В первый том включены все основные работы Бора до 1925 г., т. е. до возникновения квантовой механики. Большинство статей тома посвящено первоначальной квантовой теории атома, прежде всего теории спектра атома водорода, теории периодической системы элементов, влиянию электрических и магнитных полей на спектральные линии, теории излучения.