Связь Зарубежья с сидящими после войны в сталинских лагерях членами Союза отсутствовала, хотя в Воркуте в 1953 г. по западному радио узнали о Берлинском восстании и взяли с него пример. Зато у НТС появилась гораздо более близкая мишень – группа советских оккупационных войск в Германии. Тех самых, от которых эмиграция бежала за океан. Но НТС, как не раз прежде, повернул против течения и уже в 1948 г. направил своих людей в Берлин и Вену на встречи с этой армией. Оба города делились тогда на четыре оккупационных сектора: советский, американский, английский и французский, и серьёзных барьеров между ними не было. Если вспомнить эпизоды содействия советских военных восставшим немцам в 1953 г. и венграм в 1956 г., становится ясно, что внимание, уделённое армии, было дальновидным. Именам всех тех солдат, которых расстреляли за помощь восставшим, предстоит ещё быть раскрытыми и войти в мартиролог российского сопротивления.

Помимо политической пропаганды в духе «Служи народу, а не власти» НТС в Берлине занимался и гуманитарной помощью. В августе 1950 г. при содействии православного прихода в Гамбурге был создан комитет помощи русским беженцам. Его вскоре возглавил член Совета НТС А. Р. Трушнович. Комитет к бегству из армии отнюдь не призывал, но помогал бежавшим избежать грозившей расстрелом выдачи советским властям.

Все эти дела не снимали бытовавшего в эмиграции убеждения, что революция при тоталитарном режиме невозможна. Такое убеждение создавало весьма безнадёжную перспективу и делало существование НТС бессмысленным. Чтобы его преодолеть, В. Д. Поремский в 1948 г. написал работу «К теории революции в условиях тоталитарного режима», ставшую известной как «молекулярная теория».

Автор прежде всего задался вопросом: что именно невозможно при тоталитарном режиме? Невозможна разветвлённая иерархическая структура организации с личными связями между её членами. Но эффективность организации зависит от единства мысли ее членов и единства их действий, а не от структуры. Потому надо добиться максимального единства мысли и действий при минимальной структуре, которую составляют не связанные между собою «молекулы»: один, два, никак не более трёх человек, безадресно получающих единообразные инструкции от зарубежного центра и безадресно сигнализирующих о себе окружающему миру. Когда страна наполнится такими сигналами, которые власть бессильна пресечь, наступит качественное изменение обстановки, власть, очевидно, уже не будет тоталитарной и станут возможны различные политические сдвиги.

Чтобы способствовать единству мысли и действий, были написаны стандартные формулировки: ПРОТИВ ЧЕГО бороться (чем плох советский режим), ЗА ЧТО бороться (за какую Россию) и КАК бороться (набор доступных каждому малых дел, действенных благодаря своему многократному повторению). В числе малых дел – повторение лозунгов НТС («Несём Тиранам Смерть – Несём Трудящимся Свободу!») и трезуба, стилизованного под «вилы народного гнева».

В январе 1949 г. эту концепцию принял Совет НТС. Она нашла отклик среди членов, и работа закипела. Типография, работавшая днём по коммерческим заказам международной беженской организации ИРО, перешла на круглосуточный режим и по ночам печатала листовки для Советской Армии, которые отправлялись в Берлин и Вену. В их распространении среди советских войск участвовала местная молодёжь.

Из деталей, найденных на складах использованного военного имущества, был собран и смонтирован на автомобильном шасси радиопередатчик. Осенью 1950 г. в эфире прозвучали позывные – первые музыкальные фразы Пятой симфонии Чайковского и слова: «Вы слушаете радиостанцию “Свободная Россия”. Говорит НТС». Чтобы избежать пеленгации, передатчик ежедневно менял своё положение, разъезжая по лесным дорогам: антенна забрасывалась на дерево. Для ухода от глушения, за которым следила отдельная установка, длина волны немного менялась. Мощность «Свободной России», даже после 1962 г., когда она стала стационарной, не превышала одного киловатта, западные «голоса» были в десятки раз сильнее. Слушать её было трудно, но слушали, даже записывали на ленту. Юрий Левин в Ленинграде от имени группы «Молодая Россия» вступил с этой радиостанцией в двустороннюю шифрованную связь, за что получил десятилетний срок; его друзьям дали три и четыре года. Отдельный передатчик «Свободной России» вещал из пригорода Берлина на частотах связистов Советской Армии. Передачи с территории Германии в 1972 г. были запрещены социал-демократическим правительством, но с Дальнего Востока вещание продолжалось до 1976 г.

