В ордене Кроули узнает об инициатическом использовании наркотиков, об особых магических ритуалах и практиках, о таинственных учениях каббалы, розенкрейцерства, йоги, алхимии и оперативной магии. В своем поместье Болескин на берегу Лохнесского озера он проводит таинственные опыты по вызыванию ангела-хранителя. Сложнейшая подготовка длится 6 месяцев, но операция оканчивается полным провалом. Лишь через несколько лет, в Мексике, при странных обстоятельствах это явление происходит спонтанно (и откладывает на жизнь Кроули неизгладимый отпечаток).

В «Золотой заре» Кроули нажил двух влиятельных врагов: Уильяма Йейтса (ирландский англоязычный поэт, драматург, лауреат Нобелевской премии по литературе 1923 года) и Артура Уэйта (известный христианский мистик, оккультист, ученый, масон, написавший множество авторитетных трудов на оккультную и эзотерическую тематику). Кроули считал, что Уэйт – не более чем претенциозный зануда, и критиковал его произведения и редактирование других авторов. Друг Кроули и бывший член «Золотой зари» Алан Беннет познакомил Кроули с идеями буддизма, в то время как Самуэль Мазерс, действующий глава «Золотой зари», обучал его западной магической традиции.

В своем фантастическом романе «Лунное дитя» Кроули изобразит Мазерса злодеем и черным магом под именем SRMD (аббревиатура магического девиза Матерса). Артур Уэйт будет нелицеприятно описан в этом же романе под именем «Артуэйт», в то время как Беннет появится в качестве наставника главного героя, мудреца Саймона Иффа.

Еще до официального разрыва с Матерсом в 1904 году, Кроули разочаровывается в его способностях во время раскола «Золотой зари» в 1900 году или даже раньше. В том же году Кроули переезжает жить в Мексику, где продолжает свои магические эксперименты уже в одиночестве.

В октябре 1901 года Кроули приступил к практикам раджа-йоги, а в 1902 году написал эссе «Берашит», в котором представил медитацию как «средство для достижения цели». Эссе описывает церемониальную магию как способ тренировки воли и постоянного направления мыслей на желаемый объект путем ритуала. В 1903 году в своем эссе «Наука и материя» Кроули показал эмпирический подход к учению буддизма.

Магический эксперимент, проведенный Кроули в Каире (Египет) привел его к основанию религиозного учения, известного как телема (основными тезисами данного учения являются принципы «Твори свою волю, таков да будет весь закон» и «Любовь есть закон, любовь в соответствии с волей». Эти фразы взяты из «Книги закона» – центрального текста телемы).

Все началось с того, что его жена, Роза, начала вести себя странным образом, что навело Кроули на мысль о том, что какая-то магическая сущность хочет вступить с ней в контакт. После общения с женой он выполнил магический ритуал воззвания к египетскому богу Хору, и достиг, по его словам, «серьезного успеха». По словам Кроули, бог объявил ему о начале нового магического эона и о миссии Кроули как пророка этого эона. Роза, продолжая давать информацию, сообщила о времени, в которое следует ждать новых откровений. 8 апреля и два следующих дня точно в полдень Кроули слышал голос, диктующий слова текста, известного как «Liber al vel legis», или «Книга закона». Голос назвал себя Айвасом, «слугой Хорпа-крата» (Хора), бога силы и огня, сына Исиды и Осириса.

Некоторые части книги представляли собой цифровой шифр, расшифровать который Кроули оказался не в состоянии. Догма телемы объясняет это предостережением в самой «Книге закона» – говорящий предостерегал, что писец – Анкх-аф-на-хонсу (то есть сам Кроули) – никогда не сможет понять значение этого шифра.

В более поздних редакциях «Книги закона» Кроули добавил в нее предостережение, запрещающее кому бы то ни было обсуждать или критиковать написанное. Это было сделано им с целью избежать возможной догматизации.

В 1904 году от брака с Розой у Кроули родилась дочь, которой он дал имя «Нуит Ма Ахатор Геката Сафо Джезабел Лилит Кроули». Ребенок умер в возрасте двух с половиной лет, когда Кроули оставил ее с Розой после поездки в Китай. Спустя некоторое время рождается вторая дочь, Лола Заза.

