Сменив провинциальную атмосферу Реуса на динамичную среду Барселоны, пройдя полный курс обучения в духе элементарной эклектики, Гауди оставался чрезвычайно цельной натурой, которая проступает в самых ранних его работах. В 1875 году вместе со студентами-ровесниками Гауди разрабатывал «Геометрический план участка городского совета и прилегающих земель» в рамках генерального плана развития Барселоны.

Он чрезвычайно упорно участвует в конкурсах, но без особого успеха. Впрочем, за проект двора Депутатского собрания он получил оценку «отлично», и жюри школы поручило ему проект пирса.

В 1877 году Гауди спроектировал монументальный фонтан для площади Каталонии, проект госпиталя и дипломный проект актового зала университета. Проект был принят большинством голосов. Примечательно, что директор школы заметил при этом, что не знает, вручает он диплом гению или безумцу.

С 1870 по 1882 год Гауди работал под началом архитекторов Эмилио Сала и Франциско Вильяра. К этому времени относится множество мелких работ. Без успеха он принимал участие в конкурсе на рисунки для использования в промышленности, спроектировал всю мебель для собственного дома, включая рабочий стол, которым архитектор пользовался до последнего дня.

В первый год работы в роли дипломированного архитектора Гауди вместе со своим приятелем Матаро подготовил проект жилых домов для рабочих кооператива Обрера Матаронесе, а также проект казино для кооператива. Этот раскрашенный акварелью и чем-то напоминающий помпейскую живопись проект был представлен в разделе архитектуры Международной выставки в Париже. С кооперативом, директор которого Сальвадор Пагес стал его другом, Гауди сотрудничал с 1874 по 1885 год. В 1881 году он подписал проект генерального плана кооператива Обрера Матаронесе, а через два года, одновременно со строительством дома для Пагеса, архитектор построил единственный в своей практике образец промышленного сооружения – машинный зал кооператива, который был перекрыт параболическими арками, собранными из небольших деревянных элементов. В 1887 году Гауди продолжал работу в том направлении, которое в наши дни именуется городским дизайном: проект типового киоска из стали для продажи цветов и мраморных плит и проект серии осветительных столбов для улиц Барселоны. Создавал он и множество других малых проектов.

Лишь один из сохранившихся проектов Гауди того времени позволяет в какой-то мере ощутить устремления молодого архитектора, его желание выразить себя в монументальных формах и способность сделать это. Речь идет о проекте монументального маяка для набережной Барселоны, выполненном в 1880 году.

В 1883 году Гауди завершил проект дома Висенса – свою первую крупную работу. Она была выполнена для Мануэля Висенса Монтанера, крупного фабриканта керамической плитки. С этого проекта и началась столь характерная для Гауди игра с возможностями керамики.

Продолжение проектной работы на строительной площадке уже тогда было профессиональной нормой архитектора. Гауди, можно сказать, жил на строительной площадке. С самого начала активной самостоятельной деятельности и до последнего дня эта особенность авторского метода оставалась неизменной. По описаниям современников, Гауди ежедневно садился под зонтом, защищавшим его от солнца, руководил стройкой, многократно заставляя разбирать то, что казалось ему сделанным неточно или заслуживающим изменения.

Закончив строительство дома Висенса, Гауди заказал двум художникам картину с изображением внешнего вида дома, и хранил ее в рабочем кабинете храма Саграда Фамилиа.

В 1880-е годы происходят события, определившие дальнейшую жизнь Гауди – он встречает Эусебио Гуэля и назначается строителем храма Саграда Фамилиа. Дон Эусебио Гуэль познакомился с Гауди, когда тот был занят на одной из первых незначительных своих построек, и немедленно привлек юного помощника архитектора к выполнению своих заказов. С той поры фамилия Гуэль часто соседствует с фамилией Гауди.

