В 866 году Этельберт умер, и королем стал третий сын Этельред. Он был ненамного старше Альфреда, и тот занял положение главного советника своего трусоватого и нерешительного брата. В 868 году 19-летний принц получил боевое крещение – вместе с королем он отправился в поход на Ноттингем, захваченный скандинавами. По сведениям Ассера, захватчики убоялись и запросили мира, но город остался у них, поэтому более вероятно, что Этельред просто не решился на штурм. В начале того же года Альфред женился; его избранницей стала 17-летняя Эльсвита, дочь элдормена Этельреда. Осенью у супругов родилась дочь Этельфледа, а в следующем году – сын и наследник короля Эдвард Старший.
Осенью 870 года большое войско датчан во главе с Хингмаром и Хуббой высадилось в Восточной Англии. Ее король Эдмунд попал в плен и был зверски замучен за отказ отречься от христианской веры; позже он стал одним из святых покровителей Англии. Перезимовав в Норфолке, скандинавы в начале следующего года отправились вверх по Темзе и достигли Рединга. Там их встретил уэссекский эрл Этельвулф с небольшой дружиной. В битве у Энглфилда англосаксы были разбиты. Но навстречу врагу уже спешили Этельред и Альфред с наскоро собранным ополчением. В первом сражении они потерпели поражение и отступили. Решающая битва состоялась в конце января у селения Эскесдун (ныне Эшдаун). Английское войско численностью до трех тысяч человек было разделено на два крыла, которыми командовали король и его брат. Этельред долго молился в своем шатре, и Альфред на свой страх и риск отдал приказ наступать. Как пишет Ассер, он, «подобно дикому кабану, отважно повел силы христиан на вражескую армию, хотя король еще не явился». После долгого боя один из двух датских конунгов был убит, что заставило скандинавов отступить и укрыться за стенами Рединга. Когда кончились припасы, им пришлось покинуть крепость и с боем пробиваться к оставленным на Темзе кораблям. По пути Альфред еще дважды сразился с ними, нанеся тяжелый урон.
В мае 871 года Этельред умер, и Альфред с общего согласия был провозглашен королем. Месяц спустя он снова сразился с датчанами при Уилтоне и на этот раз проиграл. Королевство было так ослаблено, что Альфреду пришлось заключить мир на условии уплаты дани. Уэссекские короли откупались от захватчиков со времен Этельбальда, но эта тактика приносила мало успеха – у викингов не было единого командования, и одни пираты вовсе не собирались соблюдать договор, заключенный другими. К тому же у них была теперь иная цель – захватить всю Англию вместе с ее богатствами. В 872 году они вторглись в Мерсию и за два года разорили ее почти целиком, вынудив короля Бургреда отречься от трона и бежать в Рим. Новым королем стал этелинг Келвулф, который во всем подчинялся захватчикам и даже согласился ради них отречься от христианства.
Весной 876 года армада викингов высадилась на побережье Уэссекса и двинулась навстречу сухопутным силам, которые в это время грабили Уорхэм. Однако скандинавов ждал неприятный сюрприз – за время передышки Альфред успел выстроить довольно сильный флот, который прижал пиратские драккары к берегу. Викингам пришлось заключить мир, поклявшись на священном браслете, что они никогда не вернутся в Уэссекс. Перезимовав на юге Англии, многие завоеватели уплыли искать добычи в других местах; среди них был и «морской король» Роллон, позже основавший герцогство Нормандию. Тем не менее на следующий год новая ватага пиратов дотла сожгла Эксетер.
По данным источников трудно понять, почему в начале правления молодого энергичного короля Англия оказалась в еще более трудном положении, чем при его менее активных предшественниках. Возможную причину открывают сообщения хроник, где говорится, что Альфред «не удостаивал просителей приема и выслушивания их жалоб, не снисходил к слабым и почитал их за ничтожества». Образованный король, побывавший за границей, свысока относился к древним обычаям англосаксов и их учреждениям, включая «совет мудрых». Он мечтал об установлении единовластия по римскому образцу и придумывал нововведения, которые его подданные встречали с подозрением, видя в них покушение на свои исконные права. Такую версию выдвигали английские историки XIX века; возможно, она не вполне объективна, однако отчуждение между королем и народом в первые годы правления Альфреда имело место и стало главной причиной тяжелых поражений в борьбе с северными захватчиками.
