Вновь направив Бонифация в германские земли, Григорий II снабдил его при этом особыми письмами, в которых требовал от духовенства Тюрингии и Гессена повиноваться новому епископу; одновременно в посланиях к Карлу Мартеллу папа просил франкского майордома взять Бонифация под свою защиту и всячески благоволить его миссии. Все это способствовало более активной деятельности последнего по реорганизации франкской церкви в духе укрепления, а зачастую и просто установления, ее канонических и институциональных связей с Апостольским престолом. Вернувшись в Гессен в 723 г., Бонифаций собственноручно срубил в местечке Гайсмар (Geismar) близ Фритцлара в присутствии большого количества народа священное дерево язычников-хаттов — дуб бога-громовержца Донара (Тора), причем, согласно легенде, ему на помощь пришла и внезапная гроза, расколовшая срубленный дуб на четыре части одинакового размера: падение «гайсмарского дуба», таким образом, стало символом начала заката язычества в Германии. После этого Бонифаций возвел в 724 г. во Фритцларе из материала поверженного им дерева часовню и освятил ее во имя ап. Петра: она и стала первой постройкой Фритцларского монастыря (Monasterium Frislariense, Monasterium Sancti Petri, Гессен), аббатом которого стал св. Вигберт, прибывший с Бонифацием из Уэссекса; ныне на этом месте располагается городской кафедральный собор Св. Петра (Ecclesia Sancti Petri). В том же 724 г. Бонифаций основывает и свой первый монастырь в Тюрингии близ Готы и Эрфурта - Ордруф (Monasterium Ohrdrufiense, Monasterium Sancti Michaeli, Тюрингия) как еще один миссионерский центр Германии (причем его также возглавил св. Вигберт). После того как в 731 г. на Св. престол вступил Григорий III (731-741), Бонифаций направил к нему своих представителей, которые принесли новому папе уверения в его неизменной преданности; а уже в следующем, 732 г. в письме в Рим Бонифаций сообщил, что у него стало слишком много для одного человека работы в обширных германских землях. Оценив достигнутые успехи, Григорий III отправил в 732 г. Бонифацию архиепископский паллий (хотя и без указания постоянного центра митрополии), разрешив тем самым самостоятельно учреждать епархии и назначать на служение епископов на востоке Франкского королевства. Кстати сказать, 10 октября того же 732 г. Карл Мартелл, как считается, спас христианскую средневековую Европу, когда разгромил арабо-мусульманское войско при Пуатье, получив за это свое почетное прозвище «Молот» (Martellus), - возможно, по аналогии с Иудой Маккавеем (167— 161 до Р.Х.), чье прозвание также по одной из версий означает «Молот» (Machabeus, Maccabaeus).
Во время своей третьей поездки в Рим в 737—738 гг., снова проходившей в сопровождении большого количества монахов, учеников и обращенных, Бонифаций был официально назначен Григорием III папским легатом в германских землях с правом созывать епископские синоды и отрешать от сана непослушных ему епископов, а также с особым поручением, касающимся установления канонического порядка в церковной жизни Баварии: дело в том, что там христианство ранее распространялось по преимуществу ирландскими миссионерами, последователями св. Колумбана, а потому во многих баварских монастырях господствовал его, а не св. Бенедикта, устав, в стране отсутствовало надлежащее церковно-иерархическое устройство и, как следствие, в целом весьма слаба была церковно-административная дисциплина. По возвращении из Рима Бонифаций при поддержке Баварского герцога Одилона (737-748) из рода Агилольфингов, определив новые границы епархий, учредил в 739 г. и соответствующие новые епископские кафедры (в Зальцбурге, Фрайзинге, Пассау и Регенсбурге) с назначением на них новых, верных Св. престолу епископов. Далее, по решению проведенных им церковных соборов Concilium Bagoriense (740) и Concilium Saltzburgiense (741), в 741 г. епископии были образованы в Эрфурте (епископ св. Адалар: 741—754), Вюрцбурге (епископ св. Бурхард: 741-754), Бюрабурге (епископ св. Витта: 741-755), Айхштете (епископ св. Виллибальд: 741—787), преобразована была и известная с IV в. епископская кафедра в Зебене близ Клаузена.
