11 февраля полицейский наряд, явившийся в коммерческую контору «Utupes» для того, чтобы арестовать подозреваемого в террористической деятельности сотрудника Амильтона Фернанду Кунья, натыкается на вооружённое сопротивление. В результате, по официально версии, Фернанду Кунья убит в ходе начавшейся схватки. Именно после этой операции агентами была идентифицирована личность Прейса, так же служащего «Utupes», который вынужден передать свои полномочия координатора «Тактической Вооружённой Группы» Виржилиу Гомесу да Силве.

К тому же моменту времени относится и некоторые разногласия между ALN и «Народным Революционным Авангардом», который передал на хранение «Национально-Освободительному Действию» часть оружия, похищенного из арсенала 4 Пехотного полка. В дальнейшем, после многочисленных просьб VPR, боевики ALN неохотно вернули доверенное оружие. Гибель Брас де Карвалью, являвшегося основным связующим звеном между двумя организациями, несколько охладила отношения между структурами.

В этот период первого шквала репрессий, ALN вынужден был выживать, исполняя акции крайне мелкого, бандитского масштаба, вроде атак на пекарню или супермаркеты. В середине апреля происходит попытка ограбления «Итало-Американского Банка» в квартале Фунда, где один единственный солдат Военной Полиции, даже не открывая огня, обращает группу налётчиков в бегство.

Виржилиу Гомес да Силва

Оправившись от позора, GTA Виржилиу Гомеса инициирует серию операций с ограбления 7 мая финансового агентства «Suzano», принадлежащего «Союзу Бразильских Банков». Во время отхода герильерос ввязались в ожесточённую перестрелку с полицией, в результате которой один случайный прохожий убит, ещё трое ранены. Один из боевиков, Такао Аману, был ранен в бедро, и в тот же вечер прооперирован на дому членом медицинского сектора ALN Боанержесом Масса.

В этом же месяце ALN исполнил теракт в представительстве американской корпорации «Allis-Chalmers» на проспекте Агуа Бранка, а так же нападение на ювелирный магазин в Аламеда Жау.

27 мая для того, чтобы увеличить арсенал организации, а так жедеморализовать вооружённые силы, и сделать достойную рекламу организации, вооружённая команда из шести человек осуществляет нападение на гарнизон 15 Батальона Вооружённых Сил в Сан-Паулу на проспекте Крузейро ду Суль. В бою погибает солдат Наум Жозе Мантовани, застреленный близ охранного поста казарм, а так же серьёзно ранен в голову второй часовой Никасиу Консейсан Пупу.

4 июня после ограбления банка «Tonzan» на проспекте Пенья де Франса, отступавшими комбатантами убит сержант Вооружённых Сил Бонавентура Родригес да Силва, у которого похищен пистолет.

В этой же операции ранение в спину получил террорист Франсиску Гомес да Силва, однако, из-за тяжести травм, хирург ALN на этот раз не решился оперировать Да Силву, и он был оставлен своими спутниками в больнице «Боа Эсперанса». Увидев, что причиной травмы являлось пулевое ранение, доктора решили сообщить об этом в полицию. Но Боанержес Масса, Элиана Тоскано Замиховски и Паулу де Тарсу Венсеслан не допустили ареста своего товарища: взяв хирургов в заложники, они угнали карету скорой помощи и под страхом смерти заставили докторов прооперировать раненого товарища в домике на пляже в Сантусе, принадлежавшем активистке ALN Сандре Бризоле.

Продолжая свою революционную деятельность, «Национально-Освободительное Действие» в следующие месяцы осуществляет серию ограблений банков, супермаркетов и транспортных компаний, «разбавляя» эти монотонные акции вооружённой пропагандой:

16.06 Взрыв бомбы в лифте представительства «Бразильского Информационного Канала» (TV CBI);

23.06. Нападение на офис автобусной компании «Viação Leste-Oeste»;

26.06. Теракт против электроподстанции «Light» в Пикете;

08.07. Нападение на финансовое агентство «Банка Бразилии» в Санту-Андре;

