В 1937 году Фукс перешел работать в лабораторию Макса Борна в Эдинбургском университете, где оставался до мая 1940 года, пока его вместе с многими другими «вражескими инородцами» не убрали во время истерии с «Пятой колонной», последовавшей за поражением Франции. К концу года, проведя семь месяцев на острове Мэн и в Канаде, он был освобожден. В мае 1941 года немецкий ученый, тоже беженец — Рудольф Пейерлс (позже получил рыцарство) пригласил его в Бирмингемский университет заниматься «военными работами». «Я не мог рассказать ему, над чем мы будем работать до специального разрешения, — вспоминал Пейерлс, — но я объяснил, какие теоретические знания необходимы, и он согласился.»

Некоторое время спустя, необходимое сомневающейся МИ5 для оформления ему допуска, Фукс стал работать над совершенно секретным проектом под кодовым названием «Тьюб эллойз» по разработке и созданию атомной бомбы. В конце 1941 года, когда операция «Барбаросса» находилась в своей критической точке и еще казалось, что вермахт вполне может занять Москву, Фукс решил добровольно предложить свои услуги в качестве советского шпиона. Он поехал в Лондон, нашел Юргена Кучински — руководителя подполья КПГ в Англии и попросил его переправить русским то, что он узнал о планах создания атомной бомбы. Кучински организовал ему встречу с офицером ГРУ Симоном Давидовичем Кремером (которого Фукс знал под псевдонимом Александр), работавшим «под крышей» советского военного атташата в Лондоне. Явно опасаясь провокации, Кремер устроил первую встречу в посольстве. Его последующие попытки убедить Фукса следовать ортодоксальным правилам советской разведки удались лишь частично. В протоколах допроса Фукса в ФБР записано:

«Александр предлагал, чтобы он был осторожен, пользовался такси, постоянно проверялся и избавлялся от слежки. Но (Фукс) считал, что это слишком дорого и не очень надежно. Он предпочитал встречаться в местах большого скопления людей, вроде станций метро в Лондоне, где есть эскалаторы и обычные лестницы.»

Летом 1942 года Фукса передали другому оператору ГРУ, Соне, которая, хотя он никогда бы и не догадался об этом, была сестрой Юргена Кучински. Обычно они встречались в Бенбери, почти на полпути между Бермингемом и Оксфордом, где Соня жила под именем миссис Брюер, еврейской беженки из фашистской Германии. Позже Фукс признавался, что не знал, на какой отдел советской разведки работал, но при этом утверждал, что до ареста вообще не знал, что этих отделов несколько. Характерная для него поразительная смесь блестящих научных способностей, узости мышления, схоластического идеализма и наивности вполне позволяет допустить, что он говорил правду.

Ценность поставляемых Фуксом сведений заключалась не столько в технических деталях, сколько в том, насколько далеко ушли в своих исследованиях англичане и американцы. К началу 1942 года Фукс получил доступ к секретным американским докладам по ядерным исследованиям. Вместе с Пейерлсом по материалам немецких научных журналов и докладам СИС Фукс оценивал достижения немецких ученых в этой области. В феврале 1942 году они пришли к выводу, что немецкие источники «не дают никакой новой информации о работе в области Т.Э. („Тьюб эллойз“). Свидетельство Фукса о быстром продвижении англо-американских исследований было, видимо, решающим при принятии Сталиным решения о начале гонки атомных вооружений.

В декабре 1943 года Фукс в составе делегации «Тьюб эллойз» отправился в Америку к коллегам из проекта «Манхэттен». Перед отъездом он получил от Сони инструкции, как вступить в контакт с его американским оператором Раймондом. Хотя Фукс этого и не предполагал, но ГРУ вынуждено было передать его НКГБ. Раймонд (Гарри Голд), тридцатитрехлетний химик, родившийся в Швейцарии от русских родителей, был перевезен в США в возрасте трех лет и с 1936 года работал на НКВД в качестве промышленного шпиона и связного. Фукс вспоминает, что первая его встреча с Раймондом состоялась в начале 1944 года в Нью-Йорке в районе Ист сайд. Фуксу велели держать в руке теннисный мяч и искать человека в перчатках, несущего в руке еще одну пару. Позже на допросе в ФБР Голд вспомнил, что еще у него была книга в зеленой обложке. Фукс утверждал, что «отношение Раймонда во время встреч было „враждебным“ Сам Голд признавал, что он был поражен устрашающим потенциалом информации, которую передавал ему Фукс. Голду было настолько „страшно иметь дело с информацией об атомной бомбе, что оставалось только загнать ее подальше в сознание и стараться вообще обо всем этом не думать.“

В августе 1944 года Фукса направили в совершенно секретную атомную лабораторию в Лос-Аламос неподалеку от Сайта Фе, где работали уже двенадцать Нобелевских лауреатов и где собиралась атомная бомба. Английские ученые, имевшие доступ к различным частям разделенного на несколько секций проекта, могли лучше оценить атомные исследования, чем их американские коллеги. В сентябре 1945 года, месяц спустя после Хиросимы и Нагасаки, офицер безопасности из Лос-Аламос писал, что английские ученые «обладали более полными знаниями» о сборке бомбы, взрывчатого вещества, строения бомбы и о дальнейшем развитии оружия, включая создание водородной бомбы. Однако, по его мнению, они имели минимум информации «о чисто технической стороне дела.» Вся важная информация, добываемая Фуксом, передавалась в НКГБ. Однако не все, что передавал Фукс, помогало советским ученым. В некоторых ранних материалах Эдварда Теллера, похищенных Фуксом в 1944 году, были серьзные ошибки, которые могли ввести в замешательство советских ядерных физиков, когда те стали работать над водородной бомбой.

Фукс даже не подозревал, что он не единственный советский шпион в Лос-Аламосе. За несколько дней до него сюда прибыл Дэвид Грингласс, двадцатидвухлетний коммунист, рядовой армии США. Он был механиком и изготавливал и обслуживал оборудование для разработки атомной бомбы. «Я был молод глуп и неопытен, — говорил позже Грингласс, — но я был хорошим коммунистом.» В своих письмах жене — Рут — он описывал Сталина и советских руководителей, как «настоящих гениев», которые применяют силу «с болью в сердце». «Пусть крепнет Советский Союз, пусть процветает его народ!» Позже Грингласс заявил, что он боготворил старшего брата своей жены Джулиуса Розенберга, члена шпионской группы НКГБ в Нью-Йорке, и легко согласился поставлять Розенбергу секретную информацию из Лос-Аламоса. «Дорогая! Я был бы очень рад присоединиться к той общине, о которой мечтают Джулиус и его друзья (русские)», — писал он жене в ноябре 1944 года.