В своем интервью, данном журналу «Посев» в 1977 г., Г. С. Околович утверждал, что при переходе границы погибал каждый второй член НТСНП.
Проводилась также пропагандистская кампания. Листовки с призывами к созданию тайных ячеек Союза на советской территории закладывались в вагоны поездов, запускались с воздушными шарами, спускались вниз по течению приграничной Припяти в пустых бутылках.
Во время Гражданской войны в Испании НТСНП помогает «белым» испанцам. В 1937 г. группа Союза уничтожила на парижском аэродроме Ле Бурже эскадрилью боевых самолетов, предназначавшихся для республиканцев.
На советско-финском фронте солидаристы сражались в рядах финской армии против советских войск.
22 февраля 1939 г. на многолюдном собрании в Русском доме Белграда состоялось открытое выступление руководства НТСНП, обращенное ко всей русской эмиграции. В открытом обращении говорилось, что эмиграции нужно готовить себя не к водительству в будущей России, а к служению ей. Председатель НТСНП В. М. Байдалаков на вопрос журналиста: «С кем же НТС в случае войны с Советами?» ответил: «У русской совести на это только один ответ: ни со Сталиным, ни с иноземными завоевателями, а со всем русским народом. Россию спасет только русская сила на русской земле…»
В мае 1939 г. к руководству НТСНП прибыл бывший министр финансов Временного правительства М. И. Терещенко для выяснения вопроса о возможности политического руководства НТСНП освободительной армией в Финляндии, сформированной из военнопленных, перебежчиков и эмигрантов. Руководство Союза отказалось от этого проекта, заранее считая его неудачным. Между тем Союз предпринимал попытки оказания помощи советским военнопленным. По этому вопросу руководитель Финского отдела НТСНП А. П. Столыпин вел переписку с маршалом К. Г. Маннергеймом.
В союзной газете «За Россию!» в статье «Красный сфинкс» Б. В. Прянишников писал о возможном начале событий большой войны с СССР: «В эмиграции принято считать, что РККА разлетится от первого удара противников. Вряд ли это так. Здесь до известной степени прав некий почтенный генерал, воскликнувший на эмигрантском собрании: «А вдруг не побежит!» Русский солдат был и остается прекрасным, храбрым бойцом. В рядах армии немало как потенциальных, так и проявившихся героев… Да и не с фронта придет главная опасность. РККА рассыплется лишь после того, как поражения на фронте переплетутся с ростом внутренних неурядиц и осложнений. Как это случится — покажет будущее. Там, где идет речь о тайниках человеческой души, — труден прогноз. Красная Армия — это сфинкс. Не только для возможных союзников и противников, но прежде всего для самого режима, ее породившего…»
В 1938 г. в Берлине состоялись тайные переговоры между руководством Союза и представителями немецкой армии и спецслужб о возможности ведения совместных действий против СССР в предстоящем конфликте. Перед началом переговоров члены Союза советовались с профессором И. Ильиным. Навстрече с ним было выработано условие, при котором Союз мог бы пойти на сотрудничество с немцами, — только при условии внесения изменений во вторую главу «Майн Кампф» Гитлера, являющуюся оскорбительной для любого русского человека. Несмотря на сделанное уведомление немцев о позиции Союза, встреча состоялась. Переговоры проходили в Генеральном штабе. С немецкой стороны на них присутствовали около 20 человек военных экспертов, со стороны НТСНП — профессор Георгиевский, В. Нерсесиан, член совета Союза С. Субботин и профессор И. Ильин (последний — в качестве закулисного советника, не принимал напрямую участия в переговорах, давая советы своим коллегам).
Меморандум, выработанный на консультациях, содержал в себе условие о том, что в случае столкновения с СССР немцам необходимо искать союза с народом против Сталина, а попытка поработить народ приведет к трагедии. В конце переговоров доброжелатель из числа немецких офицеров порекомендовал русским участникам забыть о самом факте такого контакта, закрыть подпольную типографию и перебраться в другие страны в случае назначения на должность референта по «восточным делам» А. Розенберга. Через месяц Розенберг был назначен на должность, участники тайных переговоров на время покинули страну. Со стороны немецких властей давление на Германский отдел Союза стало возрастать — немцы требовали его присоединения к Русскому Национал-Социалистическому Движению (РНСД). В августе 1938 г. Исполнительное бюро Союза приостановило деятельность отдела в Рейхе.
