Для того чтобы сохранить свои владения на Востоке, христиане должны были завоевать еще одну область. Франков, живших в Антиохии и Эдессе, от их иерусалимских собратьев отделяло несколько государств, власть в которых принадлежала мусульманским эмирам. Наиболее значимым из этих эмиратов было Триполи, которым правили представители династии Бану Аммар. Ее глава Фахр аль-Мульк Абу Али был человеком миролюбивым. Он располагал совсем небольшим войском, но область, которой он правил, была весьма богатой, а с помощью умелой, хотя и не всегда последовательной политики умиротворения всех соседей он смог сохранить шаткую независимость, последней гарантией которой была хорошо укрепленная столица его владений, расположенная на полуострове Аль-Мина. Он всегда проявлял дружелюбие в отношении франков, когда бы те ни приближались к его владениям. Он пополнял запасы продовольствия участников Первого крестового похода и не стал мешать его предводителям, когда они осадили город Арку. Он помог Балдуину Булонскому, когда тот отправился в полное опасностей путешествие, целью которого была корона Иерусалима. Однако когда крестоносцы отошли на приличное расстояние, Фахр аль-Мульк захватил Тартус и Мараклею, которые они занимали до этого. Таким образом он получил контроль над всей шедшей вдоль побережья дорогой из Латакии и Джеблы в находившийся в зависимости от Фатимидов Бейрут.
Альтернативный путь из Северной Сирии в Палестину пролегал по долине реки Оронт мимо принадлежавшего Мункизидам Шайзара, Хамы, жители которой принесли клятву верности Ридвану, и Хомса, где правил его отчим Джанах ад-Даула. Затем дорога разделялась на две части. Одна из них, которую выбрал Раймунд во время Первого крестового похода, разветвлялась в районе Аль-Букайи и шла в сторону Триполи и побережья. Вторая шла прямо через находившийся в зависимости от Дамаска Баальбек к верховьям Иордана.
Раймунд, никогда не страдавший от излишней скромности, размышлял над созданием княжества, на территории которого должны были, по его мнению, оказаться одновременно прибрежная дорога и река Оронт вместе с расположенным на его берегах Хомсом, который франки называли La Chamelle, Верблюдицей. Однако его первой целью, возможно, вследствие наличия генуэзских кораблей, способных помочь ему в этом, стали города, стоявшие на побережье. В последние дни 1101 г., когда Танкред освободил его, Раймунд вместе с выжившими предводителями крестового похода 1101 г.: Стефаном Блуаским, Гильомом Аквитанским и Вельфом Баварским, а также с их соратниками (все они стремились завершить свое паломничество в Иерусалим) выступил из Антиохии.
В Латакии он воссоединился с женой и войском и вместе с ними направился к Тартусу. Когда Раймунд подошел к городским стенам, генуэзские корабли, на помощь которых он очень рассчитывал, бросили якорь неподалеку от берега. Наместнику Тартуса было нечего противопоставить этой двойной угрозе. В итоге примерно в середине февраля Раймунд вошел в Тартус. Все крестоносцы, сопровождавшие его в этом путешествии, сошлись на том, что город должен достаться ему, но предложили ему проводить их до Иерусалима. Услышав его отказ, они разозлились и, по словам Фульхерия Шартрского, стали возводить на него хулу. Однако Раймунд решил, что Тартус должен стать центром его будущих владений. В итоге остальные крестоносцы покинули его и отправились дальше на юг.
Раймунд не держал свои планы в тайне, и мусульманские правители были начеку. Фахр аль-Мульк направил предупреждение эмирам Хомса и правителю Дамаска Дукаку. Но когда Раймунд дошел до Триполи, его противники увидели, что его войско состоит из немногим более чем 300 человек, и решили, что настало время нанести ему сокрушительный удар. Дукак спешно предоставил 2000 всадников, Джанах ад-Даула – еще столько же, а Бану Аммар привели всю свою армию. Все войско мусульман, выстроившееся на равнине у городских стен, превышало по численности армию Раймунда в двадцать раз.
