Русское географическое общество высоко оценило результаты путешествия Толля, наградив его большой серебряной медалью имени Н. М. Пржевальского. Академия наук наградила Эдуарда Васильевича денежной премией. Имя исследователя стало известным; он участвует в работе Международного геологического конгресса в Цюрихе, Русское географическое общество командирует его в Норвегию для приветствия от имени Общества знаменитого путешественника и мореплавателя Фритьофа Нансена на устраиваемых в его честь торжествах.
В Норвегии Толль изучал ледники покровного типа, характерные для Скандинавии. Вернувшись в Россию, ученый оставил службу в Академии наук и переехал в Юрьев, где начал писать большой научный очерк о геологии Новосибирских островов и работу о важнейших задачах исследования полярных стран.
В эти же годы ученый проводил и разнообразные исследования в Прибалтике. Позже плавал на первом русском ледоколе "Ермак". И все это время Толль мечтал об экспедиции к Земле Санникова.
В 1900 году Толль был назначен начальником академической экспедиции, организованной по его инициативе для открытия Земли Санникова на китобойной яхте "Заря". В путь отправились исследователи-энтузиасты. 21 июня маленькое судно отошло от Васильевского острова.
Толль был уверен, что Земля Санникова действительно существует. Это косвенно подтверждалось исследованиями американского капитана Де-Лонга и норвежца Нансена.
Летом "Заря" прошла к полуострову Таймыр. Во время зимовки участники экспедиции обследовали очень большой участок прилегающего берега Таймырского полуострова и архипелаг Норденшельда; при этом Федор Андреевич Матисен прошел на север через пролив Матисен и открыл в архипелаге Норденшельда несколько островов Пахтусопа.
Капитан "Зари" Николай Николаевич Коломейцев из-за разногласий с Толлем оставил судно и в апреле 1901 года вместе со Степаном Расторгуевым прошел около 800 километров к Гольчихе (Енисейская губа) за 40 дней. По дороге он открыл впадающую в Таймырский залив реку Коломейцева, а его спутник в Пясинском заливе - остров Расторгуева. Новым капитаном "Зари" стал Ф. Матисен.
Осенью 1901 года Толль прошел на "Заре", обогнув мыс Челюскин, от Таймыра к острову Беннета почти по чистой воде, причем напрасно искал Землю Санникова к северу от Новосибирского архипелага. На вторую зимовку он остался у западного берега острова Котельного, в проливе Заря. Подойти к Земле Санникова из-за льдов было невозможно.
Вечером 5 июня 1902 года Толль, астроном Фридрих Георгиевич Зееберг и два якута-промышленника Николай Дьяконов и Василий Горохов вышли на нартах с собачьими упряжками, тащившими две байдары, к мысу Высокому Новой Сибири. Оттуда сначала на льдине, дрейфующей в северном направлении, а затем на байдарах они перешли к острову Беннета для его исследования. Осенью снять оттуда отряд должна была "Заря". Толль дал капитану следующую инструкцию: "…Если летом нынешнего года лед около Новосибирских островов и между ними и островом Беннета совсем не исчезнет и не дает, таким образом, плавать "Заре", то предлагаю Вам оставить судно в этой гавани и вернуться со всем экипажем судна зимним путем на материк, следуя известному маршруту с острова Котельного на Ляховские острова. В таком случае Вы возьмете с собой только все документы экспедиции и важнейшие инструменты, оставив здесь остальной инвентарь судна и все коллекции. В этом же случае я постараюсь вернуться до наступления морозов к Новосибирским островам, а затем зимним путем на материк. Во всяком случае, твердо верю в счастливое и благополучное окончание экспедиции..."
"Заря" не смогла подойти к острову Беннета в назначенное время из-за ледовых условий. Капитан сделал все возможное, но вынужден был отказаться от дальнейших попыток. К тому же истек назначенный самим Толлем срок - судно должно было подойти к острову до 3 сентября.
Осенью, после неудачных попыток пробиться к острову Беннета, "Заря" пришла в совершенно безлюдную тогда бухту Тикси, к юго-востоку от дельты Лены. Через несколько дней к острову подошел пароход "Лена", на который был перегружен обширный научный материал, собранный за два года экспедицией Толля.