В 1951 г. в одном из бараков посёлка Солидарск в Бад-Гомбурге был установлен 20-метровый стол, на котором из пластмассы выкраивались воздушные шары. Они наполнялись водородом, поднимали до 90 килограмм груза и неслись на восток в верхних слоях атмосферы, периодически сбрасывая пачки с листовками. За шесть лет с помощью шаров было заброшено 97 миллионов листовок и около 9 миллионов единиц другой литературы. Сведения об этих находках поступали с разных концов страны (например, в Казахстане в 1954 г. пакет листовок высыпался на колонну заключённых), но основная их масса пропала в полях и лесах. С появлением более прямых способов доставки использование шаров прекратилось. На этом настаивали и американцы, чьи разведывательные самолёты «У-2» в июне 1956 г. начали летать над СССР на тех же высотах.

После смерти Сталина умножилось число советских граждан, выезжающих за границу: научные и спортивные делегации, организованные туристические группы. Это расширило возможности зарубежной оперативки НТС, то есть контактов с советскими гражданами за рубежом. Спортивные и туристические группы зорко охранялись «няньками» из госбезопасности, но учёные порой чувствовали себя достаточно свободно и с интересом брали литературу: для них издавался журнал «Наши Дни». Особое внимание НТС уделял морякам: они умели провозить литературу оптом и сбывать на чёрном рынке в портовых городах; для них издавалась газета «Вахта». В зарубежной оперативке участвовали не только платные работники НТС, но и многие рядовые члены по всему миру, от Европы до Австралии.

Массовая рассылка шла с 1961 г. в обычных почтовых конвертах, по случайным адресам, взятым из справочников и объявлений (акция «Стрела»). Этой рассылкой занимались сотни друзей и членов Союза в разных странах. «Стрела» позволяла находить новые контакты.

«Молекулярная теория» предусматривала помимо множества не связанных между собой малых групп «каркас» опорных точек, держащих по радио двустороннюю связь с центром. В Бад-Гомбурге действовали курсы для подготовки зарубежных работников НТС, из которых отбирались добровольцы для заброски в СССР. Они проходили дополнительную подготовку в сугубо секретной «каркасной школе» на одном из озёр Альпийского предгорья.

Газета «Правда» от 27 мая 1953 г. сообщила, что в ночь на 26 апреля на территорию Украины спустились четыре парашютиста; при них найдены клише для печатания листовок, портативные радиопередатчики и средства шифровки. Парашютисты Сергей Горбунов, Александр Лахно, Александр Маков и Дмитрий Ремига приговорены к расстрелу, приговор приведён в исполнение. Про НТС в сообщении нет ни слова, однако все четверо были известны в эмигрантской среде, у них имелись семьи, и Союз подтвердил их принадлежность к НТС.

Расстрел произвёл гнетущее впечатление, вызвал недовольство сотрудничеством с американцами и способствовал расколу в НТС. Около 15 % членов из организации ушло, в их числе немало заслуженных деятелей. Группа вокруг председателя Союза В. М. Байдалакова в январе 1955 г. попыталась сменить действующее Исполнительное Бюро, за что Суд чести исключил из организации его, двух других членов Совета и трёх членов Руководящего Круга. Новым председателем избрали В. Д. Поремского. Полёты с парашютистами были прекращены сразу же, в мае 1953 г.; «каркасная школа» была закрыта; её начальник по линии американской разведки Вильям Коффин подал в отставку, поступил на богословский факультет и стал пресвитерианским священником.