В марте 1968 Маригелла устанавливает контакты с группой «Corrente» из Минас-Жерайс. В Бразилии (столице) «Коммунистическая Группировка» наладила отношения с группой Луиса Вернека де Кастру Филью, объединившего около двух десятков старых членов БКП, надеявшихся с помощью вооружённой борьбы нанести поражение правительству. Другой фракцией, состоявшей в большинстве своём, из студентов местного Университета, являлась группа Жозе Карлуса Видаля.

Унификации обоих коллективов содействовала уличная борьба: именно в ходе многочисленных стычек с полицией и фашистами, обе группы осознали идентичность своих целей. Ко всему прочему, Карлус Видаль, являвшийся бывшим последователем «Националистического Революционного Движения» (MNR) имел контакты с Флавиу Таварисом, который и свёл своего товарища с Жоржем Мишелем Собринью, ставшим своеобразным связником между группой в Бразилии и AC/SP.

Параллельно с деятельностью монахов-доминиканцев, активисты коллектива из Федерального Округа, при содействии эмиссара Маригеллы Эдмура Периклиса де Камаргу, начали изучение территории вокруг городов Формоза, Поссе, Никеландия и Унай, где в тот момент обострились земельные конфликты. Кроме того, близ города Риу Бартоломеу была создана своеобразная «база обучения», где активисты практиковали стрельбы из переданных из Сан-Паулу автомата и пистолета, а так же экспериментировали со взрывчатыми веществами на основе хлората.

В Рибейран-Прету местным членом Компартии Иринеу Луисом де Мораесом так же была создана революционная ячейка, получившая имя «Вооружённая Сила Национального Освобождения» (FALN), которая в конце 1967 установила тесные контакты с «Коммунистической Группировкой». В последующем, после разгрома этой маленькой организации в октябре 1969 года, её спасшиеся от арестов боевики присоединятся к «Тактической Вооружённой Группе» Виржилиу Гомеса да Силвы.

В январе 1969 года «Коммунистическая Группировка Сан-Паулу» впервые использует имя «Национально-освободительного Действия» (Ação Libertadora Nacional) в документе «О проблемах и стратегических принципах». Новое название было введено по инициативе Маригеллы и должно было вызывать ассоциации с «Национально-Освободительным Альянсом» (Aliança Nacional Libertadora) – антиимпериалистическим фронтом прогрессивных сил, сражавшихся в 30-х годах за установление революционно-демократического правительства против диктатуры Жетулиу Варгаса. В этом же году, для перевода структуры на национальный уровень, руководитель ALN разработал несколько документов, посвящённых стратегии, тактике и технике герильи.

В тексте, изданном в январе, выводится тезис, повествующий о тактическом характере городской герильи, тесно связанной с сельской партизанской войной, которая имеет, в свою очередь, уже стратегический характер.

Боевики ALN, день за днём реализующие нападения на банки и коммерческие конторы, не должны забывать о проблеме сельской работы, являющейся главной целью организации.

В апреле ALN официально утверждает эволюцию организационной схемы выпуском документа «Характеристики нашей нынешней структуры», в котором вновь, уже на общебразильском уровне, озвучиваются стратегические задачи организации. Для исполнения этих задач учреждено «Стратегическое Командование», в чью компетенцию входит «разрешение проблем сельской герильи, развитие тайной работы на селе и монтаж здесь партизанской структуры, центральный контроль за улучшением боевой техники, организация и реализация операций перемещения ресурсов и кадров, стратегическая поддержка».

«Командование» напрямую связано с «региональными координационными центрами», которые должны быть созданы во всех крупных урбанистических конгломерациях для того, чтобы «взять на себя ответственность за развитие городской герильи, расширение и руководство городским массовым фронтом и организацию городской сети поддержки».

Несмотря на столь жёсткую структуру, в документе подчёркивается, что все революционные изолированные группы, защищающие основные принципы ALN, будут рассматриваться как связанные с организацией, хотя бы они и не были напрямую направляемыми национальным руководством в своём планировании вооружённых акций.

Более сложные операции, требующие большой подготовки и эффективности, должны планироваться и осуществляться оперативными координационными центрами, формирующиеся представителями двух или более групп.

В мае 1969 Маригеллой был выпущен документ «Роль революционного действия в создании организации», в котором руководитель ALN рассказывает, как из маленького ядра городской герильи с помощью революционной практики AC/SP эволюционировала в национальную организацию. Он жёстко критикует организации (главной из которых считается БКП), делавшие основную ставку на «голый прозелитизм» и привлечение сторонников с помощью политических манипуляций. По его мнению, прозелитизм только тогда является эффективным, когда он подкреплён действием (вооруженной пропагандой):

«…наш путь насилия, радикализма и терроризма является честным методом привлечения людей. Те, кто присоединятся к нашей организации, не будут обмануты пустыми обещаниями, но будут привлечены исключительно революционным насилием, являющимся основным нашим принципом…»

В августе Маригелла распространяет свой знаменитый «Мини-учебник городского партизана», ставший настольной книгой для бразильских революционеров, а так же весьма скучный памфлет «Об организации революционеров», в котором монотонно повторяются принципы, выведенные в ранее опубликованных документах.

Октябрь обозначился выпуском внутреннего документа под заглавием «Наставления о сельской герилье»: основной мыслью этого труда является, призыв к консолидации групп городской герильи через создание климата мятежа в главных бразильских городах.

Находясь на первой стадии своего роста, организация понимает, как важно сейчас интенсивное развитие психологической войны для того, чтобы держать врага в постоянном напряжении, тем самым отвлекая его внимание от сельской местности. От провинции, где идёт серая и не видимая глазу работа по строительству инфраструктуры, по созданию баз поддержки, по вовлечению крестьян в действия против федеральной власти. Т. е. подготовка к мобильной партизанской войне.

Насилие крестьян, с которыми будет установлен надёжный контакт, должно быть ориентировано, в первую очередь, на углубление классового конфликта: убийства «латифундистов и их прислужников», разрушение и сожжение плантаций, уничтожение и угон скота – всё это необходимо для того, чтобы «ввергнуть село в тот же красный террор, который уже захватил городские центры, который ввергает в настоящую панику буржуев, военных и империалистов».

Маригелла оптимистично утверждает, что 1969 должен стать годом начала сельской герильи, хотя по всем признакам организация морально не доросла до подобной деятельности.

Так же в этом году ALN выпускает тексты «Операции и Партизанские Техники» и «Революционное действие и единый фронт»: малоинтересные документы, слово в слово повторяющие тезисы, ранее высказанные в других трудах Маригеллы.

В 1969 году национальным координатором ALN был назначен Жоаким Камара Феррейра («Толедо»), несмотря на то, что сам Карлус Маригелла продолжал часто путешествовать, координируя или разрабатывая стратегические направления герильи внутри страны.

В начале года ALN несёт большие потери в Сан-Паулу.

26 января в перестрелке с полицией погибает главный помощник Маригеллы, координатор «Тактической Вооружённой Группы», Марку Антониу Брас де Корвалью («Маркито»), отличившийся расстрелом капитана армии США Чарльза Чендлера на глазах его же собственных детей в октябре прошлого года.

Таким образом, руководство над GTA Сан-Паулу (состоящей, к тому моменту, уже из двух «Групп действия») переходит к Арну Прейсу.

Так же в январе были арестованы Аргонауто Пачеко да Силва, преподаватель курса обучения по обращению со взрывчатыми веществами, и Жуан Леонарду да Силва Роша, член GTA.