Крупным событием в жизни театра был шекспировский спектакль «Юлий Цезарь». Через месяц после премьеры Немирович-Данченко написал Чехову: «От Цезаря все чурались, а я говорил, что это самая эффектная роль, и чуть не силой заставил Качалова прославиться». По мнению критиков, актеру удалось достигнуть великолепного сочетания «мрамора и бронзы». Пресыщенный властью честолюбец, счастливый баловень судьбы, обладающий острым умом и железной волей, Цезарь одновременно восхищал и отвращал своим сложным внутренним миром.

В 1903 году Качалов подружился с профессиональным революционером-большевиком — Николаем Бауманом, который, тайно вернувшись в Россию, несколько месяцев скрывался от полиции в квартире Василия Ивановича.

В декабре 1906 года Качалов сыграл на премьере «Бранда» Ибсена. Успех был грандиозным. Затем были роли адвоката Нуллюса в «Анатэме» Л. Андреева и Ивана Карамазова. Качалов говорил: «Я любил в Иване Карамазове его бунт против Бога, навязанного человеку, как камень на шею, его страстную веру в силу разума, дерзновенно разрушающего все преграды на пути к познанию. И эта идея освещала для меня каким-то особенным светом каждое, пусть и страшное переживание Ивана». За такое исполнение роли, писал один из критиков после спектакля «Братья Карамазовы», «некогда венчали золотыми венками».

В 1909 году состоялся спектакль «У врат царства» по пьесе Кнута Гамсуна. Критики писали о качаловском герое Иваре Карено, что это «едва ли не самый совершенный из всех образов, созданных артистом» и что он «предстал прямо в ослепительном блеске». «Бунт Карено — это подлинно человеческий, благородный бунт», — говорил актер.

Вызвала общественную бурю и следующая роль Качалова. Однако на этот раз горячо обсуждалась «вина» артиста", дерзнувшего разрушить традиционную трактовку Глумова — героя комедии Островского «На всякого мудреца довольно простоты». Московские студенты даже обратились к Василию Ивановичу с письмом, в котором говорилось, что они привыкли видеть в нем путеводную звезду: «Качалов — Бранд, Качалов — Карено, Качалов — Тузенбах смутил нас, внес разлад в нашу душу, дав нам Качалова — Глумова. Зачем Вы заставляете нас сочувствовать Глумову против нашего желания, против нашей совести?»

Русская сцена еще не знала такого сатирического Глумова. «…Я поставил задачу, — писал Качалов, — показать, что Глумов не только умен, но и очень талантлив, что в нем живет нечто от сатирического Пушкина и эпиграммиста. И потом Глумов из тех натур, для которых жизнь — увлекательная игра. Эта игра сильнее тешит его, чем правит им злоба на людей или забота о карьере. В основе Глумова лежит чуткий наблюдатель, улавливающий все смешное в окружающих людях».

Тридцать пять разных ролей сыграл Качалов на сцене Художественного театра, прежде чем предстал в образе Гамлета. Постановка была задумана в театре в 1908 году, а премьеру удалось показать только через четыре года.

Известный английский режиссер Гордон Крэг, приглашенный в 1911 году для совместной работы, объяснит неудачу своего символистского замысла прежде всего тем, что Качалов ему не подчинился и захотел создать в Гамлете образ «живого человека». Василий Иванович говорил Н. Эфросу: «Меня больше всего волнует мировая скорбь Гамлета, которую дало ему презрение к жизни за ее несовершенство, скудость, бессмыслицу, зло. <…> Трагедия Гамлета — проклятие от двойного сознания: несовершенства жизни и невозможности обратить ее в совершенство».

Критики сходились во мнении, что Качалов нарисовал совершенно новый портрет принца датского, сведя его с привычного пьедестала, на котором он стоял сотни лет.

В «Бранде» и «Гамлете» Качалов был неудовлетворен собой, считая, что ему не удалось достигнуть предельной простоты и искренности. В «Горе от ума» он больше всего мучился тем, что искренность его Чацкого еще не охватывала «героической» сущности грибоедовского образа. И в первой постановке 1906 года и при возобновлении спектакля в 1914-м Качалова хвалили прежде всего за его чуткость к эпохе, чувство стиля, блестящее владение стихом. Много писали о его мягком обаянии. А для него, как он сам говорил, «Чацкий был прежде всего дорог как борец, как рыцарь свободного духа и герой общественности».

