В те же годы Мозжухин создал блестящие по внешней выразительности образы фантастических и сказочных персонажей в фильмах В. Старевича: Черт в «Ночи перед Рождеством» (1913), Колдун в «Страшной мести» (1913), Руслан в «Руслане и Людмиле» (1915). Мастерски работая с гримом, Мозжухин вместе с тем использовал для перевоплощения не только внешние средства. Для небольшого научно-популярного фильма «Пьянство и его последствия» он специально изучил медицинскую литературу, чтобы воспроизвести на экране подлинную картину сумасшествия, наступающего в результате алкоголизма. Великолепное чувство юмора, врожденное изящество, легкость, пластичность обеспечивали ему успех и в комедиях.

Особое место в творчестве Мозжухина занимает русская классика. В 1913 году он снялся у Чардынина в экранизации пушкинского «Домика в Коломне». Благодаря блистательной игре актера в двойной роли — Гусара и кухарки Мавруши — этот фильм признан одной из лучших ранних экранизаций Пушкина.

Поддавшись патриотическому порыву августовских дней 1914-го, Иван Мозжухин становится вольноопределяющимся. Тут же появляется серия открыток любимца публики в военной форме. Но актера подвело здоровье, и он возвращается на съемочную площадку.

В 1915 году Мозжухин — ярчайшая звезда русского кино. Он уходит от Ханжонкова к Ермольеву, который предложил ему щедрый гонорар, интересные роли, работу с «актерским режиссером» Я.А. Протазановым.

«Пиковая дама» (1916) вошла в число шедевров ранней русской киноклассики во многом благодаря талантливой и серьезной работе Мозжухина. Через два года он достиг выдающегося успеха в фильме «Отец Сергий» по повести Л. Толстого. Актеру удалось максимально приблизиться к замыслу писателя и создать весьма сложный образ, состоящий из трех последовательных перевоплощений: сначала молодой офицер, затем истерзанный страданиями монах и, наконец, угасающий старик. Роль князя Касатского в исполнении Мозжухина и вся картина в целом, по оценке ведущих кинокритиков, причислена к высшим достижениям мирового экрана.

В артистической натуре Мозжухина, его темпераменте, внешности было много от романтического русского актера-трагика. Именно поэтому драматические роли занимали большое место в его творчестве тех лет: поэт («Нищая», 1916), прокурор в одноименном фильме, пастор («Сатана ликующий», 1917) и многие другие. Силой своего таланта Мозжухин поднимал подчас надуманные фальшивые мелодраматические сюжеты до уровня подлинной человеческой трагедии. Эти роли принесли ему небывалый успех в кино. На родине Мозжухин снялся более чем в 70 фильмах, прежде чем в ночь на 3 февраля 1920 года эмигрировать в Константинополь. «Уехала за границу почти вся кинематографическая фабрика Ермольева: Мозжухин, Протазанов, Дошаков, управляющий Попов, Вермель и др.», — сообщала газета.

Спустя короткое время вся группа переехала во Францию, в местечко Монтрей-сюр-Буа, где обосновалась русская кинофабрика «Товарищество И. Ермольева». Чуть позже Ермольев и французский бизнесмен русского происхождения А. Каменка организуют «Сосайт Альбатрос» — студию, с которой неразрывно связан Мозжухин в 1920-е годы.

«Когда я приехал во Францию, — вспоминал актер, — я не верил в себя как в большого киноактера… На следующий день после приезда в Марсель я пошел смотреть французский фильм. Это был „Карнавал истин“ М.Л. Эрбье… Я понял, что все мои знания и теории ничего не стоят. В России кино сковано театром, здесь оно свободно. Я решил переучиваться. Русская манера игры больше недействительна, и затем в Париже другая публика — ей нужно нравиться».

Мозжухин начал с комедии «Горестные приключения» по собственному сценарию. В следующем фильме — «Дитя карнавала» (1921) он выступил как сценарист, режиссер, исполнитель главной роли. Непритязательный комедийный сюжет о подкидыше имел большой успех у публики и был восторженно принят критикой.

В 1922 году в фильме А. Волкова «Дом тайн» актер продемонстрировал французскому зрителю свою удивительную способность к перевоплощению. В шестисерийном боевике-драме с весьма причудливым сюжетом он создал несколько десятков разнохарактерных образов.