В том же 741 г. по смерти Карла Мартелла к власти в Австразии приходит его сын - майордом Карломан (741-747), старший брат Пипина III Короткого; опять-таки в 741 г. по смерти Григория III на Римский престол вступает папа Захария (741-752). По призыву и при помощи первого и под руководством и по советам второго завоевавший к тому времени огромный авторитет Бонифаций приступил к кардинальной реформе франкской церкви, пребывавшей, по его мнению, выраженному в письме Захарии от 742 г., в состоянии крайнего морального, организационного и даже интеллектуального разложения при чрезвычайно сильном общем обмирщении духовенства: «Et inveniuntur quidem inter eos episcope, qui, licet dicant se fornicarios vel adulteros non esse, sed sunt ebriosi, et injuriosi, vel venatores, et qui pugnant in exercitu armati, et effundunt propria manu sanguine hominum, sive paganorum, sive Christianorum» («Epistola XLIX»). Так, Бонифаций пишет о дьяконах, священниках и епископах, которые являются многоженцами или же живут с тремя-четырьмя наложницами, которые пьянствуют, охотятся, вступают в схватки, подобно солдатам, и убивают без различия язычников и христиан; епископы, будучи по сути развращенными чиновниками и дельцами, по его наблюдению, используют свое высокое положение лишь для собственной корысти, «для наслаждения по-мирски» (seculariter ad perfruendum). В рамках процесса наведения церковной дисциплины и повышения уровня канонического сознания клира Бонифаций обращал особое внимание на законность рукоположений духовенства, отстраняя при этом от служения священников, поставленных, как он считал, незаконно (однако если рукоположение священнослужителей происходило неканоническим образом лишь по их неведению, а не по злой воле, и они приносили соответствующие покаяния, Бонифаций заново и уже законно рукополагал их в сан); строго относился он и к соблюдению духовенством целибата, предписывая наказывать священников за его нарушение бичеванием или даже двухгодичным тюремным заключением.
Отличаясь особым рвением и преданностью миссионерской работе, неустанной энергией и безупречной принципиальностью, обладая также редким организационно-административным талантом и непреклонным стремлением к достижению очевидных практических результатов своей цивилизационно-просветительской активности (в обращении язычников, наведении церковного порядка, учреждении епархий, поставлении епископов, основании монастырей, проведении синодов, борьбе с элементарной безграмотностью клириков и т.д.), Бонифаций, возможно, вполне осознанно беря за образец деятельность св. Августина Кентерберийского в Англии, без сомнения, превзошел всех предшественников, трудившихся на германском миссионерском поле, масштабом и последствиями собственных свершений. При этом, желая добиться тотального соблюдения закона и абсолютного внешнего соответствия римским нормам и обычаям в церковной практике франкской церкви, он — в своих посланиях и проповедях — со всей педантичностью касается разрешения даже самых детальных бытовых вопросов жизни прихожан: например, о том, позволено ли христианину есть аистов, кроликов, конину, мясо, которое было предназначено для жертвы языческим идолам, о том, можно ли жениться на вдове, будучи крестным отцом ее сына, или же о том, как часто надо осенять себя крестным знамением во время проповеди и т.п. Весьма характерно, что — в отличие от св. Колумбана и большинства других проповедников того времени - Бонифаций вовсе не совершал чудес (хотя от него их, что очевидно, многие ожидали); он не проявил себя как выдающийся богослов, но заслуженно приобрел славу великого церковного строителя.
Среди его несомненных достижений - восстановление практики регулярного созыва поместных соборов франкской церкви с участием не только епископата, но и высшей аристократии: до Бонифация такие соборы не собирались уже около полувека и не было даже ни одного архиепископа, чтобы их созывать. Теперь же на проведенном по его инициативе Германском соборе (Concilium Germanicum, 742/743) Бонифаций председательствовал как архиепископ и «посланник св. Петра» (missus Sancti Petri); цели его реформы, сформулированные на этом соборе - и подтвержденные на ряде последующих: Concilium Liftinense (743), Concilium Suessionense (744), Concilium Germanicum (745) и др., — заключались, прежде всего, в установлении подчинения франкских епископов Престолу Св. Петра в Риме (что официально было оформлено в виде принесения ими особой присяги на верность римским папам), установлении строгого подчинения франкского духовенства своим епископам, обеспечении периодического проведения соборов франкской церкви, введении во франкской церкви канонического и обрядового единообразия на основе римских традиций, введении для монахов в качестве единственно приемлемого устава св. Бенедикта («Regula Sancti Benedicti», ок. 540), повышении образовательного и морального уровня клира (включая запрещение духовным лицам принимать участие в войнах и охотах, и вообще носить оружие), издании законов, определяющих степень допустимого родства при вступлении мирян в брак и т.д. Хотя поначалу реформы Бонифация натолкнулись на сопротивление ряда высших иерархов франкской церкви и светской знати, на соборе в Суассоне 744 г., где присутствовало 23 епископа, были осуждены как еретики и обольстители народа наиболее энергичные их противники из среды духовенства - слывший чудотворцем галл Адельберт (Adelbertus), которого Бонифаций называл вторым Симоном Волхвом, и выступавший против безбрачия клира скотт Климент (Clemens), который открыто имел двух сыновей; данное решение Суассонского собора позднее было подтверждено и папой Захарией на синоде в Риме (Romana synodus). А на Германском соборе 745 г. Кёльнский архиепископ был провозглашен митрополитом, который в обязательном порядке отныне должен получать из Рима паллий — как символ его канонической власти, делегированной Св. престолом.