Прибыв из Кано в Кукаву, Барт стал готовиться к экспедиции на озеро Чад. Она состоялась в апреле, то есть за два месяца до начала дождливого сезона. Поэтому попытки Барта обнаружить пространства открытой воды оказались безуспешными. Погружаясь почти по седло в топкий грунт, он рассматривал стада слонов, видел бегемотов, крокодилов, антилоп и бесчисленное множество водоплавающих птиц. В мае 1851 года в Кукаву прибыл Офервег, истощенный и страдающий малярией.
Значительная часть задач, поставленных перед "научно-торговой экспедицией", была выполнена, но молодых путешественников охватила страсть к новым исследованиям. Почти не отдохнув в столице Борну, Офервег и Барт направляются в самостоятельные маршруты. Офервег занялся исследованиями берегов и островов озера Чад, очертания которого до этого были лишь очень схематически нанесены на карту Денемом в 1823 году.
Барт в конце мая 1851 года направился на юг, в область Адамава. Он посетил крупный торговый центр Йолу, город, лежащий к юго-западу от Чада и основанный за десять лет до этого народом фульбе. Он полагал, что неподалеку от него находится мощный приток Нигера - река Бенуэ. Конечно, то и дело пересекать таким образом границы враждующих государств было небезопасно, но исследователю, великолепно знавшему Коран и даже получившему прозвище Абд-эль-Керим (Слуга Всемилостивейшего), грозило значительно меньше опасностей, чем его предшественникам. 18 июня он, первым из европейцев после братьев Лендеров, стоял на берегу реки Бенуэ и любовался зеленой полоской воды, отражавшей галерейные леса, и "богатым ландшафтом" Адамауа - "пространством для деятельности будущих поколений". Барт с подъемом описывает "широкую и величественную реку, текущую по совершенно ровной местности. Исследование самого Чада привело Барта к убеждению о невозможности произвести съемку его берегов, так как "очертания озера меняются каждый месяц". Затем Барт вновь вернулся на север в Борну, где соединился с отрядом Офервега.
В сентябре - октябре 1851 года Офервег и Барт совместно исследовали область Канем к северо-западу от озера Чад, а в самом конце 1851 - начале 1852 года приняли участие в военном походе правителя Борну в район низовьев Логоне, крупнейшего левого притока Шари. Редко где путешественников встречали с таким гостеприимством, как встретили проживавшие здесь канембу, чье трудолюбие, богатство и красота всегда привлекали охотников за рабами из Борну. Всю неприглядность подобных грабительских походов Барт смог увидеть воочию, когда вместе с войском Борну направился в окрестности озера Чад, лежащие южнее. Бесконечные колонны украшенных перьями солдат, пеших и восседавших на лошадях, верблюдах и мулах, гнали около трех тысяч человек, оставляя по дороге более половины из них мертвыми и изувеченными.
В марте - августе 1852 года Барт посетил страну Багирми в нижнем течении Шари. Ему удалось проникнуть только до Масеньи. Дальнейшему продвижению помешал плен, к счастью кратковременный, во время которого Барт тренировал свое терпение, изучая записки Мунго Парка. Офервег занялся изучением юго-западных районов Борну, после чего вернулся на берега Чада. Там в сентябре 1852 года тропическая малярия оборвала жизнь и этого участника экспедиции. Его заслуги были впоследствии оценены по достоинству благодаря работам Барта: ведь именно в тех случаях, когда в определении местоположения местностей принимал участие Офервег, координаты этих местностей были указаны правильно.
