В период палеонтологических работ Зюсса вышло сочинение Дарвина о происхождении видов, основные идеи которого о единстве и непрерывности органической жизни Зюсс несомненно усвоил, хотя искал решения проблемы развития другими путями. Большое влияние на него имели труды Форбса, но Зюсс не является учеником кого бы то ни было ни в палеонтологии, ни, позже, в геологии. Он был самостоятельным мыслителем и основателем отдельной школы.
Изучение последовательности фаун млекопитающих в третичных отложениях Венского бассейна, связанное с подробным ознакомлением с составом и последовательностью этих отложений, постепенно привело Зюсса из области палеонтологии в область геологии, а предоставление ему в 1862 году кафедры геологии в университете окончательно закрепило этот переход. Но заключительная глава в его труде «Лик Земли», озаглавленная «Жизнь», ранее напечатанная в сокращенном виде в «Известиях Венского геологического общества», доказывает своим остроумным и оригинальным раз'яснением отношений органического мира к твердой земной коре, что Зюсс оставался знатоком биологических вопросов.
Занявшись геологией, Зюсс сначала обратил внимание на вопросы стратиграфии, так как изучение последовательности наслоений третичного периода Венского бассейна привело его в эту область. Эти отложения издавна интересовали геологов Вены, но исследованиям Зюсса наука обязана первым установлением последовательности отдельных членов свиты миоцена во внеальпийском бассейне у Горна и Эггенбурга. Классическая работа о почве Вены в 1862 году уже обратила всеобщее внимание на молодого ученого. В этом труде увлекательно описана история миоценового моря, населенного фауной, очень близкой к современной фауне Средиземного моря, сначала омывавшего своими волнами гранитные берега Богемского массива, затем, после провала внутриальпийской впадины, распространившегося на место большого пресного озера. Позже озеро это отделилось от Средиземного моря, превратилось в замкнутый бассейн. Фауна его обеднела в связи с уменьшением солености воды, и оно наконец распалось на цепь пресных озер, которые постепенно были заполнены галечниками из больших рек.
За период научной деятельности 1851–1862 годов Зюсс напечатал 46 трудов, главным образом по палеонтологии, особенно о плеченогих и третичных млекопитающих. Было напечатано также несколько работ по стратиграфии, заканчивавшихся описанием почвы Вены, способа ее образования, ее состава и ее влияния на жизнь населения.
От этих молодых образований пытливый ум Зюсса обратился к подстилающим их, более древним, а изучение их потребовало расширения области исследований. Округленные, обточенные работой веков возвышенности Богемского массива, ограничивающие Венский бассейн с севера, и зубчатые цепи Восточных Альп, поднимающиеся на южном горизонте, прежде всего привлекли внимание Зюсса. Контраст этих соседних форм рельефа настоятельно требовал раз'яснения. Начались ежегодные экскурсии во время весенних и летних каникул, увлекавшие Зюсса все дальше и дальше. Он обошел Богемский массив, Судетские горы, Альпы Австрии и Швейцарии, впадину Ломбардии с ее вулканическими сопками, Апеннины, посетил Везувий и Этну. Он ознакомился с современными вулканами, чтобы выяснить связь вулканизма с горообразованием, определить роль и значение тех изверженных масс, которые вторглись в цепи Альп, сложенных существенно из осадочных горных пород, и которые в Бегемском массиве обнажены размывом на огромном протяжении и почти лишены своей прежней покрышки. Зюсс правильно оценивал громадное значение опытных наблюдений в поле для синтетических работ. Он учил, что только в самой природе геолог может получить настоящее представление о горообразовании, выработать умение выяснить по формам поверхности генетические идеи, то есть читать историю их происхождения.
Среди результатов исследований Зюсса в этот период его работ особенно отмечают тщательное расчленение ретического яруса в группе Остергорна, составленный им профиль Дахштейна, доказательство присутствия эквивалентов красного лежня перми в Южных Альпах, открытие громадного надвига Торренто Мазо в Валь Сугана, расчленение третичной формации Австрии. Этот период был героическим в геологии Австрии. Нужно было выяснить главные черты строения государства, над чем работали геологи учрежденного в 1849 году Геологического комитета.