В 1939 г. Союзу удалось установить контакт с польским правительством в изгнании через молодого польского журналиста В. Стенкевского. Вместе с ним был выработан договор о сотрудничестве НТС с эмигрантским польским правительством.
В это же время по инициативе исполняющего обязанности председателя Союза (руководителя Польского отдела) А. Э. Вюрглера из названия организации Национально-Трудовой Союз Нового Поколения были удалены последние два слова. Возрастной ценз на вступление в НТС был отменен. До этого в ряды Союза принимались лица, родившиеся после 1885 г.
Когда началась война Германии против СССР, Союз заявил о своем нейтралитете, т. к. его отделы действовали во многих странах обеих воюющих коалиций. Некоторые отделы прекратили свое существование (Эстония, Латвия, Литва, Бессарабия, отчасти Польша). В Чехословакии руководство отдела НТС было арестовано.
В мае 1941 г. в штаб Союза в Белграде прибыл Редактор берлинской русской газеты «Новое Слово» В. М. Деспотули (получивший в эмиграции прозвище Гестапули, за свои контакты с ведомством Гиммлера). На встрече с руководством Союза им от лица здравомыслящих немецких кругов было предложено НТС негласное сотрудничество «в деле решения русского вопроса». Исполнительное бюро НТС не сразу откликнулось на это предложение, поставив основным своим условием освобождение руководства чехословацкого отдела Союза. Через некоторое время после возвращения Деспотули в Берлин от главы чехословацкого отдела Д. В. Брунста было получено извещение об освобождении.
Мнения руководства НТС разделились — профессор Георгиевский предлагал не спешить и получше выяснить обстановку, Байдалаков и Вергун решили согласиться с предложением, и вскоре центр Союза перебрался из Белграда в Берлин. В Берлине члены руководства Союза наладили контакт с заместителем Розенберга доктором Р. А. Лейббрандтом, не разделявшем мнение свого шефа о «восточной политике».
Г. С. Околович после переезда в Берлин с большим трудом пробрался в Смоленск для ведения там союзной работы среди местного населения.
С 1942 г. в Берлин стала поступать информация о событиях в России и о положении там членов НТС. По мнению члена Союза К. Вергуна, члены НТС в России немцам не только не нужны, но и вредны, а вести от членов Союза ужасны и неописуемы.
В сферу интересов НТС в Берлине попал военнопленный генерал РККА Ф. И. Трухин. Трухин попал в плен на Северо-Западном фронте и после ряда допросов и бесед с представителями немецкого командования и разведслужб был перевезен в Германию. Немцы, убедившись в его антикоммунистических настроениях, разрешили ему бывать в Берлине, где проживал его родственник, член Союза Г. Трегубов. Вскоре Трухин был включен в Совет НТС.
Поздней осенью 1942 г. в Берлин прибыл генерал-лейтенант А. А. Власов. На частной квартире, занимаемой генералом, с ним встретился один из идеологов Союза А. С. Казанцев, служивший в отделе пропаганды ОКВ. Вскоре состоялась встреча Власова с руководством Союза и генералом Трухиным. Через Казанцева НТС установил контакт с М. Зыковым и генерал-майором Д. Е. Закутным.
Другим направлением деятельности НТС стала работа в лагерях военнопленных и специальных лагерях. В созданном Восточным министерством Рейха лагере подготовки административных работников в Вустрау работала комиссия Союза. Ею велась работа по отбору и подготовке к вступлению в организацию новых членов из числа военнопленных. Одновременно члены Союза преподавали в Вустрау и ряде других лагерей общественно-политические науки, читали лекции по истории России, знакомили слушателей с программой НТС.