Первую попытку Берлиоз сделал в 1826 году, но не был допущен к конкурсу, так как не смог написать фугу. Летом следующего года представил кантату «Смерть Орфея» — она была признана неисполнимой. Еще год спустя, хотя Берлиоз старался, по собственному уверению, сочинить произведение очень маленькое и вполне благонамеренное, его кантата «Эрминия» получила лишь вторую премию, не дававшую никаких прав. Один Лесюэр оценил его: «Этот молодой человек станет, я за это ручаюсь, великим композитором, который составит честь Франции… Он композитор великого таланта, который будет мастером в своем искусстве». «Презирать себя настолько, чтобы конкурировать еще раз!» — в отчаянии восклицал Берлиоз и в 1829 году представил кантату «Смерть Клеопатры». Премия не была присуждена никому из конкурсантов. Наконец, следующим летом композитор решил «стать настолько маленьким, чтобы пройти через врата рая», и 29 июля 1830 года закончил кантату «Смерть Сарданапала», которой единогласно была присуждена Римская премия. Берлиоз писал эту кантату в лихорадочной обстановке. До запертого в «ложе» композитора доносились ружейная пальба, гром пушек: в Париже началась Июльская революция — Три Славных Дня, свергнувшие династию Бурбонов. Берлиоз освободился в последний из них и с пистолетом в руке кинулся на еще не разобранные баррикады. Однако бои уже прекратились, что повергло 26-летнего романтика в отчаяние: «Это новая пытка, присоединившаяся к стольким другим».
Главная среди них — несчастная любовь, принявшая, как и все у Берлиоза, колоссальные масштабы и потребовавшая упорной борьбы — с родной семьей, с семьей возлюбленной и прежде всего — с ней самой. Это повергало его, по собственным словам, в седьмой круг ада. Генриетта Смитсон, 27-летняя актриса, приехала в Париж осенью 1827 года в составе английской труппы, знакомившей Францию с трагедиями Шекспира. Пленительная Офелия и Джульетта не обращала внимания на бурную страсть дерзкого воспитанника консерватории, бывшего моложе ее на три года, и презирала его. А он весной 1830 года, услышав о каких-то неблаговидных поступках Генриетты, увлекся (или, как он говорил, дал себя увлечь) пианисткой Камиллой Мок. Композитор сравнивал ее с «грациозным Ариелем», шекспировским духом воздуха, и посвятил ей фантазию «Буря», в которой хотел рассказать о своей любви «оркестром в 100 человек и хором в 150».
К тому времени Берлиоз уже был автором значительных сочинений. Рубеж 20—30-х годов открывает зрелый период его творчества, охватывающий около 20 лет. Не случайно опусом 1 он пометил увертюру «Уэверли» (1827–1828), вдохновленную знаменитым романом Вальтера Скотта, за которой последовали «Король Лир» по Шекспиру, «Роб Рой» по Вальтеру Скотту, «Корсар» по Байрону. Это был новый жанр программной концертной увертюры, только что (в 1826 году) созданный Мендельсоном.
Крупнейшее творение этих лет — Фантастическая симфония, настоящий манифест романтизма. История собственной любви, раскрытая в подробной программе, обросшая невероятными подробностями и завершающаяся инфернальной развязкой, впервые получает воплощение не в вокальном цикле или опере, а в симфоническом жанре. Ее премьера 5 декабря 1830 года вновь связала имя Берлиоза с Тремя Славными Днями — сбор с концерта предназначался жертвам Июльской революции. На премьере состоялась встреча с 19-летним Листом, блестящим пианистом, еще не проявившим себя ни как композитор, ни как дирижер, ни как критик, — встреча, положившая начало дружбе, длившейся многие десятилетия. Лист сделал фортепианное переложение Фантастической симфонии, часто исполнял ее в своих концертах, а позднее приложил немало усилий для пропаганды и других сочинений Берлиоза — дирижировал ими, писал статьи.
29 декабря 1830 года Берлиоз отправился в Италию, на виллу Медичи. Через несколько месяцев он узнал о том, что Камилла Мок вышла замуж. Впоследствии в «Мемуарах» композитор описал, как решил вернуться в Париж и, переодевшись в платье горничной, явиться в дом к неверной возлюбленной, застрелить изменницу, ее мать, мужа, а затем себя. Если пистолеты дадут осечку, принять яд. Но в ожидании багажа, задержавшегося на итальянских дорогах, он передумал и, возвращаясь в Рим, сочинил историю о попытке утопиться в состоянии умопомрачения.