Однако подлинный триумф пришел к нему в фильме того же Волкова «Кин» по пьесе А. Дюма, где он сыграл великого романтика английской сцены Эдмунда Кина. В этой роли воплотился гений двух актеров: личность одного вдохновляла игру другого. Мозжухин не играл, а растворялся в этом образе. «Тонкий алхимик страсти и страданий… Иван Великолепный, ослепленный искусством и его сверкающими видениями, выражает… невыразимое», — писал французский киновед и критик Рене Жанн.

А вот как оценил мозжухинского Кина поэт А. Вертинский: «Я никогда не забуду того впечатления, которое оставила во мне его роль. Играл он ее превосходно. И подходила она ему, как ни одна из ролей. Он точно играл самого себя — свою жизнь. Да и в действительности он был Кином. Жизнь этого гениального и беспутного актера до мелочей напоминала его собственную».

Эта роль позволила Мозжухину войти в число звезд мирового экрана и упрочила его славу не только в Европе, но и в Америке. Мозжухин хотел создать авторский фильм, увидеть «идеально выполненной свою мысль». Иван Ильич мечтал об особой, «кинематографической», литературе. «Подметить у людей их подлинное лицо и перенести на экран фарс жизни, смешанный с ее интимной драмой» — такова была его задача, цель, которую он поставил перед собой, претворил в сценарий, снял и назвал «Костер пылающий». Будучи не только автором, но и исполнителем главной роли, Мозжухин создал неординарное произведение, где сон смешан с явью, а фантазия причудливо переплетается с реальностью. В приемах режиссуры, стиля, монтажа отчетливо прослеживалось влияние французского киноавангарда, немецкого экспрессионизма.

У массового зрителя фильм вызвал неоднозначную оценку, но критика отнесла его к числу киношедевров. Один из признанных лидеров французского кинематографа, Жан Ренуар, в то время молодой художник-керамист, был настолько потрясен лентой Мозжухина, что решил бросить свое ремесло и заняться кино.

В 1924 году по сценарию Мозжухина был снят фильм «Лев моголов», где он блистал в роли раджи Роундгито-Синга. Действие картины развивалось на фоне экзотического Востока и в Париже, что позволило Мозжухину продемонстрировать свой широкий актерский диапазон и незаурядные физические данные. Его авторитет был к тому времени настолько велик, что присутствие режиссера Жана Эпштейна на съемках практически сводилось к минимуму.

Мозжухин буквально ошеломил французского зрителя, сыграв в экранизации романа Л. Пиранделло «Покойный Матиас Паскаль» (1925). Он блистательно представил главного героя в двух ипостасях, изображая два абсолютно разных характера, которые в финале сливались воедино. «Я впервые доверился искусству немоты, потому что ему служили два великих артиста: Иван Мозжухин и Марсель Л'Эрбье», — писал Пиранделло.

Уже на склоне жизни, в 1970-е годы, боготворивший русского актера Л'Эрбье вспоминал: «Мозжухин здесь оказался несравненным, он с блеском переходил от самой настоящей комедии к высокой патетике драмы. Нужно было обладать подлинным талантом, чтобы с такой легкостью переходить от одного жанра к другому, от смеха к слезам. Когда публика увидела его на экране, она не могла не почувствовать его сходства с двумя актерами — Чарли Чаплином и Джоном Барримором, но речь все время шла только об одном Иване, гении с двумя лицами».

В 1926 году актер снялся в картине «Михаил Строгов» по роману Жюля Верна. Этот приключенческий фильм имел невероятный зрительский и коммерческий успех, который был продолжен и закреплен в роли Казановы в одноименном фильме Волкова (1927). Триумф Мозжухина в этих нашумевших картинах привлек внимание голливудского продюсера Карла Лемке, который заключил с артистом выгодный контракт.

В 1928 году Мозжухин уехал в Голливуд. Его переезд в Америку был продиктован не только соображениями материального характера. Страстный поклонник таланта Чарли Чаплина, Мозжухин с интересом наблюдал за развитием американского кинематографа. Однако пребывание в Голливуде обернулось горьким разочарованием. Актеру пришлось перенести пластическую операцию по исправлению «бержераковского» носа, взять псевдоним Маскин… Но Мозжухин не смог изменить свой внутренний мир. Снявшись в одном лишь фильме «Капитуляция», не прожив и года, расторгнув выгодные контракты, Мозжухин вернулся в Европу.