Вскоре Неуструев становится почвоведом Самарской земской управы. Вместе с Л. И. Прасоловым и рядом других специалистов он приступает к полевым исследованиям почвенного покрова Самарской губернии.

Так было найдено призвание. Сначала молодой исследователь увлекался геологией. Его первые геологические очерки занимали значительную часть научных отчетов. Но постепенно Неуструев все большее и большее внимание уделяет комплексным исследованиям. Почва, понимаемая последователями Докучаева как "зеркало ландшафта", заставляет изучать в равной степени все его компоненты.

К концу самарского периода (1898–1908 годы) Неуструев, по словам Прасолова, "стал действительно настоящим почвоведом, географом и генетиком", опубликовал 11 научных работ о почвах и геологии края.

В 1908 году Сергей Семенович становится сотрудником Переселенческого управления Министерства земледелия. В период с 1908 по 1914 год под его руководством было проведено 8 почвенно-ботанических экспедиций, изучавших Южный Казахстан и Ферганскую долину Узбекистана.

Первая экспедиция Неуструева по Туркестану состоялась в 1908 году в Чимкентском уезде. В течение двух с половиной месяцев было пройдено 2500 км. Сеть маршрутов охватила площадь около 100 тыс. км2: склоны Таласского Алатау, бассейны рек Арыси и Боролдая, восточную часть хребта Каратау; был совершен выезд в центральную часть пустыни Муюнкум. По результатам этих исследований Неуструев опубликовал "Почвенно-географический очерк Чимкентского уезда" (1912), получивший высокую оценку совета Русского географического общества, который отметил его одной из высших своих наград — золотой медалью имени Н. М. Пржевальского. Самым главным научным достижением Неуструева в этой работе является открытие и описание нового типа почв — сероземов, что имело большое значение для выяснения вопроса о происхождении лесса.

До Неуструева считали, что лесс — однородная, неслоистая, пористая, мергелистая или суглинистая порода — образует почвы предгорных районов Южного Казахстана и Средней Азии. Неуструев доказал, что верхние горизонты лессовых толщ представляют собой не типичный лесс, а нормальную почву, что лесс — продукт древних геологических процессов.

В 1909 году экспедиция Неуструева работает в Аулиеатинском уезде (ныне — Джамбульская область). Маршруты ее охватили площадь в 40 тыс. км2, были обследованы долина и дельта реки Талас, северо-восточный склон Таласского хребта, часть хребта Каратау, окраина пустыни Муюнкум.

В 1910 году Неуструев проводит исследования в Перовском уезде (ныне Кзыл-Ординская область) на площади 82 тыс. км2. Он посещает западную часть хребта Каратау, пески Арыскум, бассейны соленых озер Телекуль, Кулдунгтуз, нижнее течение реки Сарысу, обследует долину Сырдарьи. В своей работе "О геологических и почвенных процессах на равнинах низовьев Сырдарьи" (1911)

Неуструев дает развернутую географическую характеристику исследованного района. Он высказывает предположение, что река Сарысу некогда впадала в Сырдарью, а Дарьялык является ее древним руслом. Следует вспомнить, что в этом же районе за полвека до Неуструева работал Н. А. Северцов, который считал Дарьялык следом реки, соединившей Арал с Балхашом.

В архиве Географического общества СССР сохранились дневники Неуструева, писанные им во время исследования Южного Приаралья. Знакомство с ними убеждает, что С. С. Неуструев относился к числу таких же неутомимых и страстных путешественников, глубоко чувствующих все своеобразие окружающих ландшафтов, какими были Г. С. Карелин, Н. А. Северцов, Н. А. Зарудный и другие знаменитые исследователи края. Вот некоторые выдержки из этих дневников:

