Затем Камерон снова вернулся к Лукуге. От первоначально возникшего у него замысла спуститься по Лукуге на лодках и проследить ее на всем протяжении путешественник вскоре отказался как от предприятия слишком трудного и дорогостоящего (в частности, потому, что оно было сопряжено с необходимостью расчищать путь среди густой водной растительности). Впрочем, особых сомнений в том, куда течет эта река, у него не было: и рассказы местных жителей, и вообще все то, что уже было известно о гидрографии области, расположенной к западу от Танганьики, показывало, что она может впадать только в Луалабу.
Камерон принял решение идти к Луалабе обычным путем работорговцев через страну маниема. Он направился на северо-запад через холмистую местность, поросшую высокой травой и орошаемую многочисленными притоками Лвамы (система Луалабы). В начале августа он вышел к Луалабе, желтому потоку с сильным и быстрым течением, и проследил реку менее чем на 100 километров. По его подсчету, Луалаба несла в пять раз больше воды, чем Нил на той же широте. И Камерон правильно решил, что эта река не связана с Нилом, а относится к системе Конго.
Однако его расчеты на то, чтобы предпринять отсюда плавание вниз по Луалабе, не оправдались: как и Ливингстону, ему не удалось достать в Ньянгве лодки. Зато собранная им информация о дальнейшем течении Луалабы была более определенной, чем та, какой располагал Ливингстон: за последние два-три года географический кругозор арабо-суахилийских купцов заметно расширился. Еще в Уджиджи Камерон встретил араба, который рассказал ему, что спускался по Луалабе вниз от Ньянгве в течение 55 дней и добрался до моря; в тех местах, по его словам, эта река называется Конго. Никаких оснований сомневаться в этом сообщении у Камерона не было; по прибытии на Луалабу он лично убедился в том, что она не может иметь никакого отношения к Нилу, так как протекает на слишком низком уровне.
В Ньянгве Камерон получил также сведения (на этот раз ошибочные), что Луалаба в своем среднем течении протекает через озеро Санкорра, которое особенно его заинтересовало. Не видя возможности достичь этого озера водным путем, он решил попытаться дойти до него пешком. С этой целью путешественник присоединился к направлявшемуся на юго-запад, за Луалабу, каравану бога, того и влиятельного торговца слоновой костью и невольниками Хамеда бен Мухаммеда, более известного под прозвищем Типпо-Тип (с ним в свое время встречался и Ливингстон). Вместе с Типпо-Типом Камерон дошел до большой реки Ломами, посетив ее первым из европейцев.
В августе - сентябре, идя по плоской равнине (плато Лунда), Камерон на протяжении более 600 километров проследил водораздел Конго и Замбези, высота которого, по его данным, составляет около 1300 метров, что соответствует действительности. На этом отрезке пути он переправлялся через верховья рек (в том числе Касаи) и речек то одного, то другого бассейна и установил в дождливый сезон, вода на этом водоразделе покрывает равнину почти на 1 метр, захватывая верховья многочисленных притоков обеих великих рек.
Путь дальше на запад оказался закрыт: местный вождь, достаточно наслышанный о "подвигах" работорговцев, наотрез отказался пустить чужеземцев на левобережье реки. Тогда Камерон, получив у Типпо-Типа проводников, направился на юг, в феодальное государство народности балуба - Уруа, или Касонго (Косонго); по пути туда он обследовал небольшой отрезок течения открытой им Ломами и часть водораздела между Ломами и Луалабой.
Из Килембы, столицы Уруа, куда он прибыл в октябре 1874 года, путешественник совершил экскурсию на юго-восток, к верхней Луалабе; с высокого левого коренного берега этой реки - той самой, о которой Ливингстон слышал как о "Западной Луалабе", - он смог бросить взгляд на ее широкую долину и расположенное в ней озеро Кисале (у Камерона - Кассали), а также фиксировать место впадения в Луалабу ее левого притока Ловои. В дальнейшем он надеялся повторить попытку проникнуть к "озеру Санкорра", но не получил на то разрешения правителя Уруа. Камерон был поставлен перед выбором: либо возвратиться в Ньянгве и оттуда в Занзибар, либо идти в Анголу, куда изъявил готовность проводить его за приличное вознаграждение находившийся в то время в Килембе работорговец Жузе Антониу Алвиш (несмотря на свое звучное португальское имя, он был африканцем из Бие). Английский исследователь остановился на втором варианте.