На вилле Медичи пансионеры держали пари (убьет или не убьет), в котором, как говорили, участвовал и Мендельсон, также бывший в это время в Италии. Оба молодых музыканта часто встречались в Риме, причем Берлиоз искренне восхищался не только талантом пианиста, но и композиторским даром Мендельсона, хотя и замечал, что тот «слишком любит покойников». А Мендельсон откровенно признавался в непонимании творчества Берлиоза, называя его «настоящей карикатурой без тени таланта». Итальянские впечатления — от природы и охоты, песен и танцев, обычаев горцев и римских карнавалов, встреч с паломниками и разбойниками — отразились во многих сочинениях Берлиоза: симфониях «Гарольд в Италии» и «Ромео и Джульетта», опере «Бенвенуто Челлини», увертюре «Римский карнавал».
Через три года Берлиоз вернулся на родину. 9 декабря 1832 года был исполнен новый вариант Фантастической симфонии и ее продолжение — «Лелио, или Возвращение к жизни». Композитор послал билеты Генриетте Смитсон, она стала свидетельницей его триумфального успеха, и лишь тогда он рискнул представиться ей. Но ему понадобился еще почти год, чтобы окончательно сломить ее сопротивление, и только 3 октября 1833 года, так и не добившись согласия родителей на брак, Берлиоз женился на Генриетте Смитсон. Одним из свидетелей бракосочетания был Лист. В маленьком деревенском домике на Монмартре, где композитор насаждался семейным счастьем, он работал над второй симфонией, «Гарольд в Италии», не менее новаторской, чем Фантастическая. Теперь Берлиоз сближает симфонию с концертом, причем выбор солирующего инструмента тоже необычен — в XIX веке концертов для альта не писали. Произведение было заказано Берлиозу Паганини: знаменитый скрипач восхищался его творчеством и на одном из концертов под аплодисменты публики и оркестра опустился перед ним на колени. Доходов концерты не приносят, и Берлиоз вынужден заниматься критической детальностью. Проклиная «эту каторгу», дававшую ему, однако, регулярен заработок, композитор отдал литературному труду более четырех десятилетий и оставил более 600 статей, очерков, новелл и т. п. Тогда же, в 1834 году, он начал работу над оперой «Бенвенуто Челлини», в которой использовал один из эпизодов автобиографической книги знаменитого итальянского скульптора, художника, ювелира, «гениального бандита», как называл его Берлиоз. Опера успеха не имела и выдержала лишь четыре представления. После такого провала он не обращался к оперному жанру более двадцати лет.
Зато в 30—40-х годах композитор создает несколько шедевров в ораториальном и симфоническом жанрах. Едва закончив «Бенвенуто Челлини», Берлиоз за три месяца пишет монументальный Реквием памяти жертв июльских событий 1830 года. Под управлением автора он прозвучал в Доме Инвалидов 5 декабря 1837 года на грандиозном траурном торжестве, собравшем весь Париж. В исполнении участвовало 420 человек — в этом сказались традиции эпохи Великой Французской революции 1789 года, когда музыка зазвучала на улицах Парижа, и в массовых празднествах участвовал весь народ. Берлиоз особенно любил Реквием: «Если бы мне грозила гибель всех моих произведений, я просил бы пощадить Реквием». Три года спустя для перенесения праха героев революции Берлиоз написал Траурно-триумфальную симфонию — не для симфонического, а для военного духового оркестра гигантского состава со струнными инструментами по желанию и хором в 200 человек в финале; и не для концертного зала, а для исполнения под открытым небом, во время шествия по улицам к месту захоронения. Дирижером выступал Берлиоз — в мундире национального гвардейца и с саблей вместо дирижерской палочки.
Не менее оригинальна симфония «Ромео и Джульетта» с участием трех хоров и солистов, названная автором «драматической» (1839). Сюжет, вдохновивший многих итальянских композиторов на создание опер, получает у Берлиоза необычное преломление: основные сцены, в том числе любовная сцена в саду, воплощены оркестровыми, а не вокальными средствами, причем оркестром в 160 человек. А в 1846 году Берлиоз заканчивает последнее крупное сочинение центрального периода — «Осуждение Фауста», жанр которого обозначен как драматическая легенда.