"Осенние и ранневесенние месяцы наиболее удобны для работ в пустынных местностях Казалинского и Перовского уездов, однако октябрь здесь уже довольно суров, перепадают снега и дожди, день короток и работа поэтому менее продуктивна; наиболее хороши пустыни и пустынные степи и пески в апреле и мае, когда можно застать эфемеры, недолговечную флору весны; осенние поездки имеют особую прелесть в тугаях Сырдарьи с их бесконечными желтыми тростниками, со стаями пеликанов и гусей в мягко колоритном осеннем небе, а также еще ярки в это время солянки на серых гладких такыровидных пространствах более высоких частей долины Сыра; пески же глубокой осенью имеют особенно мрачный и неуютный вид. Лето слишком жарко в сухих частях страны, где путник рискует погибнуть от недостатка воды, и крайне тяжело переносится в приречных и приозерных местностях, где, кроме душной атмосферы и жары, сильно мешают работе и отравляют свободное время комары, мухи и слепни"(3).

В дневниках Неуструева описаны староречья Сырдарьи — Жанадарья, Кувандарья, низовья реки Сарысу, северные Кызылкумы. О последних он сделал такую запись: "Саксауловые заросли шли большую часть пути. Вечернее освещение пейзажа с поникающими и желтеющими ветвями и листьями саксаула, усыпанными золотисто-полупрозрачными плодами, с белым такыром… придавало картинный вид какого-то сказочного царства в мягких осенних тонах" (4).

Осенью 1911 года Неуструев вновь едет в Приаралье. К этому времени у него был уже большой опыт почвенно-ботанических исследований пустыни, поэтому ему быстро и четко удается выделить основные виды и разновидности почв. Об этом свидетельствует, например, такая лаконическая запись в дневнике о маршруте станция Аральском море — Карачеганды: "Комплексы, виденные на пути, сводятся к следующим видам: 1) песчаная полынная степь, 2) менее песчаная полынная степь, 3) биюргунные пятна, 4) голые такырчики, 5) низинки-блюдца, 6) низинки-соры (кебиры)"(5). Далее следует краткая оценка названных комплексов.

Изучая Приаральские Каракумы, Неуструев устанавливает переходный характер почв приаральских полынных и солянковых пустынь от зоны бурых почв к сероземам. Он отмечает большую водоносность приаральских песков по сравнению с другими песчаными пустынями Средней Азии, высказывает мнение об аллювиальном (речном) происхождении Северного Приаралья.

Многие работы ученого проиллюстрированы его собственными фотоснимками. Как глубокий знаток ландшафта и тонкий ценитель пейзажа Неуструев удачно сочетал качества фотографа-документалиста и художника. Иногда фотоснимок он заменяет удивительно точным и проникновенным словесным "портретом": "При этой погоде Каракумы (Приаральские. — А. Ч.) не давали возможности снять хорошего вида. Однообразно холмистая песчаная страна при хмуром освещении не была живописна. Изредка вдали блеснут под солнцем пески более оголенные или барханы (их почти нет), а то кругом одно и то же. Буроватая растительность не красит пейзажа. Рельеф, как всегда в песках, плохо уловим. Бугры неправильные, невысокие, разъединены то плоскими ложбинами, то ямами выдувания, где песок оголен и из него торчат белые корешки ак-кырш, иногда на пути ложбинка округлой формы, впадинки с чием, камышом… ажреком и солянками, то блестя на солнце покажется белая от солей поверхность сора"(6).

Неуструев хорошо знал растительность обследованных районов и неизменно свои записи сопровождал краткими геоботаническими очерками.

Параллельно со службой в Переселенческом управлении Неуструев ведет большую общественную работу. В 1912 году в Петербурге был утвержден Докучаевский почвенный комитет. Его председателем избирается К. Д. Глинка, а секретарем С. С. Неуструев. Он организует регулярные научные заседания, участвует в создании почвенного музея комитета, редактирует новый печатный орган "Известия Докучаевского почвенного комитета".

Здесь же возникла мысль о создании Географического института, который должен был стать центром высшего географического образования в стране, с преподаванием очень широкого цикла наук. Руководство департамента земледелия вместо организации такого института согласилось на создание высших географических курсов, которые начали работать в январе 1916 года.