За этот десятилетний период, с 1862 по 1872 год, Зюсс напечатал 44 научных работы, представлявших завершение исследований предшествующего периода, частью еще по палеонтологии (о плеченогих, головоногих и третичных млекопитающих), но больше по стратиграфии и другим вопросам, которыми он начал заниматься в связи с работой по водоснабжению и регулированию Дуная. Были напечатаны работы о трудах комиссии по водоснабжению, о течении Дуная и грунтовой воде его долины, о пыли города Вены и так называемом «венском песчанике», о лесе, о минеральных источниках Карлсбрунна, о космогонических гипотезах, о границе между геологией и историей, о соленосной толще Велички, а также по педагогическим вопросам — о преподавании естествознания в гимназиях, о введении в них изучения геологии, о горном образовании.
Заключительной работой этого периода нужно считать маленькую статью о строении Итальянского полуострова. В ней Зюсс впервые высказал новые взгляды на строение больших складчатых гор Европы, которое начало все больше занимать его внимание и выяснение которого составило главную тему следующего периода научных исследований.
Землетрясение, происшедшее 3 января 1873 года в Нижней Австрии, побудило Зюсса заняться также изучением сейсмических явлений, которые составили тему нескольких небольших, но крупных по своему значению исследований, способствовавших выяснению особенностей землетрясений тектонических, то есть обусловленных движениями в земной коре при горообразовании.
Два года спустя в небольшой книжке «О происхождении Альп» Зюсс положил начало новому учению об образовании горных цепей. Известный германский геолог Циттель в своей «Истории геологии и палеонтологии» отметил, что появление этой книжки знаменует начало новой эпохи в геологии, так как она содержит множество свежих идей, кратко, но ясно намеченных. Динер, ученик и затем долголетний товарищ Зюсса по университету, говорит, что до появления этой книжки геологи довольно безразлично относились к вопросам горообразования. В «Принципах геологии» Ляйелля, руководящем труде половины XIX века, эти вопросы совсем не рассмотрены. В Европе геологи придерживались еще взгляда Эли де Бомона и Леопольда Буха, несмотря на возражения американских геологов, например Дэна и братьев Роджерс. Бух учил, что горы созданы поднятием снизу, что неизвестная сила выпирает их из глубин, или боковое давление, исходящее от вулканической оси, создает складки земной коры. Центральный пояс древнейших пород в Альпах представляет эту поднятую или поднимающую ось, по обеим сторонам которой более молодые породы расположены симметричными складками. Эли де Бомон пытался об'яснить направление горных цепей геометрическими законами и думал, что их расположение соответствует ребрам пентагонального додекаэдра, окружающего земной сфероид. Он считал, что то или иное направление цепи указывает определенный возраст ее возникновения. И хотя немецкие, французские и английские геологи дали отдельные ценные исследования о строении тех или других местностей, но не привлекли к вопросу региональной тектоники особого интереса. Только Зюсс ввел в него плодотворный сравнительный метод и по праву может считаться основателем этой отрасли геологии. Он показал, что симметрическое строение Альп — только кажущееся, что Альпы созданы не силой, поднявшей их снизу, и не боковым давлением, действовавшим от вулканической оси, но тангенциальным напором с юга, что изверженные породы в Альпах, как и в других горах, играют пассивную роль; что руководящее значение для выяснения их строения имеет не сеть геометрических линий, а своеобразное отношение простирания складчатости к форланду Альп, то есть к местности, расположенной перед ними, так как складки прижимались к более жестким участкам земной коры, которые не участвовали в складчатости; и что бросающаяся в глаза разница между строением молодых Восточных Альп и соседнего с ними древнего Богемского массива обусловлена совершенно различной геологической историей этих двух самостоятельных тектонических областей.
