Несмотря на то, что в 1866 году сестра Мария-Анна, «Нани», переехала к Брукнеру в Линц, чтобы вести хозяйство, единственным собеседником в течение всего 10-летия, проведенного там, был для него любимый безендорфский рояль. Это одиночество и неадекватное поведение в обществе все чаще приводили к тому, что часы радостного озарения, проводимые в кругу друзей, постоянно сменялись депрессивными, меланхолическими фазами. Некоторые письма, датируемые весной 1864 году, адресованные Рудольфу Вайнвурму, подтверждают это: «Часто мне здесь неуютно и грустно. Странный мир — тяжкая обуза — тебе ведь тоже не чуждо это». А в ноябре того же года он писал: «Я опять долгое время страдаю меланхолией». Постоянные разочарования, неудачи в попытках жениться, а кроме того, — провал планов гастролей с органными концертами за границей и, не в последнюю очередь, начало борьбы за публичное исполнение его произведений, длившееся до конца жизни, необходимость которой была вызвана неумением правильно вести себя с персонами, находящимися в то время на Олимпе музыкальной жизни, — все это наводило Брукнера на мысль покинуть Австрию. В октябре 1864 года он пишет своему другу Вайнвурму: «…Мне недавно рассказали, что у тебя есть мысли поехать в Мексику и устроиться в придворную капеллу. Это правда? Мне тоже недавно это предлагали. Поедем в Россию или еще куда-нибудь, если нас не признают на родине».

Главной причиной подобных мрачных мыслей и все возрастающей подавленности настроения могло быть, наряду с жизненными и творческими разочарованиями, крайнее переутомление, поскольку все больше и больше сил он тратил не только на исполнение многочисленных профессиональных обязанностей, но и на работу над своими гигантскими произведениями. Все явственнее проявлялась предрасположенность к депрессиям, унаследованная им, скорее всего, по материнской линии, хотя никаких особых причин для этого, кроме разве что нескольких неудачных случаев сватовства, не было. В это время Хербеку удалось устроить так, что исполнение «Мессы ре-минор» Брукнера должно было состояться в Венской придворной капелле, что для любого артиста означало необыкновенное отличие. Казалось бы, депрессия композитора должна была смягчиться, благодаря этому событию, однако, она усилилась из-за волнений, связанных с концертом в Вене. Брукнер был измучен до крайности и близок к нервному срыву. Ему начало казаться, что он сходит с ума. Появились болезненные идеи о том, что он должен осушить Дунай и сосчитать все и вся: листья на деревьях, звезды, песчинки. Однажды он набросился на даму с богатым жемчужным ожерельем со словами: «Убирайтесь! Я ведь должен непрерывно считать, сколько жемчужин в Вашем ожерелье! Я этого не выдержу!»

Вскоре его состояние ухудшилось настолько, что он вынужден был обратиться к врачам и провести курс лечения в водолечебнице в Бад Кройцене, где он пребывал с 8 мая по 8 августа 1867 года. Все его письма того периода свидетельствуют о крайне угнетенном состоянии души, в них даже сквозят мысли о самоубийстве; все друзья сходились во мнении, что Брукнера нельзя оставлять одного. Поэтому епископ Рудигер прислал к нему священника, который должен был опекать его и поддерживать духовно. Но однажды Брукнеру удалось провести своего бдительного стража. Он убежал в лес, где его с трудом нашли сидящим на пне в чаще и проливавшим горькие слезы. Однако лечение в Бад Кройцене по методике доктора Макса Кайхля, в конце концов, благотворно подействовало на Брукнера и уже 8 августа 1867 года он, окрепнув духовно и физически, снова вернулся в Линц.