На "Заре" боцманом был военный моряк Никифор Алексеевич Бегичев, служивший на флоте с 1895 года. 15 августа 1903 года он и несколько спасателей на вельботе с яхты "Заря" вышли в открытое море и взяли курс на мыс Эмма острова Беннета. Как считали в ту пору, Толль и его спутники вынуждены были зазимовать на острове Беннета, и спасти их не так уж и трудно...
Переход оказался сравнительно легким и быстрым. Море было открытым. Льда не было. Уже через день, 17 августа, вельбот подошел к южному берегу острова Беннета. Следы экспедиции Толля нашлись почти сразу: один из участников экспедиции багром поднял лежащий на прибрежной отмели крышку от алюминиевого котелка. Согласно договоренности, Толль должен был оставить сведения об экспедиции на мысе Эмма. И на следующий день, после первой ночевки на острове, несколько человек отправилось к этому условленному месту...
Еще не дойдя до мыса, члены спасательной экспедиции нашли две стоянки Толля. На них были обнаружены следы костров, рубленые ветки плавника, служившего топливом. А на мысе Эмма сразу же были найдены документы: в груде камней, сложенной рукой человека, лежала бутылка с тремя записками.
"21 июля благополучно доплыли на байдарах. Отправимся сегодня по восточному берегу к северу. Одна партия из нас постарается к 7 августа быть на этом месте. 25 июля 1902 г., остров Беннета, мыс Эмма. Толль".
Вторая записка была озаглавлена "Для ищущих нас" и содержала подробный план острова Беннета. Наконец, третья записка, подписанная Зеебергом, содержала такой текст: "Нам оказалось более удобным выстроить дом на месте, указанном на этом листке. Там находятся документы. 23 октября 1902 года".
Весной на собаках, тащивших на нартах вельбот, Бегичев перешел из устья Яны к острову Котельному, летом на вельботе отправился к острову Беннета, где поисковая экспедиция нашла покинутое зимовье Толля. Спасатели нашли на берегу два песцовых капкана и четыре ящика, в которых лежали собранные Толлем геологические коллекции. Неподалеку находился небольшой домик; до половины он был заполнен снегом, который смерзся, превратившись в ледяную глыбу. На грубых дощатых полах были найдены анемометр, ящик с мелкими геологическими образцами, жестянка с патронами, морской альманах, чистые записные книжки, банки из-под пороха и консервов, отвертка, несколько пустых склянок. Наконец из-под груды камней был извлечен обшитый парусиной ящик, в котором лежал краткий отчет Толля, адресованный на имя президента Российской Академии наук. Из этого документа явствовало: Толль не утратил веры в существование Земли Санникова, однако так и не сумел из-за туманов разглядеть ее с острова Беннета.
Когда уже кончались запасы продовольствия, Толль и три его спутника приняли решение пробиваться на юг... В ноябре 1902 года они начали обратный переход по молодому льду к Новой Сибири и пропали без вести. Что заставило путешественников пойти на такой рискованный шаг, как переход по морскому льду в полярную ночь с запасом продовольствия всего на 14-20 дней? Очевидно, Толль был уверен в том, что яхта "Заря" обязательно придет на остров, а потом, когда выяснилось, что надежды на это больше нет, заниматься промыслом было уже поздно: птицы улетели, олени ушли от преследования на лед...
22 ноября 1904 года на заседании Комиссии Российской Академии наук было, в частности, определено, "что в 1902 г. температура к 9 сентября упала до -21° и до времени ухода Э. В. Толля с острова Беннета (8 ноября) неизменно колебалась между -18° и -25°. При таких низких температурах на пространстве между островом Беннета и Новосибирским архипелагом нагромождаются высокие труднопреодолимые торосы. Затянутые льдом и предательски запорошенные снегом промежутки между торосами во мраке полярной ночи становятся еще опаснее, чем при путешествии в светлое время года. Обширные полыньи, покрытые тонким слоем ледяных кристаллов, совершенно не видны в густом тумане. При движении по полынье байдарка покрывается толстым слоем льда, а двухлопастные весла, обмерзая, превращаются в тяжелые ледяные глыбы. Кроме того, ледяное "сало" спрессовывается перед носовой частью байдарки и еще более затрудняет движение, и обмерзшая байдарка легко переворачивается. При таких обстоятельствах трещина во льду шириной всего лишь в 40 м представляла непреодолимое препятствие для перехода партии".