертах, позволили себе небрежно отнестись к строгому графику репетиций и съемок. Однажды вообще не явился на «Мосфильм» Вадим Бероев, несколько раз опоздал Геннадий Бортников, что-то не так было и с Алексеем Локтевым. Режиссер Пронин пришел в отчаяние, решился на крайние меры. Но Анатолий Дмитриевич остановил его:
— «Не надо. Разрешите нам с матерью поговорить с ними.
Мы собрались всей «семьей» в одной из комнат киностудии. Анатолий Дмитриевич был краток, но надо было слышать его интонацию, горькую, полную искренне отеческого упрека:
— «Давайте, ребята, беречь честь нашей семьи — нашу актерскую честь… Больше так быть не должно. Никогда! Завтра, в половине второго, вы все придете, оденетесь, загримируетесь, будете готовы к съемке. Мы с матерью придем в половине третьего. В три все на съемочной площадке! Договорились?..
После этого разговора не только не было никаких недоразумений с творческой дисциплиной, но произошло самое важное — сложилась наша семья Ивановых, неподдельные отношения молодых актеров и талантливого малыша к нам как к своим родителям».
Оба фильма вышли на широкий экран в 1965 году и имели удачную прокатную судьбу. Например, картину «Дети Дон-Кихота» посмотрели 20,6 млн. зрителей.
Между тем в том же, 1965 году вспомнил об Папанове режиссер Э. Рязанов: предложил ему роль Сокол-Кружкина в фильме «Берегись автомобиля!». Однако когда начались съемки фильма, многие из участников съемочного процесса вдруг выступили против Папанова. Почему? Об этом рассказывает сам Э. Рязанов: «В картине подобрались актеры с иной природой юмора, чем у Анатолия Дмитриевича: Смоктуновский, Ефремов, Евстигнеев, Миронов. Папанов играл своего героя в близкой ему и, казалось, вполне уместной манере гротеска. Но на каком-то этапе работы над фильмом многие заговорили о том, что актер выпадает из общего ансамбля, нарушает стилистику и целостность фильма. На эту тему собрали даже совещание. По счастью, Папанов о наших злых умыслах не подозревал. Я на какое-то время дрогнул, но присущий мне здравый смысл удержал меня от поспешного решения. Хвалю себя за это, поскольку скоро выяснилось, что Папанов в картине «Берегись автомобиля!» создал одну из лучших своих ролей, а его заразительный клич «Свободу Юрию Деточкину!» обрел обобщенный смысл и ушел с экрана на улицы, в поговорку, подобно фольклору».