12.07. Одновременное нападение на офис «Союза Бразильских Банков» и «Федеральную Экономическую Кассу» на проспекте Гуарапира в Жасанане;

15.07. Первое нападение на офис финансового агентства «Bradesco» на улице Мажор Диого;

24.07. Вооружённое нападение на представительство «Культурной Ассоциации

Бразилия – США» на улице Оскара Порту;

Конец июля: нападение на супермаркет «Pão de Açúcar» в Байрро Пиньерос;

18.08. Нападение на отделение «Коммерческого Индустриального Банка» на проспекте Сан Габриель;

24.08. Теракт против офиса электрокорпорации «Light»;

24.08. Расстрел витрины супермаркета «Mappin», где выставлена экспозиция, посвящённая «Недели Армии»;

29.08. Нападение на инструментальную компанию «Berse Ltda» на улице Аугустиньо Гомеса;

06.09. Взрыв бомбы в Епископальном Дворце;

09.09. Нападение на финансовое агентство «Итало-американского банка» на улице Памплона;

22.09. Второе нападение на офис финансового агентства «Bradesco» на улице Мажор Диого.

19 сентября организация реализует акцию вооружённой пропаганды на полицейском посту № 21, располагавшемся перед зданием Национального Собрания на проспекте Паулиста. Пост представлял собой полицейский автомобиль с двумя вооружёнными агентами, близ которого постоянно находился гражданский гвардеец, контролировавший въезд и выезд с территории.

Около 22 часов к посту подъехал автомобиль, в салоне которого находились Атон фон Филью, руководитель операции Виржилиу Гомес да Силва, Денисон Луис де Оливейра и Мануэль Сирилью де Оливейра Нету. Все четверо вышли, и направились к патрульной машине, якобы что-то спросить. В тот же момент к гражданскому гвардейцу подошёл Такао Аману, заставивший его, под угрозой убийства, встать на колени, и униженно просить прощения.

Агенты, заметив происходящее, попытались отреагировать и открыли огонь в сторону боевиков. Завязалась короткая перестрелка, во время которой полицейский Педру Фернандес да Силва получил несколько ранений в спину, став впоследствии инвалидом. Денильсон и Виржилио отобрали у деморализованных сотрудников автомат и два револьвера 38 калибра, а Такао, высмеяв гвардейца, реквизировал у него табельный пистолет.

В дополнение к «революционной акции», комбатанты облили патрульный автомобиль бензином и подожгли его. Это была одна из последних громких акций ALN в Сан-Паулу в 1969 году.

В 1969 году ALN становится всё более структурированной организацией, расширяет своё влияние по всей стране, получая поддержку студенческих и рабочих секторов, а так же некоторых служителей Католической Церкви.

Организация имеет сеть здравоохранения, логистики, печати. Одной из важнейших баз поддержки, где происходили заседания национального командования, являлся дом французского промышленника Жака Эмиля Фредерика Брейтона, сочувствующего бразильской революции, на улице Соуза Рамос (Вила Мариана), отношения с которым наладил Паулу де Тарсу Венсеслау, координатор логистической сети ALN.

Другим ключевым пунктом материально-технического сектора «Национально-Освободительного Действия» являлся монастырь монахов-доминиканцев в квартале Пердизас, роль которого со временем всё возрастала.

В январе 1969 года, после ограбления Карлусом Ламаркой арсенала 4 Пехотного полка и последующих арестов в Итапесерика да Серра, вскрылись связи, которые поддерживались между боевиками VPR и фреем Бету. Напуганный возможностью ареста, монах покидает свой дом, переезжая на конспиративную квартиру, предоставленную «Народным Революционным Авангардом». Однако, после ареста в марте члена VPR Исаиса де Вале Алмада, власти вновь раскрывают местонахождение мятежного монаха. В панике, фрей Бету направляет прошение провинциальному приору Доминиканского Ордена фрею Домингусу Майя Лейте о переводе его в Семинарию Кристу Рей в Сан Леопольду (Риу-Гранди-ду-Суль). Прошение удовлетворено, брат-доминиканец с облегчением покидает ставший опасным город.