Спустя несколько недель, 10 сентября, умер Симон Зехтер, и Брукнер принял важное решение. Он вознамерился занять вакантное место органиста в придворной капелле, а через несколько недель подал еще и прошение о зачислении его на место преподавателя гармонии и контрапункта философского факультета Венского университета. Здесь опять проявилась нерешительность и раздвоенность Брукнера. Дело в том, что Хербек, ставший к тому времени директором придворной оперы, мог без труда устроить Брукнера на место, освободившееся после смерти Симона Зехтера. Но Брукнер снова засомневался в правильности выбора, а больше всего его вновь забеспокоило материальное положение. Он завел с Хербеком разговор о жаловании более высоком, чем ему могли предложить, что свело старания Хербека на нет. Кроме того, Хербек упрекнул Брукнера в нерешительности, недостойной художника такого ранга, и снова начал хлопоты. Брукнер, между тем, попытался занять вакансию придворного органиста в Баварии, но, к счастью, из Вены пришло по телеграфу сообщение о том, что Хербек добился повышения оклада в консерватории и что место органиста при Венском дворе тоже остается за Брукнером. Сомнения в правильности решения об отъезде в Вену развеял епископ Рудигер, обещав держать место органиста в Линце вакантным в течение нескольких лет на тот случай, если в Вене Брукнера постигнет неудача.

Только теперь с видимым облегчением Брукнер подтвердил дирекции Венской консерватории свое намерение занять вакантное место. В оставшееся до начала занятий время (с июля по октябрь 1868 года) он завершил работу над партитурой последней из своих трех месс — «Большой мессы № 3 фа-минор». «Кириэ» он начал еще во время лечения в Бад Кройцене, в один из самых тяжких периодов его прежней жизни, а последняя часть «Агнус Дэи», была закончена только 9 сентября 1868 года.

В Вене Брукнер вместе с сестрой Нани снял квартиру на Верингершрассе 41, где были сочинены следующие 4 симфонии. Но если в большинстве биографий композитора карьера Брукнера в Вене от простого деревенского юноши из Верхней Австрии до почетного доктора Венского университета сравнивается с «чистилищем», то при ближайшем рассмотрении это скорее «головокружительный взлет человека из народа». Очень сомнительна также легенда о вражде между ним и самым могущественным музыкальным критиком Вены того времени, профессором истории музыки Венского университета Эдуардом Ханзликом. В действительности Ханзлик, наряду с Хербеком, был благодетелем Брукнера в течение многих лет, выхлопотал для него стипендию значительного размера и дал очень ценный совет помериться силами с лучшими органистами Европы по случаю освящения вновь построенной церкви Св. Эпвре в Нанси в апреле 1869 года. Успех Брукнера в Нанси был ошеломляющим, и он получил приглашение выступить перед кругом избранных в Нотр-Дам де Пари. Один из его учеников спустя много лет рассказывал то, что поведал ему Цезарь Франк, «французский Брукнер», о невероятном искусстве импровизации мастера: «…То, что он показал в Нотр-Дам де Пари, было просто фантастическим, неслыханным до сих пор». Эдуард Ханзлик с восторгом отозвался об этом успехе Брукнера за рубежом в «Neuer Freier Presse» 13 июня 1869 г. Это благоволение со стороны будущего заклятого врага Брукнер сам отметил в письме от 1 мая 1874 года: «Ханзлик, наряду с Хербеком, был моим величайшим благодетелем. Так, как он писал обо мне до 1874 года (до того времени, когда я стал преподавать в университете), не писал больше никто и никогда». Враждебность, с которой Ханзлик в более поздние годы стал преследовать своего бывшего подопечного, обусловлена тем, что после посещения Брукнером Вагнера в Байройте осенью 1873 года он, во-первых, именовал Вагнера «Мастером над всеми мастерами», во-вторых, посвятил ему свою 3-ю симфонию ре-минор (так называемую «Вагнеровскую симфонию») и, в-третьих, по возвращении в Вену примкнул к «Академическому вагнеровскому ферейну». Эти события привели к ряду недоразумений между Брукнером и Ханзликом, непримиримым противником Вагнера. Истинные и мнимые друзья Брукнера именовали его «вагнерианским симфонистом» в противовес Брамсу, и он, вольно или невольно оказавшись в центре музыкально-теоретических споров и интриг, глубоко страдал от этого до конца жизни.

С точки зрения психоанализа следует отметить, что Брукнер, как и каждый человек с низкой самооценкой, в результате нападок критиков, а также многочисленных ударов из-за угла и унижений, приобрел комплекс недоверия к окружающим, будь то доброжелатели или враги. Этот комплекс был настолько развит, что граничил с манией преследования. Кроме того, у него все более и более развивался комплекс неполноценности.