В 1909 году Жорж Буше, секретарь Осеннего салона в Париже, запросил материал для организации персональной выставки Гауди. Гауди был против, но дон Гуэль, взяв на себя все расходы, настоял на подготовке экспозиции. Были сделаны гипсовые слепки с некоторых скульптурных фрагментов фасада Саграда Фамилиа, с колонн и арок заднего фасада дворца Гуэль, ряд рисунков храма и парка. Выставка была открыта в Пти-Пале в отсутствие Гауди показом тогдашней новинки – стереоскопических фотографий. В 1922 году во время национального конгресса архитекторов Испании, проходившего в Мадриде, было принято решение о чествовании мастера. Гауди в это время делал проект балдахина для кафедры храма Саграда Фамилиа и в работе конгресса, разумеется, не участвовал.

С 1887 по 1893 год Гауди возводит Дворец в Асторге. Это наиболее «неоготическая» из построек архитектора, наиболее строгая и сухая: план в виде греческого креста, сугубо крепостной характер архитектуры. Другие работы того времени – Коллегио Терезиано (1888—1890), Дом Ботинес в Леоне (1891—1894), здание миссий в Танжере (проект) (1892—1893), склады Гуэль в Гаррафе (1895—1900). На последних двух небольших работах стоит остановиться особо, поскольку в них совершенно различным образом проступает уже в полную силу окончательное высвобождение Гауди от следования впрямую какой бы то ни было четкой традиции.

Известно, что один из чертежей для здания францисканских миссий был выставлен в кабинете архитектора, и он всегда с удовольствием демонстрировал его посетителям, явно придавая этой работе большое значение. И неудивительно: в этом «замке Фата-Морганы» в еще относительно схематичном виде громоздятся рядом друг с другом башни, которые позднее появятся на фасаде Рождества храма Саграда Фамилиа.

В усадьбе Санта-Колома де Сервельо, в двух десятках километров от Барселоны, Эусебио Гуэль решил основать рабочий поселок ткацкой фабрики. Естественно, новый поселок не мог остаться без церкви, и было принято решение о строительстве большой приходской церкви Святого Сердца. Гауди выбрал для постройки вершину небольшой горы, поросшей соснами, и немедленно приступил к работе над чрезвычайно оригинальным проектом.

В период между 1903 и 1916 годами была возведена крипта (часовня), работы над верхней церковью так и не были никогда начаты. Поэтика пространственной конструкции в крипте доведена до уровня максимальной, почти экстатической напряженности, выразившейся в безграничном количестве отдельных находок. Неудивительно, что уже несколько поколений архитекторов исследуют постройку, обнаруживая все новые и новые ее особенности.

В результате многократных поездок в Англию дон Эусебио Гуэль загорелся желанием построить «город-сад». Выкупленный им значительный участок (15 гектаров) находится на склоне горы, на самой высокой точке тогда окраинного района Барселоны. Гуэль заказал Гауди проект планировки, оговорив все необходимые условия. Однако позднее дон Гуэль отказался от всей затеи. На готовых к застройке участках остались лишь валуны, которыми были отмечены их геометрические центры. Из планировавшихся шестидесяти домов в Парке существуют лишь два.

Работая над Парком Гуэль, архитектор вплоть до 1906 года приходил на стройку ежедневно, а с этого года, живя в Парке, бывал там по несколько раз на день. По этому поводу он как-то заметил, что если бы дон Гуэль платил ему гонорар соответственно трудозатратам, то ему пришлось бы подарить ему половину Парка. В действительности Гауди не интересовался ничем, кроме работы, не заботился об оплате. Когда у него кончались деньги для необходимых покупок, он просто обращался к администратору дона Гуэля.

По сути дела, Парк сразу же стал произведением пространственного искусства, и в нем 20 октября 1906 года был устроен прием в честь первого съезда, посвященного каталонскому языку. Между 1907 и 1910 годами была сооружена знаменитая «бесконечная» скамья, малые отделочные операции продолжались до 1914 года. Уже в 1922 году, несмотря на сопротивление ряда членов муниципалитета, возражавших против «бесполезной» затеи, Парк Гуэль был приобретен городом.