К итогам сахарских исследований экспедиции прибавились новые, исключительно важные для развития географических представлений о внутренних районах Африки открытия. Загадки Чада были в основном разрешены. Это озеро лишь принимало воды рек, впадавших в него на западе и юге. Ни одна река не вытекала из Чада. "Кочующие берега" (выражение Барта) объяснялись особенностью питания озера и режимом впадающих в него рек. Было открыто верхнее течение полноводной реки Бенуэ, собрано множество разнообразных материалов о природе и населении областей, расположенных к югу от Центральной Сахары в неизвестной еще европейцам части Африки. При этом Барт фиксировал не только виденное и исследованное им и его спутниками, но и стремился собирать представлявшиеся ему достоверными сведения о других областях Центральной Африки, куда не дошли маршруты экспедиции. Так от одного уроженца Дарфура - Фако Самби, образованного мусульманина, знавшего по арабским источникам даже труды Аристотеля и других античных ученых, Барт узнал об очень широкой реке, текущей с востока на запад далеко на юге от Судана. Самби побывал на берегах этой реки еще в 1824 году, участвуя в экспедиции дарфурских охотников за рабами. Река называлась Кубанда. Под этим названием европейцы впервые узнали о крупнейшем правом притоке реки Конго - Убанги.
Обладавший недюжинным здоровьем и неиссякаемой энергией, Барт не собирался прекращать исследование Судана. В конце 1852 года он решает пройти из Кукавы на запад до Томбукту и изучить бассейн среднего течения Нигера. Уже известным Барту путем Офервега он достиг Зиндера, где получил доставленные для экспедиции деньги. Благодаря долгожданной материальной поддержке Барт смог более уверенно осуществлять свои новые исследовательские замыслы. Из Зиндера он прошел через Кацину на Сокото и вышел летом 1853 года на Нигер несколько южнее широты Ниамея. Переправившись через реку и продолжая двигаться в северо-западном направлении, Барт первым из европейцев пересек внутренность "Петли Нигера". В сентябре 1853 года он становится третьим европейским исследователем после Лэнга и Кайе, достигшим легендарного Томбукту.
Бывшая "королева пустыни" выглядела именно так, как ее описывал Кайе: оживленный торговый город, но от былых знаменитых ремесленных мастерских, школ и дворцов не осталось и следа. Здесь "Слуга Всемилостивейшего" нашел Тарик-эс-Судан и другие ценные рукописи. Барт делал выписки из этих рукописей, ночи напролет дискутировал со вспыльчивыми мусульманами. Лишения многолетних странствий все же сказались на его здоровье. В Томбукту он долго и тяжело болеет лихорадкой и дизентерией. Жизнь его все время в опасности и из-за враждебности многих жителей Томбукту - фанатиков-мусульман. Однако Барт умел находить в Африке и друзей. Его непримиримое отношение к работорговле озлобляло одних, но не раз ослабляло недоверие к чужеземцу среди угнетенных опасностью рабства племен. Образованные мусульмане не могли не признать блестящего знания Корана Бартом. Многие местные властители стремились извлечь личную выгоду и завязать торговлю с европейскими купцами благодаря посредничеству смелого путешественника.
После почти восьмимесячного пребывания в Томбукту, в апреле 1854 года он отправился в обратный путь. На этот раз он пошел вдоль Нигера и смог нанести на карту значительный участок среднего течения великой реки. Барт лично убедился в судоходности среднего Нигера. Через Кано Барт вернулся в Кукаву, пересек Сахару с юга на север и дошел до Триполи в августе 1855 года, вновь пройдя через всю Центральную Сахару, но теперь уже с юга на север.
В сентябре 1855 года, после шести лет, проведенных в почти непрерывных странствиях по Африке, Барт вернулся в Лондон. Он незамедлительно занялся обработкой и систематизацией собранных материалов и в 1857-1858 годах выпустил пять томов, озаглавленных "Путешествия и открытия в Северной и Центральной Африке в 1849-1855 гг.". В своем труде Барт отметил, что он ознакомился с огромной территорией Сахары и Судана. Было установлено, что Бенуэ не вытекает из озера Чад, и прослежена речная сеть Адамауа и Багирми. Кроме того, было сделано множество открытий в области лингвистики, этнографии, истории и других отраслей, благодаря которым, по словам Александра Гумбольдта, Барт открыл для Европы континент. Доклады, сообщения и публикации Барта подчеркивали реальные возможности для европейцев достигать глубинных районов Северо-Западной и Западной Африки, в частности плодородных земель бассейна Нигера. Это во многом способствовало росту интереса к исследованию внутренних областей в разных частях Африки.