По-настоящему Кроули как эзотерика прославили карты Таро. Колоду карт Таро Кроули создавал совместно с художницей-египтологом Фридой Харрис. Эта колода получила название «Таро Тота». Она наполнена глубоким символизмом, и каждая карта имеет астрологическое соответствие. В своей «Книге Тота» Алистер Кроули дает пояснение к каждой карте. В основном колода Таро Тота предназначена для гадания на судьбу.

В 1907 в жизни Кроули происходят два серьезных события: он основывает собственный орден «Серебряная звезда», и составляет «Свод священных книг телемы».

В соответствии с рассказом Кроули, в 1912 году Теодор Ройсс прислал ему письменное обвинение в публикации тайн «Ордена восточных тамплиеров». Кроули отверг эти обвинения, ссылаясь на то, что он не достиг той степени посвящения, на которой эти секреты раскрываются. Последующее общение привело к открытию британского отделения «Ордена восточных тамплиеров», под названием «Mysteria Mystica Maxima».

В 1920 году Кроули уехал в Чефалу на Сицилии и основал там свое «аббатство» телемы, которое в наше время назвали бы «коммуной». В нем, со своими немногочисленными последователями он предается беспорядочным половым связям, употреблению наркотиков и занятиям магией. Вообще, как отмечают историки и исследователи жизни и работ Кроули, Алистер проводил большую часть своего времени преимущественно как позер, старательно зарабатывая себе имидж аморального человека.

В феврале 1921-го года умер ученик Кроули Рауль Лавдей (согласно одному из предположений, смерть произошла из-за отравления кошачьей кровью, чашу с которой якобы поднес ему Кроули). Жена Лавдея, Бетти Мей, подняла в британской прессе (Sunday Express и др.) кампанию против Кроули. В апреле итальянская полиция приказала Кроули и его последователям покинуть Сицилию, «невзирая на петицию протеста против подобных действий властей, направленную синьору Муссолини и подписанную всеми выдающимися гражданами города». Кроули переехал в Тунис. В 1926–1928 годах он совершает путешествия во Францию, Германию и Северную Африку.

В 1929 году Кроули был выслан из Франции за публикацию своей книги «Магия в теории и на практике». В том же году в Германии он женился на никарагуанке Марии Феррари де Мирамар.

В 1937 году Кроули издал книгу «Равноденствие богов», а в следующем году – «8 лекций по йоге».

В 1944 году выходит одна из самых знаменитых работ Кроули – «Книга Тота», но сама колода «Таро Тота» была издана только в 1969 году вместе с переизданием книги.

В 1945 году Кроули переехал из Лондона в частный пансион «Незервуд» в Гастингсе, где закончил свою книгу «Магия без слез».

Марта Канйлер, одна из последовательниц Кроули в Германии, считала, что Адольф Гитлер был последователем наставлений Кроули, и с энтузиазмом следовала идеям нацизма. Однако как указывает Мартин Бут в книге «Жизнь Мага», сам Кроули неоднократно говорил о Гитлере как о «Маге, который не смог понять истинную суть таинства». Кроме того, хорошо известно, что друг и спонсор Кроули Карл Гермер был арестован нацистским правительством по обвинению в сотрудничестве с «врагом рейха франкмассоном Алистером Кроули». Однако, несмотря на эти факты, после смерти Кроули представление о влиянии Кроули на Гитлера получило весьма широкое признание в оккультной среде.

Остаток жизни Кроули провел, скитаясь по недорогим гостиницам, сначала в Лондоне, затем в Гастингсе. Там он занимался рассказами о своем учении, незаконными сеансами магии и гипноза – в общем, поиском денег на жизнь. Ряд биографов и историков проводят мысль о его пристрастии к героину в то время. В то же самое время он познакомился с Джеральдом Гарднером, основателем викки (западной неоязыческой религии, основанной на почитании природы, ставшей особенно популярной в 1954 году: считалось, что это – выжившая современная религия древнего колдовства, которая тайно существовала в течение многих столетий, имеющая корни в дохристианском европейском язычестве). Существует мнение, что основные книги виккан написал Кроули для Гарднера за деньги, но данное утверждение представляется сомнительным ряду исследователей.