С тех пор эта «больная тема» была закрыта для обсуждения с отцом, но от своего намерения стать поэтом К. Р. не отказался. Он в этот период попытался отпечатать типографским способом маленькую книжку своих сочинений в Греции, направил несколько стихотворений в «Русский вестник». Его талант заметили. Так, например, граф Сергей Дмитриевич Шереметев (1844–1918), председатель Археографической комиссии, в мемуарах об императоре Александре III отмечал: «Я помню завтрак в Гатчине, на котором был великий князь Константин Константинович. Он был дежурным флигель-адъютантом и провел сутки в Гатчине. Перед тем только что вышло его произведение “Факир”, в котором воспевается человек, служащий идее, уже устарелой и всеми забытой. Но он все верит в нее и стоит непоколебимо с протянутой рукой в ожидании прилета птиц, но ждет их напрасно. Но он не изменяет себе и таковым умирает. На этом стихотворении было обозначено “Гатчина”, такого-то числа. Говорили о поэтах. Чуть ли не тогда Государь высказал особенное сочувствие новому стихотворению А. Майкова “Грозный”. Сам Государь перешел на стихи в[еликого] к[нязя] Константина и заговорил о них. Он похвалил автора и добавил: “А ты написал это в Гатчине?” Я невольно взглянул на него, когда он это сказал, и что-то неуловимое промелькнуло в его выражении. “Да, в Гатчине, – ответил Константин Константинович, – у меня было много свободного времени”». (Шереметев С.Д. Мемуары. // Александр Третий: Воспоминания. Дневники. Письма. М., 2001. С. 335–336.)

Прошло некоторое время. В 1886 г. в Санкт-Петербурге в количестве 1 тыс. экземпляров был выпущен первый в России сборник – «Стихотворения К. Р.». Константин Константинович ждал этого момента с нетерпением и записал в дневнике 26 июня 1886 г. следующее: «Из Государственной типографии прислали два первых экземпляра моих стихотворений, всю тысячу пришлют на днях. Обертка удалась прекрасно». Небольшой по формату сборник был напечатан на лучшей бумаге и насчитывал 228 страниц. Стихи были расположены в хронологическом порядке за 1879–1885 гг. В начале августа великий князь выкупил из типографии весь тираж. Книга практически в продажу не поступала, а была разослана им по списку: августейшим родственникам, друзьям и людям искусства, которых Константин Константинович ценил и мнение которых ему было дорого (в том числе поэтам А.А. Фету, Я.П. Полонскому, Ап. Н. Майкову, композитору П.И. Чайковскому и др.). Константин Константинович в памятный день своего тридцатилетия (10 августа 1888 г.) сделал запись в дневнике: «Жизнь моя и деятельность вполне определились. Для других – я военный. Для себя же – я поэт. Вот мое истинное призвание». Стоит отметить, что до конца жизни он сохранил привязанность к поэзии. Позже еще выходили поэтические сборники и отдельные произведения великого князя: «Новые стихотворения К. Р. 1886–1888)» (СПб., 1889); «Себастьян-мученик: Стихотворение» (СПб., 1898); «Третий сборник стихотворений К. Р. 1889–1899» (СПб.,1900); «Стихотворения, 1879–1885» (СПб., 1909), «Кантата на двухсотлетие со дня рождения М.В. Ломоносова» (СПб., 1911); «Стихотворения 1900–1910)» (СПб., 1911); «Стихотворения, 1879–1912» (в 3-х томах. СПб., 1913). В 1915 г. в Петрограде были изданы: сборник великого князя «Избранные лирические произведения» и «Критические отзывы: Литературно-критические статьи о русской поэзии за 1905–1913». Многие стихи «К. Р.» привлекли внимание известных композиторов (П.И. Чайковского, А.К. Глазунова, С.В. Рахманинова, Ц.А. Кюи, Р.М. Глиэра и др.), были положены на музыку и стали любимыми романсами в России. Среди них: «Сирень», «Повеяло черемухой», «О дитя, под окошком твоим я тебе пропою серенаду», «Растворил я окно». П.И. Чайковский, с которым Константин Константинович был дружен долгие годы и которому посвятил стихотворение, написал на его стихи 8 романсов. Всего же на музыку было положено около 70 его произведений.

Сам великий князь (по мнению многих современников) был способным композитором и талантливым музыкантом, основательно знакомым с теорией музыки. Сохранились воспоминания об исполнении великим князем в Мраморном дворце в Санкт-Петербурге (его семейном доме) концерта Моцарта и Первого концерта Чайковского; он написал три романса на слова графа А.К. Толстого, Ап. Н. Майкова и Виктора Гюго. Константин Константинович был хорошо знаком с композитором А.Г. Рубинштейном, уговаривал П.И. Чайковского написать оперу на сюжет «Капитанской дочки» А.С. Пушкина.