В конце февраля 1875 года Камерон в сопровождении Алвиша выступил из Килембы к западному побережью. От Луалабы в конце августа он повернул на юго-запад в совершенно еще не изученную область: по плоскому плато на север текли два значительных потока - Луалаба и открытая им Ломами. Камерон прошел на юг по их междуречью, проследив лишь небольшой отрезок течения Ломами, и в ноябре добрался к верховьям Луалабы. Здесь по расспросам он нанес на карту два озера (Кабамба и Кисале), сильно преувеличив их размеры, - к самим озерам его не пустили. Оттуда он повернул на юго-запад и с длительными остановками за восемь месяцев пересек плоскую, лесистую, обильную водой страну. В конце июля 1875 года Камерон достиг истоков реки Лубилаш и точно определил положение начала реки Лулвы, верно связав все пройденные отрядом реки с бассейном Конго. Он также правильно указал, что чуть восточнее Лулвы зарождается река Замбези.
Камерон смог нанести на карту истоки целого ряда рек, в том числе Ломами, Лвембе, Лубилаша и Лулвы. В районе истоков этой последней реки он вступил в пределы территории, уже известной географам благодаря исследованиям Ливингстона и Мадьяра. В октябре 1876 года Камерон прибыл в Бие и после особенно тяжелого (из-за свирепствовавшего в стране голода) перехода к побережью Атлантического океана 7 ноября 1875 года завершил свое пересечение Африки в Катумбеле к северу от Бенгелы.
Пройдя 5800 километров, Камерон совершил первое исторически доказанное пересечение Центральной Африки с востока на запад: его предшественники двигались в обратном направлении. На всем протяжении этого трансконтинентального рейда, описанного им в двухтомной книге "Через Африку" (Лондон, 1877), Камерон вел тщательную маршрутную съемку, произвел несколько сотен астрономических определений долгот и широт и измерил высоту над уровнем моря более чем 3700 пунктов (тем самым впервые была обеспечена достаточно широкая база для создания гипсометрической карты Центральной Африки). Из принципиально важных географических результатов экспедиции Камерона помимо обследования южной части Танганьики и открытия Лукуги следует отметить в первую очередь существенное уточнение представлений о гидрографической сети Луалабы. Камерон выяснил, прежде всего, что две реки, слиянием которых образуется Луалаба, соединяются не ниже Ньянгве, как полагал Ливингстон, а много выше этого пункта. Оказалось, что восточная из этих рек, вытекающая из озера Мверу, носит название Лувуа, западная же именуется, как и объединенная река ниже слияния, Луалабой, а также Камолондо. Дошедшие до Ливингстона слухи об "озере Камолондо" относились, по-видимому, к расположенной в долине этой реки цепочке не слишком крупных озер, из которых Камерон лично повидал Кисале. На составленной Камероном карте фигурируют почти все сколько-нибудь значительные притоки верхней Луалабы; правильно показано, в частности, место впадения в нее Луфиры, которую Ливингстон ошибочно считал притоком "Луалабы Уэбба", то есть Лувуа. Вообще конфигурация течения верхней Луалабы передана на карте Камерона поразительно верно, хотя сам он видел эту реку только в одном месте, да и то издали; это свидетельствует о высокой точности устной информации, полученной им от арабо-суахилийских торговцев, в особенности от Джумы ибн Салима, с которым он встречался в Уруа.
Ломами, которую Ливингстон отождествлял с "Западной Луалабой", "Луалабой Янга", оказалась самостоятельной рекой, текущей в северном направлении параллельно Луалабе и впадающей в нее где-то ниже Ньянгве, при этом Камерон имел возможность лично проследить часть ее течения и установить местоположение ее истоков. Пройдя вдоль водораздела, ограничивающего на западе бассейн верхней Луалабы, он убедился в невозможности прямой гидрографической связи между ней и Касаи. Менее точной была собранная им информация о течении Луалабы между местом ее слияния с Лувуа и Ньянгве. на его карте ниже этого слияния показано несуществующее озеро Ланджи.