В январе 878 года в уилтширском местечке Чиппенхэм на Темзе высадилось целое войско викингов во главе с тремя конунгами, старшим из которых был «морской король» Гутрум, или Гутторм. Численность захватчиков современные историки оценивают в 5 – 6 тысяч человек. Уилтшир, Хэмпшир и Сомерсет покорились почти без сопротивления; жители массово бежали в труднодоступные местности, оставляя на разорение свои дома и все имущество. Альфреду тоже пришлось покинуть столицу и укрыться в местечке Этельни среди сомерсетских болот. Там он несколько недель жил в хижине пастуха, от жены которого однажды получил нагоняй за подгоревшие лепешки – рассказ об этом увековечен хронистами. Историк сокрушенно пишет о своем герое: «Он не имел ничего за исключением того, что он захватывал в частых набегах у язычников или получал от христиан, которые подчинились языческой власти». Однако не следует преувеличивать бедственное положение короля: с ним были десятки слуг и дружинников и ополченцы, собранные сомерсетским элдорменом Этельнотом.
Постепенно в Этельни собирались и другие разрозненные отряды англосаксов. Дух сопротивления окреп после удара, нанесенного англичанами по датчанам, которые в феврале высадились в Девоншире. По сообщению «Англосаксонской хроники», был перебит почти весь отряд из 800 человек вместе с конунгами Ингваром и Хальфданом; англичане захватили штандарт с изображением ворона, который викинги всегда защищали до последнего человека. В середине мая король нанес захватчикам неожиданный удар, напав на их ставку в Этандуне (нынешний Эдингтон). По легенде перед сражением он лично отправился на разведку в лагерь врага, переодевшись бродячим певцом. Историк XII века Вильгельм Малмсберийский пишет: «Не было ни одного секрета, который он не разузнал бы во всех подробностях при помощи своих глаз и ушей».
Вернувшись, Альфред разослал гонцов по окрестным деревням, созывая ополчение к Эгбертову камню в назначенный час, когда датчане, уверенные в своей безопасности, должны были крепко спать. Несколько тысяч ополченцев из Западного Уэссекса собрались по зову короля, который лично повел их на штурм земляных валов Этандуна. Лагерь был взят, а уцелевшие скандинавы заперлись в городе. После двухнедельной осады они согласились на переговоры. По условиям мира конунг Гутрум обязался принять крещение, что и было сделано три недели спустя в местечке Уэдмор. Крестным отцом викинга, получившего новое имя Этельстан, стал сам король. По условиям мира скандинавы получали во владение половину Англии к востоку от условной линии от Лондона до Честера. С тех пор эта область получила название «Денло», или «Датского права».
Историки до сих пор ломают голову, зачем Альфреду было нужно поступаться победой и заключать столь невыгодный мир. При этом забывается, что в руках скандинавов и так находилась почти вся Англия, а Уэссекс понес тяжелый урон в результате датского вторжения. Еще одного удара королевство могло просто не выдержать, и Альфред всеми силами старался обеспечить мирную передышку. Он вполне обоснованно сделал ставку на раскол среди захватчиков, надеясь, что Гутрум станет защищать свои владения от других северных пиратов. Первое время так и произошло: весной 879 года бывший пленник отправился на восток, занял Восточную Англию и провозгласил себя ее королем. Мерсия была разделена между Альфредом и Гутрумом. С этого времени Уэссекс оставался единственным независимым англосаксонским королевством, и объединение Англии под его властью становилось только вопросом времени.
Испытания минувшей войны изменили характер короля. Сохранив свои убеждения, он начал терпимей относиться к древним англосаксонским обычаям, научился находить общий язык со своими подданными разных наций и сословий. Доставшуюся ему часть Мерсии он отдал под управление потомку прежней династии Этельреду, дав ему в жены свою дочь Этельфледу. После смерти мужа в 911 году Этельфледа унаследовала его титул. Другие части королевства по-прежнему управлялись этелингами, но Альфред попытался более прочно подчинить их короне. Средневековые историки приписывают ему введение разделения Англии на шайры (графства) и хундреды (сотни). Хотя документов на этот счет не сохранилось, вполне возможно, что такое деление было введено королем в его новых мерсийских владениях. В каждый шайр назначался королевский чиновник – шайр-герефа, или, на современном языке, шериф. Его функции заключались в сборе налогов для казны и доведении до населения королевских указов. Сотни, весьма приблизительно включавшие по сотне домов, общались с властью по принципу круговой поруки, отвечая за уплату налогов и соблюдение законов своими членами.