С 1887 г. Константин Константинович почетный член, а с 3 мая 1889 г. и до конца жизни Президент Санкт-Петербургской Императорской Академии наук. Великий князь сделал в это время (2 мая 1889 г.) следующую любопытную запись в дневнике: «Мое тщеславное самолюбие было в высшей степени польщено, но вместе с тем я немало смутился при мысли о таком высоком положении. Отказываться я не имею причин. Вечером, после обеда, я улучил минуту поговорить с Государем с глазу на глаз. Я спросил его, как он смотрит на сделанное мне предложение. Государь ответил мне, что он ему рад, сказал, что президент – великий князь может стать выше всяких интриг, выразил желание, чтобы я принял это звание, и пожал мне руку. Величие, истинно духовное величие, сопряженное с внешним почетом, всегда имело для меня обаяние и само осеняет меня. С Богом, в добрый час. С Богом». На следующий день, 3 мая император Александр III подписал соответствующий указ. Константину Константиновичу довелось находиться во главе Императорской Академии наук долгих 26 лет. При содействии великого князя в Академии наук осуществлен ряд крупных научных и культурных проектов: был открыт Зоологический музей в Санкт-Петербурге, новые лаборатории и обсерватории, организованы научные экспедиции, в том числе Шпицбергенская экспедиция для градусного измерения (1898), полярная экспедиция для исследования архипелага, лежащего к северу от Новосибирских островов. Экспедиции в Монголию, на Памир и в Тянь-Шань вызывали у англичан опасения о проникновении Российской Империи на Тибет. По ходатайству К. Р. была учреждена академическая комиссия по распределению пособий и пенсий между нуждающимися учеными, их вдовами и сиротами (50 000 рублей в год). По его просьбе в 1911 г. правительство выкупило имение «Ясную Поляну» у наследников писателя графа Л.Н. Толстого, сохранив его для России. Великий князь Константин Константинович обладал большим чувством такта, особенно когда в Академии наук намечались разногласия между ее членами. Порой бывали и неприятные ситуации. Так, например, генерал от инфантерии Н.А. Епанчин писал в своих мемуарах: «Когда я однажды спросил великого князя Константина Константиновича, Президента Академии наук, почему Менделеев не избран членом Академии, то он сконфузился и, по своему обыкновению, сказал что-то неопределенное. (Епанчин Н.А. На службе трех Императоров. Воспоминания. М., 1996. С. 72.) Известно, что знаменитый ученый-химик Д.И. Менделеев (1834–1907), профессор Петербургского университета ушел в отставку в знак протеста против притеснения студенчества. Он с 1876 г. являлся членом-корреспондентом Академии наук. Еще в 1880 г. Менделеев выдвигался в академики, но был забаллотирован, что вызвало резкий общественный протест. В дневнике великого князя Константина Константиновича от 21 ноября 1889 г. имеется запись: «Бекетов приходил хлопотать по своей лаборатории. Я заговорил с ним об избрании Менделеева, которое до сих пор представляет большие затруднения после того, как его года три-четыре назад забаллотировали. Но теперь многое изменилось, хотя еще нельзя поручиться, что две трети голосов первого отделения будут за него. Я всячески буду стараться провести Менделеева в Академию, что значительно подняло бы ее в глазах общественного мнения». Стоит отметить, что не все зависело только от пожеланий и действий Константина Константиновича.

Важными начинаниями великого князя являлись: организация празднования 100-летия со дня рождения А.С. Пушкина, учреждение фонда великого поэта для издания сочинений русских писателей, словаря русского языка и других трудов. В 1899 г. он возглавлял Пушкинский юбилейный комитет. По его инициативе был создан Пушкинский Дом (ныне – Институт русской литературы РАН). Он возглавлял несколько академических комиссий, и прежде всего комиссию по реформе русской орфографии. Еще с 1904 г. комиссия начала разрабатывать проект реформы, позднее практически полностью скопированный большевиками и известный как советский декрет «О введении новой орфографии». На самом деле у истоков этого проекта стоял великий князь Константин Константинович. По его инициативе в Академии наук был учрежден разряд (отделение) изящной словесности и в 1900 г. избраны первые 9 почетных академиков разряда (в их числе сам Константин Константинович, граф Л.Н. Толстой, А.П. Чехов, А.Ф. Кони, В.Г. Короленко и др.).