Средневековые авторы, писавшие об истории крестовых походов, не уделили достаточного внимания деяниям Раймунда. Об удивительной битве, последовавшей за этим, мы узнаем из сочинения арабского историка Ибн аль-Асира. Раймунд выставил сотню своих солдат против воинов из Дамаска, сотню – против солдат Бану Аммар, пятьдесят – против отряда из Хомса, а оставшихся пятьдесят человек назначил своими телохранителями. Солдаты из Хомса атаковали первыми, но, когда их атака захлебнулась, их внезапно охватила паника, которой быстро заразились воины из Дамаска. Солдаты из Триполи оказались более удачливыми, но Раймунд, увидев, что другие противники обратились в бегство, направил все свои силы на их преследование. Это шокировало воинов из Триполи, и они также обратились в бегство. Затем по полю боя пронеслась франкская конница – всадники убивали всех мусульман, которые не успевали убежать. Арабский историк посчитал, что в этой битве погибло 7000 его единоверцев.
Эта победа не только позволила Раймунду восстановить пошатнувшуюся репутацию, но и обеспечила дальнейшее существование его владений в Ливане. Мусульмане больше не рисковали нападать на него. Однако имевшихся в распоряжении Раймунда ресурсов было недостаточно для того, чтобы захватить Триполи с его масштабными оборонительными сооружениями на полуострове Аль-Мина. Потребовав крупную дань деньгами и лошадьми, он вернулся в Тартус и стал планировать новый поход.
В течение нескольких последующих месяцев Раймунд укреплял свою власть в окрестностях Тартуса, а затем, весной 1103 г., он выдвинулся в поход, надеясь захватить Букайю, что было необходимым шагом для того, чтобы изолировать Триполи и одновременно выйти к Оронту. Предпринятая им попытка застать врасплох крепость Тубан, расположенную у северо-восточного входа в долину, не удалась. Однако, проявив бесстрашие, он двинулся дальше, собираясь осадить Калат-аль-Хосн, огромный замок, господствовавший над всей равниной, который войско Раймунда в 1099 г. занимало в течение недели. Эти замки принадлежали правителю Хомса Джанах ад-Даула, который не мог позволить себе лишиться их. Он уже собрал армию, которая должна была отправиться на их защиту. Но на выходе из главной мечети Хомса, где он молился о победе, Джанах ад-Даула погиб от рук троих убийц. Его гибель вызвала в городе беспорядки. Раймунд тотчас же снял с Калат-аль-Хосн осаду и направился на восток, собираясь извлечь выгоду из сложившейся ситуации. Жители города считали, что за убийством Джанах ад-Даула стоит Ридван, так и не простивший его за то, что за три года до этого, когда правитель Алеппо готовился к борьбе с антиохийскими франками, Джанах напал на него. Однако вдова Джанаха, приходившаяся Ридвану матерью, пришла в ужас от новости о приближении Раймунда и послала в Алеппо гонца с просьбой к Ридвану взять город под свое покровительство. Советники Джанаха не поддержали ее решение и обратились за помощью к правителю Дамаска Дукаку. Дукак спешно отправился на север в сопровождении своего атабека Тугтегина, взял бразды правления Хомсом в свои руки и отдал их Тугтегину. Раймунд находился не в том положении, чтобы бросать ему вызов, и был вынужден отступить к побережью.
Вернувшись в Тартус, Раймунд узнал, что в порт Латакии вошла генуэзская эскадра, состоявшая из сорока судов, и сразу же нанял ее, решив, что эти суда помогут ему снова атаковать Триполи. Однако эта кампания провалилась, и союзники двинулись на юг, где захватили порт Джебейль, или Гебал, носивший в древности название Библ. В качестве вознаграждения генуэзцы получили треть города. Однако Раймунд хотел захватить Триполи. В последние месяцы 1103 г. он разбил лагерь неподалеку от этого города и начал строительство огромного замка на горном кряже, расположенном примерно в 3 милях (5 км) от морского побережья. Незадолго до этого Раймунд, стремясь вернуть расположение византийцев, пытался вытеснить Танкреда из Латакии. В благодарность за это они доставили ему с Кипра необходимые строительные материалы и прислали умелых каменщиков. К весне 1104 г. строительство было завершено, и Раймунд обрел новую резиденцию. Он назвал ее Крепостью пилигрима, но среди арабов она стала известна как Калат-Санджиль, замок Сен-Жиля.