В 1919 году начинаются скитания «художественников» по южным городам, затем смерч войны уносит дальше и дальше — за пределы родины. Труппа из 36 человек была радушно принята в Болгарии. Уже первые концерты с участием Качалова прошли с огромным успехом.

1921-й год встретили в Праге. На премьере «Гамлета», состоявшейся в старинном замке возле Праги, среди многих почетных гостей присутствовал немецкий актер Сандро Моисеи. С того дня между ним и Качаловым завязалась близкая дружба. Переводивший их творческие споры, сын Качалова — Вадим Шверубович вспоминал: "Одной из мыслей, которую я мучительно уяснял себе и переводил каждому из них, оказалась общая обоим и одновременно высказанная: «Самую большую радость (ликование) актеру дает абсолютно искреннее горе, отчаяние, не сыгранное, а ощущаемое им на сцене, — радость именно в самый момент самого сильного горя». У них обоих были слезы на глазах, когда выяснилось, что это у них — общее.

В Берлине Качалов часто выступал с концертной программой, впервые начал читать «Скифы» и «Двенадцать» А. Блока.

В сентябре 1922 года после короткого отпуска Качалов вновь выехал на гастроли. Прощаясь с родной землей, он ощутил неизбывную тоску. «Скучаю без Москвы, — писал Василий Иванович своим близким. — Скучаю самым настоящим образом. Утешаюсь работой, мечтой о роли царя Федора…»

Вновь Берлин, Прага, Загреб. В местном театре состоялась премьера спектакля «Царь Федор» с новыми исполнителями — Станиславским в роли боярина Шуйского и Качаловым в роли царя Федора. По общему мнению, новый исполнитель царя играл «хорошо, очень, очень хорошо».

Этим же спектаклем театр открыл зимний сезон в Париже. Город очаровал Качалова своей поэтичностью.

«Царем Федором» начались гастроли и в Америке. В первый же вечер Качалова встретили аплодисментами и проводили цветами. Не меньший успех имел он и в спектакле «На дне» в роли Барона. Работать приходилось много и напряженно. Иной раз в спектакле «Три сестры» Качалов, сыграв Тузенбаха, перегримировывался в Вершинина. Иногда из вечера в вечер, в продолжение недели, играл трудную роль Анатэмы.

Весной театр отправился в глубь страны — Чикаго, Филадельфию, Бостон. Гастроли и тут проходили с шумным успехом. Наибольшие лавры доставались Качалову, которого американская пресса признала величайшим артистом мира.

Летом 1923 года Художественный театр на два месяца прервал гастроли. Труппа вернулась в Европу для отдыха. Качалов с семьей поселился в тиши немецкой деревни в горах Гарца, у подножья Броккена. Сына своего, Вадима, он просто обожал. Отношения между ними были дружескими. Вадим всегда звал отца «Вася». С женой Ниной Николаевной Качалов прожил сорок восемь лет. Вместе с ней пережил трагедию ее ухода со сцены в связи с внезапно обрушившимся на нее несчастьем — хронической хромотой, а потом помог начать новую жизнь в театре, уже в качестве режиссера.

Осенью гастроли возобновились. В Париже Качалов играл почти во всех спектаклях. Он сообщал: «За Ивана Карамазова я слышал от французов и от русских такие похвалы, каких, пожалуй, раньше не слышал, даже как-то неловко рассказывать».

В Америке зрители увидели качаловского Штокмана. Герой ибсеновской пьесы как будто родился вновь и начал жить по-другому. Штокман у Качалова — герой мужественный, умудренный жизненным опытом.

В августе 1924 года Художественный театр вернулся в Москву.

Ракитин в пьесе И. Тургенева «Месяц в деревне», Каренин в «Живом трупе» Л. Толстого, Гамлет Шекспира, Дон Гуан в «Каменном госте» А. Пушкина — вот далеко не полный перечень ролей, исполненных Качаловым в последующее время. Каждая из них вплетала новые лавры в венок, венчавший прославленного артиста. Как отмечает биограф В.Я. Виленкин, ему были даны «и статность фигуры, и пластичность жеста, и лишенная всякой слащавости мужественная, одухотворенная красота, и этот прославленный во всех возможных сравнениях голос, пленительный и завораживающий, поражающий своим диапазоном и неисчерпаемым разнообразием красок». Станиславский писал Качалову: «Счастливец! Вам дано высшее, что природа способна дать артисту: сценическое обаяние. Оно проявляется и в Вашем таланте, и в уме, и во всей Вашей личности. С этим волшебным даром Вы побеждаете людей всего мира, и в том числе меня…»