В течение 1958—1960 годов, невзирая на трудности, были построены все основные объекты правительственного центра Бразилиа. В центральной части города Нимейер в 1960—1970-х годах построил большое число общественных зданий самого разнообразного объема и назначения, в том числе многоэтажную гостиницу «Насионал», окружную больницу – оба здания вновь с солнцезащитными поворотными ребрами на продольных фасадах. Под руководством и, возможно, по эскизу Нимейера построено его сотрудником Г. Кампелу здание муниципалитета Бразилиа – дворец Бурити. В банковском секторе столицы Нимейер запроектировал высотное здание Национальной металлургической компании с оригинальной висячей конструкцией, которое должно было носить также символическое наименование – дворец Развития.
В 1965 году Нимейер бесплатно разработал проект аэропорта для Бразилиа. Его главной заботой было возвести «…ворота новой столицы, которые должны были гармонировать с ее архитектурой так, чтобы каждый приезжающий ощущал, что его ждет город новый и современный». Проект был единодушно одобрен архитектурной общественностью, но военные власти не допустили строительство столичного аэропорта по проекту прогрессивного общественного деятеля.
С 1962 года начался второй, качественно новый период в творчестве архитектора, практически постоянная работа по зарубежным заказам. По числу проектов, разработанных для зарубежных стран, его можно сравнить среди архитекторов-новаторов XX века только с Ле Корбюзье, а по числу и значимости реализованных зарубежных объектов он, пожалуй, не знает себе равных.
Нимейер участвовал во многих политических акциях и забастовках профессуры, в движениях в защиту законных президентов Ж. Куадроса и Ж. Гуларта. Не раз в знак протеста отказывался от выгодных должностей и заказов. В годы наступившей после переворота в 1964 году реакции он фактически оказался в политической эмиграции, продлившейся до 1974 года.
В работах Нимейера для других стран, как и в бразильских, проявились яркость и своеобразие его творческой личности, которые позволяют, с одной стороны, относительно легко пересекать этнокультурные границы, понимать потребности, задачи и особенности различных регионов и их архитектур, с другой стороны, как бы подниматься, ставить себя как зодчего выше государственных границ и местных архитектурных стереотипов, выходя на общие (глобальные), но индивидуально решаемые задачи и проблемы архитектуры. Для Нимейера это, прежде всего, проблема усиления образной выразительности крупной архитектурной формы, в чем он видел свою задачу гуманизации архитектуры.
В 1964—1974 годы Нимейер жил и работал в Европе, в Северной Африке и на Ближнем Востоке (в Бразилии бывая эпизодически). Наиболее крупные и комплексные работы Нимейер вел по заказам правительства Алжира, дав предложение по развитию города Алжира и спроектировав крупные университетские комплексы, а также создав в Алжире архитектурную школу, построенную на новых принципах преподавания. При этом он проникался особенностями их природной и архитектурной среды, культурными традициями, повседневно общался с государственными и общественными деятелями, работниками искусств, представителями делового мира разных стран. Перед возвращением на родину в 1974 году Нимейер вспоминал: «Путешествуя в течение десяти лет по странам Старого Света, с которым я сейчас собираюсь расстаться, я многим восхищался и почерпнул для себя много полезного».
В 1970-е годы Нимейер еще увлекся проектированием мебели. Его мягкие кожаные кресла и диваны с пружинящими «ножками» из стальной полосы, выполненные обычно совместно с дочерью, часто выставлялись в Бразилии и за рубежом.
Вернувшись в Бразилию, Нимейер, понимая необходимость продолжения работы в столице, построил в Бразилиа небольшой собственный жилой дом. Так же, как несколько ранее здание министерства иностранных дел, он отразил серьезные изменения в архитектурном мышлении и эстетических предпочтениях.
В начале 1980-х годов Нимейер спроектировал для Бразилиа Музей индейца и несколько правительственных, общественных и жилых зданий. А в сентябре 1981 года была осуществлена мечта Оскара Нимейера – в зеленой зоне недалеко от телебашни был открыт мемориал инициатора строительства Бразилиа Жуселину Кубичека. Главный элемент ансамбля – плоский параллелепипед со скошенными боковыми гранями, который вмещает мемориальную библиотеку, кабинет и аудиторию.
Таким образом, происходил, казалось бы, необъяснимый процесс: в годы реакционной диктатуры, когда сам город приобрел совершенно иное политико-символическое значение и Нимейер активно выступал против режима, продолжали строиться великолепные дворцы по проектам и под наблюдением преследуемого по политическим мотивам архитектора. Однако противоречие здесь действительно кажущееся. При последовательных выступлениях против антинародного государства Нимейер стремится воплотить в правительственных зданиях и других постройках столицы свое представление о символах демократической власти, создать их архитектурные образы, отвечающие его оптимистическому взгляду в будущее. Кроме того, нельзя забывать, что Бразилиа – любимое и наиболее важное и значительное произведение Нимейера, которому он посвятил многие годы и не мог снять с себя творческую ответственность за результат, отказаться от участия в развитии и завершении ансамбля.
Несмотря на все трудности и противоречия, которые Нимейер отмечал буквально в каждом своем выступлении, он с радостью видел возникший в пустыне «…простой, радушный, динамичный и монументальный… красивый и цивилизованный город».
Однако эти оценки – скорее желаемое, мечта. Несмотря на архитектурный контроль, Бразилиа неизбежно теряет много ценного из своего планировочно-образного замысла. И в результате в 1985 году Нимейер решил покинуть свое детище и навсегда поселиться в Рио-де-Жанейро. «Я люблю свое творение, – заявил Нимейер, – но видеть, как его уродуют, не могу». Но и в Рио он вскоре вновь занялся проектами для Бразилиа: театра под открытым небом на 5000 мест и зоны отдыха жителей столицы по сторонам шоссе вокруг искусственного озера Параноа.
Еще с начала 1970-х годов Нимейер приступил к крупной и принципиальной работе в Рио-де-Жанейро. По градостроительному проекту его учителя и друга Лусиа Косты начал осваиваться и застраиваться громадный район к югу от города на заболоченной равнине, отделенной от центральных районов горными кряжами. И в 1983—1984 годах он смог подарить своему родному городу необычный по назначению и характеру, огромный по размаху общественный комплекс.
Дарси Рибейру, избранный вице-президентом штата Рио-де-Жанейро, предложил построить в конце проспекта, у подножия холмов, по склонам которых доныне карабкаются вверх фавелы – обиталище танцоров и певцов, которым аплодируют участники карнавала. Проект комплекса, которому горожане дали прозвище Самбадром, сочетает в себе размах и лиризм, монументальность и легкость. Он, как и все лучшие работы предшествующих лет, окрашен большой любовью зодчего к его народу и к его городу.