Одно за другим публикует Гольбах произведения французских материалистов конца XVII — первой половины XVIII века, переведенные им труды английских деистов и собственные произведения. За десять лет он издает около тридцати пяти томов. В письме к Софи Воллан от 24 сентября 1767 году Дидро писал: «Из Парижа прислали нам новую австрийскую библиотеку «Дух церкви», «Попы без маски», «Воин-философ», «Лицемерие священников», «Сомнения по поводу религии», «Карманная теология». Эта библиотека состояла в основном из работ Гольбаха.
Гольбах организовывает перевод и издание сочинений Сенеки, Лукреция, английских деистов, французских материалистов. Эти работы он снабжает предисловиями и комментариями. В новых дешевых изданиях Гольбах по существу распространяет запрещенную французскую атеистическую литературу. Гольбах создает целую библиотеку антирелигиозной литературы. Он показывает образец неутомимой просветительской деятельности пишет и выпускает в свет произведения, направленные против существующего общественного порядка, религии и церкви — «Разоблаченное христианство», «Священная зараза», «Галерея святых», «Письма к Евгении» «Бомбы градом сыплются на божий дом», — писал Дидро в письме к Софи Воллан от 22 ноября 1768 года.
По вполне понятным причинам Гольбах тщательно скрывал свое авторство все прижизненные издания его произведений, кроме переводов трудов немецких и шведских химиков, минералогов, геологов и статей, напечатанных в «Энциклопедии» по вопросам естествознания, выходили анонимно или под вымышленными именами.
В 1770 году выходит в свет «Система природы» — книга, составившая целую эпоху в развитии материалистической мысли. На заглавном листе книги — имя Мирабо, бывшего секретаря французской Академии наук, умершего за десять лет до того. К работе над книгой Гольбах приступил после выхода в свет последних томов «Энциклопедии». В распоряжении автора уже имелось все, что было нового, ценного и интересного в мире тогдашней науки». Система природы» Гольбаха стала, по словам современников, «библией атеистического материализма». Природа есть причина всего, «она существует благодаря себе», «она будет существовать и действовать вечно».
«Природа не есть какое-то изделие, она всегда существовала сама по себе, в ее лоне зарождается все, она — колоссальная мастерская, снабженная всеми материалами, она сама изготовляет инструменты, которыми пользуется в своих действиях, все ее изделия являются продуктами ее энергии и сил, или причин, которые она заключает в себе, производит и приводит в действие».
Все эти философские выводы — следствие достижений естествознания XVIII века, тем более что с этими достижениями Гольбах, по образованию химик, был хорошо знаком. К пониманию природы Гольбах подходил исключительно детерминистически. Природа для него — это необъятная и непрерывная цепь причин и следствий. В природе могут существовать лишь естественные причины и следствия. Гольбах утверждал, что все в природе может происходить лишь в силу необходимых причин. Случайность он отрицал, полагая, что она — следствие незнания причин, и отождествляя тем самым причинность с необходимостью.
Свой принцип детерминизма Гольбах соединял с принципом изменчивости всего в природе. Более того, он выводил второе из первого. Так, он утверждал, что все в природе является следствием естественных причин, а поэтому все в природе должно изменяться. Если природе присуще движение, значит в мире существует универсальная изменчивость. Появление живых существ на земле Гольбах объяснял с помощью «самопроизвольного самозарождения».
Вершиной развития животного мира Гольбах считал человека. Исходя из своей концепции необходимости, Гольбах считал, что человеческая деятельность подчиняется строгой необходимости и поэтому свободы воли нет. «Человек не свободен ни одну минуту своей жизни». «Жить — значит необходимым образом существовать в течение сменяющих друг друга необходимым образом, моментов длительности». «Наша жизнь — это линия, которую мы должны по повелению природы описать на поверхности земного шара, не имея возможности удалиться от нее ни на один момент».
Такой механистически-детерминистский подход сочетается у Гольбаха с признанием того, что человек — это социальное существо и должен быть признан свободным, так как содержит в себе самом свойственные его существу причины. Хотя Гольбах говорил, что человеку не дано знать всего, он верил в неисчерпаемость человеческого познания и проникновения в самые сокровенные тайны природы. Деятельность человека, утверждает Гольбах, направляется внутренним органом — мозгом, получающим восприятия от предметов внешнего мира. Воля же человека выступает как модификация мозга.
Волю Гольбах трактовал по-разному. Вначале он был того мнения, что воля определяется чисто биологическими факторами. Он писал, что на социальные катаклизмы могут влиять «излишки едкости в желчи фанатика, разгоряченность крови в сердце завоевателя, дурное пищеварение какого-нибудь монарха». Но в дальнейшем пришел к мнению, что существуют более важные причины действия воли, и стал признавать, что мысли — очень сильные мотивы человеческих поступков. Он писал, что «хорошая книга, тронувшая сердце великого государя, может стать могущественной причиной, которая с необходимостью повлияет на поведение целого народа». Здесь он выступал против системы фатализма, фундамента своего учения.
Вопреки фаталистическому призыву «покоримся своей судьбе». Гольбах стал призывать противодействовать бедствиям, которые уготовила для нас природа. Надежным средством против всевозможных слабостей, по мнению Гольбаха, является добродетель. Он писал: «Воспитание, закон, общественное мнение, пример, привычка, страх — все это причины, которые должны изменять людей, влиять на их волю, заставляя их содействовать общему благу, направлять их страсти, нейтрализовать те из них, которые могут вредить цели общества».
Причину распространения христианского вероучения Гольбах видел в притягательности его для народа в силу невежества и тяжелого материального положения последнего. Христианство «стало религией неимущих, оно провозглашало нищего Бога, бедняки проповедовали эту религию беднякам и невеждам, она давала им утешение в их положении, самые мрачные идеи ее отвечали состоянию этих жалких и несчастных людей». Гольбах доказывал полную иррациональность религии и несостоятельность христианства, основывающегося на Библии. Он писал, что в Библии упоминаются города, которых не существовало во времена Моисея, содержатся в ней и другие противоречия. Гольбах сделал вывод, что Пятикнижие написано разными людьми в разное время. Ветхозаветная картина мира, по Гольбаху, могла удовлетворить только невежественный народ.
«Система природы» быстро привлекает внимание общественности. В том же году требуется ее повторное издание. Появляется множество рукописных копий. Официальные круги и церковные деятели серьезно обеспокоены. Поэтому вскоре издаются брошюры и солидные труды с целью дискредитировать боевую атеистическую книгу. Более того, это выдающееся произведение 18 августа 1770 года приговаривается парижским парламентом к публичному сожжению. Сам же автор остается вне строгой кары лишь благодаря тайне даже ближайшие друзья не знают о его авторстве. Гольбах обычно пересылал свои произведения за границу, где они печатались и тайно перевозились во Францию.
После 1770 года, в обстановке кануна буржуазной революции, Гольбах выдвигает в своих произведениях на первый план злободневные общественные проблемы. Он издает «Естественную политику», «Социальную систему», «Этократию», «Всеобщую мораль» (в общей сложности не менее 10 томов), где, развивая основные идеи «Системы природы», по существу разрабатывает социально-политическую программу революционной буржуазии. В этих произведениях Гольбах доказывает необходимость просвещать общество, научить его жить по справедливым законам, избавить род людской от пагубных заблуждений, возвестить народу истину. Такова благородная цель произведений последнего периода творчества Гольбаха.
